Tomo Suzuki Muresan Laboratoire SUBATECH...

Conseil scientifique IN2P3Conseil scientifique IN2P3

RadiochimieRadiochimie

Stockage des Déchets Radioactifs

Tomo Suzuki‐MuresanLaboratoire SUBATECH UMR6457Laboratoire SUBATECH UMR6457

27 & 28 octobre 2016

CollaborateursSUBATECH / UMR 6457: Laboratoire Subatomique et de Physique des Technologies associéesA. AbdelouasM Fattahi

C. LandesmanG MontavonM. Fattahi

B. GrambowS. HuclierA. Kalinichev

G. MontavonO. PéronS. RibetJ. Vandenborre

IPNO / UMR 8608 : Institut de Physique Nucléaire d’OrsayC. CannesS. Delpech

J. RoquesE. Simoni

IPNL / UMR 5822 : Institut de Physique Nucléaire de LyonN. BérerdN. Millard-Pinard

N. MoncoffreN. Toulhoat

CNRS/IN2P3 → mission de coordonner la radiochimie à l'échelle nationaleSTOCKAGE → enjeu sociétal fortSTOCKAGE → enjeu sociétal fort

importance de la présence du monde académique pour sa vision et développement des compétences

Conseil Scientifique IN2P3 / Radiochimie du 27 & 28 octobre 2016: LE STOCKAGE │ 2

Génèse du projet

1991Loi sur les recherches sur la

@ANDRA

gestion des déchets radioactifs

2006Loi sur la gestion à long terme

~2035 Lancement de l’exploitation courante de Cigéo

des déchets radioactifs

2017Demande d’autorisation de

~2035~2025

Phase industrielle pilote du projet Cigéo

20172018

Demande d autorisation de création du centre

~2025Autorisation de mise en service du centre pour la phase pilote

~2021

Délivrance éventuelle de l’autorisation de création du centre par décret en Conseil d’État Lancement des travaux de construction

│ 3

décret en Conseil d État. Lancement des travaux de construction

Cigéo: Centre industriel de stockage géologique. Projet français de centre de stockage profond de déchets radioactifs

Classification des déchets radioactifs et sites de stockagestockage

Déchets Déchets DéchetsDéchets

Moyenne actDéchets

Vie très courte

DéchetsTrès faibleactivité

DéchetsFaible/MoyenneActivité vie courte

DéchetsFaible activitéVie longue

Moyenne act. Vie longue

Haute activité

C t i B / Milli B / Milli d B /Centaines Bq/g Millions Bq/g Milliards Bq/g

Stockage en Stockage en Décroissance

Dé h t MA VL t HA

surface surface sur site Stockage à faible

profondeur

Déchets MA-VL et HA constituent l’essentiel de la problématique

du stockage

Stockage en couchegéologique profonde


du stockage

Problématique du STOCKAGEProtéger l’homme et l’environnement

de substances radioactives et de toxiques chimiquesq q

Roche hôte= argile

Barrière ouvragée

IGRA

TION = argile gonflante, béton

Colis de déchetsSurconteneur + conteneur + déchetM

TEMPS

= Surconteneur + conteneur + déchet

Concept multi-barrière


TEMPSp

Problématique du STOCKAGEProtéger l’homme et l’environnement

de substances radioactives et de toxiques chimiquesq q

GÉOLOGIECLIMAT HYDROLOGIE@ANDRA

Évolution difficilement prévisible

IGRA

TION

MECANIQUEMinimiser les incertitudes sur l’évolution du système de

@ANDRA

M

TEMPS

l évolution du système de stockage et de son environnement


TEMPSCHIMIE

Enjeux scientifiques

Dose >105 ans

Transfert vers géosphere

Dose

<105 ans

Rétention Transport Décroissance

Rétention Dilution hydrologique radioactive

104Relâchement RNs

Entrée eau souterraine

104 ans

103 ans

L’eau est le principal vecteur de transport des radionucléides dans

Entrée eau souterraine 10 ans


l’environnement

LES DÉCHETS RADIOACTIFS


Alteration du verre nucléaire

CNPE RETRAITEMENT COLIS STOCKAGE @ANDRA

DÉCHETS PROFOND@Neeway (2012) @El Hajj (2010)

@ANDRA

Acier + argileVerre + argile

Comprendre les processus physico-chimique et des mécanismes d’altération

du verre en condition de stockage

Thèse Verre Hydraté SUBATECH/CEA (2016-2018)


du verre en condition de stockage (2016-2018)

Diffusion du 14C dans la gaine de combustible:Diffusion du C dans la gaine de combustible: du matériau à la solution

ZrO2Zr

Comb.

