Jurnal Kejuruteraan SI 1(2) 2018: 33-39http://dx.doi.org/10.17576/jkukm-2018-si1(2)-04

Penyediaan Pelet Elektrolit Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ Melalui Kaedah Glisina Nitrat bagi Aplikasi Sel Fuel Oksida Pepejal Konduktor Proton

(Preparation of Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ Electrolyte Pellets by Glycine-Nitrate Method for Proton-Conducting Solid Oxide Fuel Cell Applications)

Nur Wardah Normana, Wan Nor Anasuhah Wan Yusoffa, Abdullah Abdul Samata, Andanastuti Muchtara,b*

aFuel Cell InstitutebCentre for Materials Engineering and Smart Manufacturing (MERCU), Fakulti Kejuruteraan dan Alam Bina

Universiti Kebangsaan Malaysia

ABSTRACT

The SrCeO3-based electrolyte pellet is one of the most commonly used materials in electrolyte research since the introduction of proton-conducting solid oxide fuel cell at intermediate temperatures. Electrolyte Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ (SBCG) has been produced by the glycine-nitrate method as it is found to produce fine powders in a short time and support in lowering sintering temperatures. A systematic characterization has been carried out on the electrolyte powders to determine properties such as thermal decomposition (thermogravimetric analysis, TGA), purity of the electrolyte powders (X-ray diffraction, XRD) and elemental analysis via X-ray energy distribution (EDX). Further, morphological characterization of the electrolyte pellets was conducted using scanning electron microscopy (SEM). TGA recorded the decomposition of the selective compounds was completed at a temperature of 1000°C. Based on the three calcination temperatures of 900°C, 1000°C and 1100°C, the powders calcined at 1000°C were found to be eligible for the sintering process in the production of electrolyte pellet. This electrolyte pellet achieved a relative density of 99%. In addition, the pellet calcined at 1000°C also displayed distinctive grain boundary despite having a wide range of grain sizes. Based on this study, Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ has been shown to have great potential to be used as an electrolyte for the application of proton-conducting solid oxide fuel cells at intermediate temperatures.

Keywords: Proton-conducting solid oxide cell fuel; electrolyte; glycine-nitrate method; morphology; density

ABSTRAK

Pelet elektrolit berasaskan SrCeO3 merupakan salah satu bahan yang seringkali digunakan dalam penyelidikan elektrolit sejak bermulanya pengenalan kepada sel fuel oksida pepejal berkonduktor proton pada suhu sederhana. Elektrolit Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ (SBCG) telah dihasilkan melalui kaedah glisina-nitrat kerana kaedah ini didapati dapat menghasilkan serbuk halus dalam masa yang singkat serta menyokong pengurangan suhu sinter. Pencirian secara sistematik telah dilaksanakan ke atas serbuk elektrolit bagi mengenal pasti ciri-ciri seperti sifat penguraian terma (thermogravimetric analysis, TGA), ketulenan serbuk elektrolit menerusi analisis pembelauan sinar-X (X-ray diffraction, XRD) dan sinar-X tenaga tersebar (energy dispersive X-ray, EDX) bagi tujuan analisis taburan unsur bagi SBCG. Selanjutnya, pencirian morfologi terhadap pelet elektrolit dilakukan melalui mikroskop elektron imbasan (scanning electron microscopy, SEM). TGA merekodkan penguraian sebatian bendasing bagi bahan ini telah berlaku secara lengkap pada suhu 1000°C. Berdasarkan proses pengkalsinan yang berlaku pada tiga suhu berbeza iaitu pada 900°C, 1000°C dan 1100°C, bahan yang dikalsin pada suhu 1000°C didapati adalah layak untuk melalui proses sinter dalam penghasilan pelet elektrolit. Pelet elektrolit ini didapati telah memperoleh ketumpatan relatif sebanyak 99%. Selain itu, pelet yang dikalsin pada suhu 1000°C juga telah menunjukkan sempadan ira yang jelas walaupun mempunyai saiz ira yang pelbagai. Berdasarkan kajian ini, elektrolit Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ mempunyai potensi yang besar untuk digunakan sebagai elektrolit bagi aplikasi sel fuel oksida pepejal berkonduktor proton bersuhu sederhana.

Kata kunci: Sel fuel oksida pepejal konduktor proton; elektrolit; kaedah glisina-nitrat; morfologi; ketumpatan

PENGENALAN

Sel fuel oksida pepejal (SFOP) adalah peranti elektrokimia yang mengandungi komponen seramik dan ia sangat bergantung kepada ion oksida dan mempunyai suhu operasi pada 800 – 1000°C (Nguyen et al. 2013). Suhu operasi yang tinggi ini berlaku kerana kekonduksian ion elektrolit yang

rendah dalam menukarkan tenaga kimia bahan api terus kepada tenaga elektrik melalui tindak balas elektrokimia yang didorong oleh perbezaan potensi kimia oksigen antara anod dan katod (Bi & Traversa 2013; Shao et al. 2012). Cabaran yang dihadapi bagi pengkomersilan sel fuel ini adalah disebabkan oleh kos operasi yang tinggi dan kemampuan dalam meningkatkan kebolehpercayaan sistem yang sukar

34

dilaksana (Li et al. 2014). Suhu operasi SFOP konvensional ini turut membawa kepada masalah kestabilan dan kebolehpercayaan yang mengakibatkan banyak penyelidikan lebih terfokus dalam menurunkan suhu operasi ke tahap perantaraan (500 – 700°C) dengan membangunkan bahan elektrolit dan elektrod baru (Jais et al. 2017; Rahman et al. 2010). Kajian terus berkembang terhadap sel fuel oksida pepejal konduktor proton (H-SFOP) kerana ia didapati lebih stabil dan mempunyai tahap kebolehpercayaan yang tinggi berbanding sel fuel oksida pepejal konvensional. Hal ini kerana H-SFOP mampu beroperasi pada suhu sederhana melalui pembangunan terhadap elektrolit dan elektrod baru (Gonçalves et al. 2016; Tao et al. 2010). Selain itu, penghasilan wap air berlaku pada bahagian katod semasa proses tindak balas kimia. Dengan mengelakkan pencairan fuel pada bahagian anod yang kebiasaannya berlaku terhadap SFOP konvensional, nilai voltan litar terbuka dapat ditingkatkan serta dapat mengawal penggunaan fuel terhadap sistem H-SFOP (Arpornwichanop et al. 2010; Singh et al. 2017).

Perovskit oksida seperti BaCeO3, BaZrO3 dan SrCeO3 telah dikaji secara meluas sebagai bahan elektrolit yang berkonduktor proton. Oksida kompleks dengan struktur perovskit BaCeO3 menghasilkan kekonduksian proton yang baik tetapi mempunyai kestabilan kimia yang rendah, manakala sifat BaZrO3 adalah bertentangan dengan BaCeO3. Selain itu, SrCeO3 dapat menghasilkan konduksi proton dalam atmosfera hidrogen bersuhu tinggi yang boleh digunakan dalam pelbagai proses elektrokimia. Pengedopan bahan baru ke atas salah satu daripada bahan berikut telah mempamerkan kekonduksian proton yang tinggi pada suhu sederhana dalam atmosfera hidrogen (~10-2 S/cm pada 600°C bagi BaCeO3 manakala ~10-1 S/cm pada 700°C bagi SrCeO3) (Liu et al. 2018; Sun et al. 2017; Zhang et al. 2013).

Pengedopan bahan galium didapati dapat meningkatkan kebolehan sinter terhadap elektrolit. Hasil pengedopan galium didapati telah menurunkan suhu sinter, meningkatkan nilai ketumpatan elektrolit serta menjadikan saiz ira besar dan sekata. Hal ini telah ditunjukkan dalam karya Li et al. pada tahun 2006 di mana ketumpatan relatif elektrolit mencecah 97.1% selepas melalui proses sinter pada 1450°C (Kim et al. 2011; Lee et al. 2009; Li et al. 2006). Nilai kekonduksian proton yang tinggi menjadikan bahan elektrolit ini amat berpotensi untuk aplikasi SFOP bersuhu sederhana.