2

1414CC 1414CC

Diffusion ? 14Corganique14Cinorgue

usé

70‐80% 20‐30% 14CGazeux? Dissout?

Speciation ?Expérimental Modélisation Éch. Implanté 13C DFT

Thèse Diffusion 14C/ZrO2IPNO/EDF (2016 2018)Comprendre les mécanismes de

Éch. Réel 14C Kin. Monte Carlo

IPNO/EDF (2016-2018)

Projet Européen CAST SUBATECH (2014 2018)

Comprendre les mécanismes de diffusion du 14C dans la gaine zircaloy et la spéciation en milieu


SUBATECH (2014-2018)aqueux

CAST: Carbon‐14 source term

Phosphomagnésien et géopolymère

Apatitecement

Mg,Sicement GP

P,Mgcement

Ca,Al,Pcement

G i UNGGMatrice cimentaire

NouvellesBrushite cement

Mg,Clcement

Plaster Ettringitecement OPC

cement cement GP

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13

Mg‐Zr

Al

H2O

H (g)

Gaine UNGG Nouvelles matrices Meilleure

ibili éCORROSION PASSIVATION CORROSION

PASSIVATIONCORROSION

PASSIVATIONCORROSION

Al

Mg

U

COMPATIBILITE ?Al

U H2(g) compatibilité chimique

U

Al dans les phosphomagnésiens• Détermination du mécanisme réactionnel• Mesure des vitesses de corrosion• Influence de LiNO3 sur la corrosion de Al

Compatibilité de l’acier des colis avec les

3

Mg (et U) dans les géopolymères• Influence de NaF sur la corrosion Mg/U

nouvelles matrices de confinement (2016-2018)


Décontamination du graphite nucléaireDéchets de faible activité

Durée de vie longue 14C et 36Cl@ANDRA

DécontaminationModérateur et réflecteur

de neutrons

DécontaminationReclassification

Extraction radionucléides labiles

Intercalant

Vaporéformage

Processus d’oxydation th iGraphite

Irradié

Eff d l d i l’ ffi i é d

thermique sous vapeur d’eau

Effet de l’intercalation + la lixiviation sur la destructuration du graphite et le relâchement de radionucléides

Effet de la destructuration sur l’efficacité du vaporéformage

Efficacité du vaporéformage en fonction de


relâchement de radionucléides p gl’imprégnation par ajout de catalyseur

LE TRANSFERT DES RADIONUCLÉIDES DANSRADIONUCLÉIDES DANS L’ENVIRONNEMENT


Transfert des radionucléides dans la barrière ouvragéeTransfert des radionucléides dans la barrière ouvragée

• Détermination des mécanismes de sorption des radionucléides d’intérêts présentant des propriétés physico chimiques variéesd intérêts présentant des propriétés physico-chimiques variées

• Evolution de ces propriétés lors de sollicitations physico-chimiques caractéristiques d’un stockage

EttringiteC S H EttringiteC‐S‐H

Influence de la présence de molécules organiques sur la é ’ é ê CimentAFmrétention des RNs d’intérêt par les

phases cimentaires

Influence de perturbations physico@Macé(2006)

Grpt. Laboratoires CTEC et CTI(2015 2019)

Influence de perturbations physico-chimiques sur les propriétés de rétention

(2015-2019)

Projet Européen CEBAMA(2015 2019)

Réactivité et transfert du 14C (dissoute et/ou gazeuse) dans les matériaux cimentaires insaturés

14

(2015-2019)matériaux cimentaires insaturésCTEC: Comportement chimique et transfert dans des environnements / ouvrages à physico‐chimie complexeCTI: Comportement chimique et transfert dans des environnements / ouvrages insaturésCEBAMA: Cement‐based materials, properties, evolution, barrier functions

Transfert des radionucléides dans la roche hôte

• Comprendre et quantifier le transfert des radionucléides dans l’environnementl environnement

• Étudier les processus clés de rétention avec un focus sur la formation géologique utilisée comme barrière pour le stockage des déchets nucléaires

Grpt. LaboratoireCTEC(2015-2019)(2015 2019)

Thèse Cartographie(2016-2019)


Modélisation du transfert des radionucléidesArgilite du Callovo‐Oxfordien (EST40470‐ 498m)

Illite & Illite/Smectite (L/k

g)

100

1000

Quart [C ] ( l/L)1e-11 1e-9 1e-7 1e-5 1e-3 1e-1

Kd

1

10 EST28329EST27776EST30534EST28768

Quartz [Cs]eq (mol/L)

20 nmImage source: ANDRA

Ni2+

Prédiction jusqu’à 105 ans

Chaire Stockage


g(2015-2019)