Serbuk yang perlu dihasilkan bagi pembuatan pelet elektrolit adalah bersaiz nano bagi membolehkan ia bersifat padat setelah disinter pada suhu rendah. Teknik pembakaran didapati mampu menghasilkan serbuk halus seramik oksida dalam masa yang lebih singkat dengan suhu kalsin yang lebih rendah, serta mempunyai ciri-ciri serbuk yang lebih baik (Chavan et al. 2004). Kejayaan proses ini adalah kerana penggabungan dalam kalangan konstituen menggunakan bahan bakar atau agen pengkompleks yang sesuai seperti glisina, asid sitrik dan urea dengan pengoksida seperti nitrat dalam medium berair mengakibatkan tindak balas secara eksoterma atau endoterma. Kaedah glisina-nitrat merupakan salah satu kaedah yang sering digunakan kerana ia mempunyai sifat yang lebih baik dalam aplikasi pemprosesan seramik.

Berbanding proses-proses lain, tindak balas pembakaran dalam kaedah ini lebih pantas, mampu untuk selenggara diri dan lengkap sepenuhnya apabila nisbah bahan api kepada oksida telah diselaraskan dengan betul (Birol et al. 2013; Prasad et al. 2012).

K a j i a n i n i b e r t u j u a n u n t u k m e n s i n t e s i s Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ (SBCG) melalui kaedah glisina-nitrat. Serbuk dan pelet elektrolit ini dinilai melalui sifat struktur dan morfologi bagi mengenal pasti kesesuaian bahan dopan galium dalam penghasilan elektrolit bagi aplikasi SFOP bersuhu sederhana.

BAHAN DAN KAEDAH

Serbuk elektrolit Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ (SBCG) telah dihasilkan melalui kaedah glisina-nitrat di mana logam nitrat seperti strontium nitrat Sr(NO3)2 dan serium nitrat Ce(NO3)3·6H2O digunakan sebagai bahan pelopor manakala barium nitrat Ba(NO3)2 dan galium nitrat Ga(NO3)3·xH2O bertindak sebagai bahan dopan. Larutan bahan strontium nitrat dan barium nitrat dilarutkan bersama, manakala serium nitrat dan galium nitrat turut dilarutkan bersama ke dalam air ternyahion. Kedua-dua larutan tersebut seterusnya dicampur bersama dan dikacau di atas plat pemanas dengan fungsi pengacau menggunakan pengacau magnetik pada suhu bilik. Setelah kesemua logam garam nitrat melarut sepenuhnya, glisina ditambah ke dalam larutan yang berfungsi sebagai agen pengkompleks dan bahan api semasa tindak balas pembakaran (Ding et al. 2017). Kemudian, suhu dinaikkan secara berkala dari 200°C sehingga 300°C untuk menyingkirkan air daripada campuran larutan sehingga gel likat kelihatan. Proses pemanasan diteruskan di atas plat pemanas sehingga penyalaan berlaku dan mengakibatkan gel likat terbakar bagi membentuk serbuk halus. Serbuk tersebut dikisar menggunakan lesung akik dan kemudiannya dikalsin pada suhu 900°C, 1000°C dan 1100°C selama 5 jam di dalam relau bersuhu tinggi (Berkeley Scientific BSK-1700X-S, USA). Serbuk yang telah dikalsin pada tiga suhu berbeza tersebut dilabelkan seperti dalam Jadual 1. Rajah 1 menunjukkan carta alir bagi proses sintesis serbuk SBCG menggunakan kaedah glisina-nitrat.

JADUAL 1. Label sampel berdasarkan suhu pengkalsinan

Suhu kalsin (°C) Label sampel

900 SBCG9 1000 SBCG10 1100 SBCG11

Pencirian serbuk elektrolit telah dilakukan dengan menggunakan analisis termogravimetrik (TGA) dan pembelauan sinar-X (XRD). Analisis TGA telah dilaksanakan bermula pada suhu 25°C sehingga 1400°C dengan kadar pemanasan/penyejukan 10°C min-1 menggunakan alat termogravimetrik, TG (Mettler Toledo, USA). Struktur fasa serbuk yang telah dikalsin kemudian melalui proses analisis pembelauan sinar-X (XRD Bruker D8-Advance, Jerman) pada

35

sudut pembelauan 2θ dalam julat di antara 20° sehingga 80° dengan nilai λ = 0.15406 Å. Analisis taburan unsur pula telah dilakukan dengan menggunakan instrumen penyebaran tenaga sinar-X (EDX, Carl Zeiss EVO MA 10, Jerman)

Bagi analisis morfologi, serbuk elektrolit yang disediakan ditekan menjadi pelet melalui proses penekanan ekapaksi. Serbuk sebanyak 1g yang telah dikalsin dikisar dengan menggunakan lesung akik dan dimasukkan ke dalam acuan pelet yang berdiameter 13 mm (Specac PT. No 300,

USA). Serbuk ini kemudian telah ditekan pada tekanan 5 tan selama 1 minit menggunakan mesin penekanan hidraulik (4350 Carver, USA). Pelet yang terbentuk disinter pada suhu 1400°C selama 5 jam dengan kadar pemanasan/penyejukan 5°C min-1 di dalam relau bersuhu tinggi. Ketumpatan relatif pelet elektrolit dikenal pasti melalui kaedah Archimedes. Pelet kemudiannya dipecahkan dan dianalisis menggunakan mikroskop elektron imbasan (Tabletop Microscope, TM-1000 Hitachi, Japan).

Strontium nitrat dan barium nitrat dilarutkan bersama di dalam air

ternyahion selama 10 minit

Serium nitrat dan galium nitrat dilarutkan bersama di dalam air ternyahion selama

10 minit

Larutan dicampur dan digaul bersama selama 10 minit

Glisina ditambah dan larutan terus digaul selama 12 jam pada suhu bilik

Suhu dinaikkan secara berperingkat dari 200oC ke 300oC sehingga larutan likat

mula kelihatan

Penyalaan bermula mengakibatkan larutan mula terbakar

Serbuk halus terhasil

HASIL DAN PERBINCANGAN

ANALISIS TG/DT

Berdasarkan pemerhatian ke atas bentuk graf dalam Rajah 2, serbuk SBCG mengalami kehilangan berat secara berperingkat pada julat suhu dari 25°C sehingga 1400°C. Kehilangan berat ini berlaku akibat daripada penguraian pelbagai bahan bendasing yang terdapat dalam bahan elektrolit tersebut. Terdapat tiga peringkat kehilangan berat berdasarkan isyarat peratusan kehilangan berat melawan suhu dan setiap peringkat kehilangan berat ini disokong oleh pembentukan puncak endotermik isyarat pembeza termogravimetrik seperti dalam rajah kehilangan berat terbitan melawan suhu pada Rajah 2. Pada peringkat pertama iaitu pada suhu 25 – 480°C, kehilangan berat serbuk adalah sebanyak 1.38% yang berpunca daripada kehilangan air sisa dan lembapan yang mempunyai takat didih pada suhu 100°C dan penguraian

RAJAH 1. Carta alir bagi proses sintesis serbuk SBCG menggunakan kaedah glisina-nitrat

beberapa spesies nitrat (Akidah et al. 2017). Kehilangan berat di peringkat dua pada suhu 550 – 600°C pula menunjukkan kehilangan bahan organik dan kemunculan karbonat yang mula terbentuk ketika proses pengeringan serbuk. Kehilangan berat sebanyak 13% direkodkan pada peringkat ketiga pada suhu 940 – 1000°C yang diakibatkan oleh penguraian sisa karbonat yang terkandung dalam serbuk elektrolit (Ghosh et al. 2005). Selepas melangkaui ketiga-tiga peringkat ini, isyarat TG dan DT mula menunjukkan garisan mendatar dan tiada kehilangan berat direkodkan. Hasil yang boleh diperoleh berdasarkan keputusan analisis perlakuan penguraian terma ini menunjukkan suhu minimum yang dicadangkan bagi proses pengkalsinan dalam menghasilkan fasa SBGC tulen adalah 1000°C. Ringkasan bagi peringkat penguraian terma menggunakan takat didih dari setiap sebatian adalah seperti dalam Jadual 2 (Samat et al. 2016).