Impact de la radiolyse de l’eau

Radiolyse des carbonatesProduction H2 par radiolyse de l’eau

Corrosion radiolytique de l’acierDissolution oxydante d’UO2Corrosion radiolytique de l acier

En milieu argileuxEn milieu eau UP (a) : unirradiated UO2(b) : 0.3 hours(c) : 42 hours(d) : 169 hours

sous rayonnement

(a)

(b)(c)

(d)Formation of Studtite by oxidation of UO2

100 200 300 400 500 600 700 800 900Raman shift (cm-1)

Raman signalsof UO2

Mise en application des mécanismes de radiolyse à l’interface solide/solution dans le

Thèse Irradiation Béton SUBATECH/ENGIE/ECN


radiolyse à l interface solide/solution dans le multi-système chimique lié au stockage

SUBATECH/ENGIE/ECN(2015-2017)

BILAN


Bilan sur le stockage des déchets nucléaires

• Les activités de radiochimie/STOCKAGE s’intègrent dans les activités interdisciplinairesactivités interdisciplinaires – Sur l’énergie avec l’importance de l’impact des déchets dans

l’environnement– Élargissement aux activités liées aux interactions

rayonnement /matière, la radiolyse• IN2P3 bénéficie d'outils uniques pour la caractérisation de• IN2P3 bénéficie d outils uniques pour la caractérisation de

processus clés comme les accélérateurs, les faisceaux d'ions

• Collaborations avec – INC : ICSM, UPMC, LCP, …– CEA : LP2C Marcoule Saclay– CEA : LP2C, Marcoule, Saclay– IRSN


Collaboration: nationale, européenne, internationale


Ressources Financières et Humaines

1500

2000 IPNL IPNO

SUBATECHk€)2000

2500 IPNL IPNO

SUBATECHk€)

2012‐2016 2016‐2019

500

1000

1500 SUBATECH

Bud

get (

k

500

1000

1500SUBATECH

Bud

get (

k

CEEQUIPEX

EPICustrie

lsCHETS

0

500

ANRCEE

QUIPEXustrie

lsEPIC

CHETS0

500

CEQUIP

Fin. E

Fin. indust

NEEDS/DECH

8

A CEQUIP

Fin. indust

Fin. E

NEEDS/DECH

252012‐2016 2016‐2019

4

6

8 IPNL IPNO SUBATECH

P

15

20

25 IPNL IPNO SUBATECH

P

0

2

4

ETP

0

5

10ETP

C/EC IT PhD Post-Doc0


C/EC IT PhD Post-Doc0

Financements industriels : AREVA, EDF, DAHER, ENGIEFinancements EPIC : ANDRA, CEA

Publications

2012‐2016 IPNL IPNO SUBATECH

Publications 1 4 69

Communications 2 11 19Communications 2 11 19

Invitations 28


SWOTForce Faiblesse– Vision globale du STOCKAGE grâce à la

complémentarité des groupes et des– Faible collaboration entre les laboratoires

IN2P3complémentarité des groupes et des équipes ainsi que le domaine scientifique

– Recherche bien organisée dans les réseaux régionaux, nationaux, européens

IN2P3– Diminution des allocations de bourses de

thèse et du fonctionnement associé (ANR, Europe)réseaux régionaux, nationaux, européens

et internationauxEurope)

Opportunité Menace– Orientation de la recherche vers l’étude – La RADIOCHIMIE est une « petite »

des matériaux pour le démantèlement de centrales

– Contribution croissante pour la sûreté du

pdiscipline avec très peu de visibilité et de structuration au niveau national et international → risque de marginalisation

stockage– Coordination des entités de recherche

dans JOPRAD vers un « european Joint

dans la stratégie IN2P3– Le soutien de NEEDS a contribué au

développement et à la réalisation d’études Programming » dans le domaine au cours de ces dernières années. La

question de « l’après-NEEDS » se pose alors pour les projets à venir.


JOPRAD

• Towards a Joint Programming on Radioactive Waste Disposal22 tité d h h E é ti i à d t il• 22 entités de recherche Européenne participe à ce groupe de travail

• Contribution des entités de recherche est nécessaire :– Pour maintenir l’excellence scientifique au bénéfice des projetsPour maintenir l excellence scientifique au bénéfice des projets

liés au stockage et d’évaluation de sûreté– Pour apporter un socle de connaissances fondamentales et des

perspecti es dont la q alité pe t être é al ée par peer re ieperspectives dont la qualité peut être évaluée par peer review, impact factors…

Apporter une vision sur le long terme (pluri-décennal)

sur les besoins en recherche dans le stockage des g

déchets nucléaires


Conseil scientifique IN2P3Conseil scientifique IN2P3

RadiochimieRadiochimie

Stockage des Dechets Radioactifs

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27 & 28 octobre 2016

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