36

Pengaruh suhu sinter dapat dilihat memberi impak terhadap spektrum XRD setelah serbuk berkenaan dikalsin pada tiga suhu yang berbeza iaitu pada 900°C, 1000°C dan 1100°C selama 5 jam. Berdasarkan Rajah 3, fasa perovskit

SBCG boleh dilihat pada ketiga-tiga suhu. Pembelauan serbuk sinar-X menunjukkan tiada perubahan terhadap struktur fasa ortorombus bagi bahan SBCG seperti dalam Rajah 3(a). Puncak pada 29.37°, 43.35°, 51.88°, 60.91° dan 69.55° masing-masing mengikut indeks miller pada (112), (221), (204), (224) dan (240) untuk satah hablur bahan SrCeO3 (ICDD 00-047-1689) (Sun et al. 2017). Peningkatan suhu menjadikan saiz puncak menjadi lebih tajam dan sempit. Hal ini membuktikan bahawa peningkatan suhu telah mengakibatkan kehabluran bertambah dan kestabilan kekisi bertambah baik (Jaiswal et al. 2017). Peralihan kedudukan puncak pada puncak (112) turut menunjukkan pergeseran berlaku ke nilai tinggi. Hal ini dapat diterangkan melalui penggabungan galium dan membentuk serbuk SBCG berdasarkan saiz jejari ion galium (0.62Å) yang kecil berbanding serium (0.87Å) (S. W. Lee et al. 2014). Walau bagaimanapun, serbuk bagi SBCG11 menunjukkan penambahan fasa CeO2 seperti mana dalam Rajah 3(b) selain turut mengakibatkan penguraian pada bahan tersebut (Lee et al. 2013).

Spektrum EDX mengesahkan kewujudan strontium, barium, serium dan galium seperti yang ditunjukkan dalam Jadual 3. Komposisi unsur dalam SBCG adalah hampir sama dengan nisbah molar bagi unsur-unsur yang terdapat di dalam SBCG. Walau bagaimanapun, penyimpangan nisbah mol eksperimen telah berlaku pada tapak yang mengandungi unsur serium dan galium. Hal ini mungkin berlaku kerana analisis itu telah dilaksanakan pada beberapa kawasan tertentu yang berkemungkinan mempunyai sebaran unsur yang berlainan. Selain itu, pertindihan serium ke atas galium berlaku telah mengakibatkan komposisi bagi kedua-dua bahan tersebut sukar dikesan menggunakan spektrum EDX (Choudhury et al. 2013; Samat et al. 2018).

RAJAH 2. Graf analisis termogravimetrik dan pembeza termogravimetrik bagi serbuk SBCG setelah dikeringkan pada

suhu 25 – 1400°C

JADUAL 2. Ringkasan bagi peringkat penguraian terma bagi serbuk SBCG setelah dikeringkan pada suhu 25 – 1400°C

Peringkat Huraian

Peringkat 1 Takat didih air – 100°C Penguraian spesies nitratPeringkat 2 Penguraian bahan organik dan karbonat yang mula terbentukPeringkat 3 Penceraian lengkap karbonat dan pembentukan fasa SBCG

RAJAH 3. (a) Corak XRD pada SBCG yang telah dikalsin (b) Peralihan kedudukan puncak pada puncak (112)

37

PENCIRIAN MORFOLOGI

Daripada Rajah 4, SBCG10 telah menjalani proses sinter pada 1400°C yang lengkap dan mempunyai kepadatan yang tinggi walaupun memiliki saiz ira yang pelbagai. Selain itu, ketumpatan relatif bagi pelet ini adalah sebanyak 99%. Permukaan sampel SBCG yang bersih menunjukkan bahawa kestabilan kimia sebatian baru telah meningkat secara ketara dengan penggunaan dopan baru. Kepadatan pelet ini dapat menyokong penghijrahan ion kerana memiliki peratusan keliangan yang sangat rendah. Selain itu, saiz ira yang lebih besar dapat mengurangkan rintangan pada keseluruhan sempadan ira seperti mana yang ditunjukkan pada Rajah 4. Oleh yang demikian, bahan galium ini amat sesuai digunakan sebagai bahan dopan selain berpotensi sebagai bahan tambah dalam membantu dan mengurangkan suhu sinter (Hossain et al. 2018).

pelet elektrolit. Pelet yang telah disinter pada suhu 1400°C menunjukkan jumlah saiz dan sempadan ira yang jelas walaupun saiz ira didapati tidak menumbuh secara sekata. Berdasarkan peratusan ketumpatan pelet sebanyak 99%, elektrolit didapati adalah sesuai untuk digunakan sebagai elektrolit dan kajian mendalam melibatkan kekonduksian dan kestabilan kimia terhadap pelbagai atmosfera boleh dilaksanakan. Pada masa hadapan, dicadangkan agar jumlah masa campuran ketika proses sintesis ditingkatkan daripada 12 jam kepada 24 jam bagi meningkatkan ketulenan fasa tunggal Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ.

PENGHARGAAN

Penulis ingin mengucapkan jutaan terima kasih kepada Kementerian Pengajian Tinggi (KPT) Malaysia dan Universiti Kebangsaan Malaysia (UKM) di atas pemberian geran penyelidikan (DIP-2016-005) untuk membantu menjayakan kajian ini. Penulis juga ingin mengucapkan terima kasih kepada Pusat Pengurusan Penyelidikan dan Instrumentasi (CRIM) UKM dan Institut Sel Fuel (ISF) UKM di atas kemudahan penyelidikan yang disediakan.

RUJUKAN

Akidah, N., Muchtar, A., Rao, M. & Seyednezhad, M. 2017. Influence of mixing time on the purity and physical properties of SrFe0.5Ti0.5O3-δ powders produced by solution combustion. Powder Technology 313: 382-388.

Arpornwichanop, A., Patcharavorachot, Y. & Assabumrungrat, S. 2010. Analysis of a proton-conducting SOFC with direct internal reforming. Chemical Engineering Science 65(1): 581-589.

Bi, L. & Traversa, E. 2013. Synthesis strategies for improving the performance of doped-BaZrO3 materials in solid oxide fuel cell applications. Journal of Materials Research 29(01): 1-15.

Birol, H., Rambo, C.R., Guiotoku, M. & Hotza, D. 2013. Preparation of ceramic nanoparticles via cellulose-assisted glycine nitrate process: a review. RSC Advances 3(9): 2873-2884.

Chavan, S.V. & Tyagi, A.K. 2004. Preparation and characterization of Sr0.09Ce0.91O1.91, SrCeO3, and Sr2CeO4by glycine-nitrate combustion: Crucial role of oxidant-to-fuel ratio. Journal of Materials Research 19(11): 3181-3188.

Choudhury, B. & Choudhury, A. 2013. Oxygen vacancy and dopant concentration dependent magnetic properties of Mn doped TiO2 nanoparticle. Current Applied Physics 13(6): 1025-1031.

Ding, X., Ding, L., Wang, L., Zhu, W., Hua, G., Liu, H., Gao, Z. & Yuan, G. 2017. Improved electrochemical activity and stability of LaNi0.6Fe0.4O3-δcathodes achieved by an in-situ reaction. Electrochimica Acta 236: 378-383.

JADUAL 3. Data analisis EDX bagi serbuk SBCG setelah dikalsin selama 5 jam

Elemen % berat Jisim atom Mol Nisbah mol Nisbah mol relatif eksperimen sebenar

Sr 18.47 87.62 0.21 0.60 0.57Ba 22.62 137.33 0.16 0.40 0.43Ce 44.04 140.12 0.31 0.90 0.93Ga 2.28 114.81 0.02 0.10 0.07

RAJAH 4. Imej mikrograf bagi permukaan pelet SBCG10 yang telah disinter pada suhu 1400°C selama 5 jam

KESIMPULAN

Serbuk Sr0.6Ba0.4Ce0.9Ga0.1O3-δ telah berjaya disediakan melalui kaedah glisina-nitrat. Sifat perlakuan penguraian terma serbuk pelopor SBCG yang dikaji menggunakan TGA telah lengkap pada suhu 1000°C dan terdiri daripada tiga peringkat iaitu, penguraian air atau lembapan, penguraian sebatian karbon serta nitrat dan pembentukan sebatian oksida. Melalui pencirian XRD, serbuk yang telah dikalsin pada suhu 1000°C juga telah didapati sesuai untuk dijadikan sebagai

38

Ghosh, A., Sahu, A.K., Gulnar, A.K. & Suri, A.K. 2005. Synthesis and characterization of lanthanum strontium manganite. Scripta Materialia 52(12): 1305-1309.

Gonçalves, M.D., Maram, P.S., Navrotsky, A. & Muccillo, R. 2016. Effect of synthesis atmosphere on the proton conductivity of Y-doped barium zirconate solid electrolytes. Ceramics International 42: 13689-13696.

Hossain, S., Abdalla, A.M., Radenahmad, N., Zakaria, A.K.M., Zaini, J.H., Rahman, S.M.H., Eriksson, S.G., Irvine, J.T.S. & Azad, A.K. 2018. Highly dense and chemically stable proton conducting electrolyte sintered at 1200°C. International Journal of Hydrogen Energy 43(2): 894-907.

Jais, A.A., Ali, S.A.M., Anwar, M., Somalu, M.R., Muchtar, A., Isahak, W.N.R.W., Tan, C.Y., Singh, R. & Brandon, N.P. 2017. Enhanced ionic conductivity of scandia-ceria-stabilized-zirconia (10Sc1CeSZ) electrolyte synthesized by the microwave-assisted glycine nitrate process. Ceramics International 43(11): 8119-8125.

Jaiswal, S.K., Hong, J., Yoon, K.J., Son, J.-W. & Lee, J.-H. 2017. Synthesis and conductivity behaviour of proton conducting (1−x)Ba0.6Sr0.4Ce0.75Zr0.10Y0.15O3-δ-xGDC (x=0, 0.2, 0.5) composite electrolytes. Journal of the American Ceramic Society 100(10): 4710-4718.

Kim, H.-E., Choi, K.-H., Park, M.-W. & Lee, J.-S. 2011. Electrical properties of Ga2O3-added Ce0.8Gd0.2O1.9 ceramics prepared by commercial powders. Electronic Materials Letters 7(4): 319-322.

Lee, J.-S., Choi, K.-H., Park, M.-W., Choi, Y.-G. & Mun, J.-H. 2009. Effects of strontium gallate additions on sintering behavior and electrical conductivity of samaria-doped ceria. Journal of Alloys and Compounds 474(1): 219-222.

Lee, K.-R., Tseng, C.-J., Chang, J.-K., Hung, I.-M., Lin, J.-C. & Lee, S.-W. 2013. Strontium doping effect on phase homogeneity and conductivity of Ba1−xSrxCe0.6Zr0.2Y0.2O3−δ proton-conducting oxides. International Journal of Hydrogen Energy 38(25): 11097-11103.

Lee, S.W., Tseng, C.J., Chang, J.K., Lee, K.R., Chen, C.T., Hung, I. M., Lee, S. L. & Lin, J-C. 2014. Synthesis and characterization of Ba0.6Sr0.4Ce 0.8-xZrxY0.2O3-δ proton-conducting oxides for use as fuel cell electrolyte. Journal of Alloys and Compounds 586(SUPPL. 1): 6-10.

Li, M., Ni, M., Su, F. & Xia, C. 2014. Proton conducting intermediate-temperature solid oxide fuel cells using new perovskite type cathodes. Journal of Power Sources 260: 197-204.

Li, Z. C., Zhang, H., Bergman, B. & Zou, X. 2006. Synthesis and characterization of La0.85Sr0.15Ga0.85Mg0.15O3-δ electrolyte by steric entrapment synthesis method. Journal of the European Ceramic Society 26(12): 2357-2364.

Liu, Z., Wang, X., Liu, M. & Liu, J. 2018. Enhancing sinterability and electrochemical properties of

Ba(Zr0.1Ce0.7Y0.2)O3-δ proton conducting electrolyte for solid oxide fuel cells by addition of NiO. International Journal of Hydrogen Energy 43(29): 13501-13511.

Nguyen, N.T.Q. & Yoon, H.H. 2013. Preparation and evaluation of BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3−δ (BZCYYb) electrolyte and BZCYYb-based solid oxide fuel cells. Journal of Power Sources 231: 213-218.

Prasad, D.H., Park, S.Y., Ji, H.-I., Kim, H.-R., Son, J.-W., Kim, B.-K., Lee, H.-W. & Lee, J.H. 2012. Structural characterization and catalytic activity of Ce0.65Zr0.25RE0.1O2−δ nanocrystalline powders synthesized by the glycine-nitrate process. The Journal of Physical Chemistry C 116(5): 3467-3476.

Rahman, H.A., Muchtar, A., Muhamad, N. & Abdullah, H. 2010. Komposit La 1-x Sr x Co 1-y Fe y O 3- d ( LSCF) sebagai bahan katod tahan lama bagi sel fuel oksida pejal bersuhu sederhana-rendah : ulasan kajian. Jurnal Kejuruteraan 22: 1-9.

Samat, A.A., Senari, S.M., Somalu, M.R., Muchtar, A., Hassan, O.H. & Osman, N. 2018. Heat treatment effect on the phase and morphology of NiO-BCZY prepared by an evaporation and decomposition of solution and suspension method. Sains Malaysiana 47(3): 589-594.

Samat, A.S., Somalu, M.R., Muchtar, A., Hassan, O. H. & Osman, N. 2016. LSC cathode prepared by polymeric complexation method for proton-conducting SOFC application. Journal of Sol-Gel Science and Technology 78(2): 382-393.

Shao, Z., Zhou, W. & Zhu, Z. 2012. Advanced synthesis of materials for intermediate-temperature solid oxide fuel cells. Progress in Materials Science 57(4): 804-874.

Singh, B., Ghosh, S., Aich, S. & Roy, B. 2017. Low temperature solid oxide electrolytes (LT-SOE): A review. Journal of Power Sources 339: 103-135.

Sun, L., Miao, H. & Wang, H. 2017. Novel SrCe1−xYbxO3−α-(Na/K)Cl composite electrolytes for intermediate temperature solid oxide fuel cells. Solid State Ionics 311: 41-45.

Tao, Z., Zhu, Z., Wang, H. & Liu, W. 2010. A stable BaCeO3-based proton conductor for intermediate-temperature solid oxide fuel cells. Journal of Power Sources 195(11): 3481-3484.

Zhang, C., Li, S., Liu, X., Zhao, X., He, D., Qiu, H., Yu, Q., et al. 2013. Low temperature synthesis of Yb doped SrCeO3 powders by gel combustion process. International Journal of Hydrogen Energy 38(29): 12921-12926.

Nur Wardah Norman, Wan Nor Anasuhah Wan Yusoff, Abdullah Abdul SamatInstitut Sel Fuel,Universiti Kebangsaan Malaysia,43600 UKM Bangi, Selangor,Malaysia.

39

*Andanastuti MuchtarPusat Kejuruteraan Bahan dan Pembuatan Pintar (MERCU),Fakulti Kejuruteraan dan Alam Bina,Universiti Kebangsaan Malaysia,43600 UKM Bangi, Selangor,Malaysia.

*Corresponding author; email: muchtar@ukm.edu.my

Received date: 28th Mac 2018 Accepted date: 13th September 2018Online First date: 1st October 2018

Published date: 30th November 2018