Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA...

121
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HÓA (METAMATERIALS) HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ Ở VÙNG TẦN SỐ THz LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT LIỆU Hà Nội - 2019

Transcript of Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA...

Page 1: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

Đặng Hồng Lưu

NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HÓA (METAMATERIALS)

HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ Ở VÙNG TẦN SỐ THz

LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT LIỆU

Hà Nội - 2019

Page 2: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

1

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

Đặng Hồng Lưu

NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HÓA (METAMATERIALS)

HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ Ở VÙNG TẦN SỐ THz

Chuyên ngành: Vật liệu điện tử

Mã số: 9440123

LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT LIỆU

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

1. PGS. TS. Vũ Đình Lãm

2. TS. Lê Đắc Tuyên

Hà Nội - 2019

Page 3: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

2

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi, dưới sự hướng dẫn của

PGS.TS. Vũ Đình Lãm và TS. Lê Đắc Tuyên. Các số liệu, kết quả nêu trong luận án

là trung thực và chưa được công bố trong các công trình khác.

NGHIÊN CỨU SINH

ĐẶNG HỒNG LƯU

Page 4: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

3

LỜI CẢM ƠN

Trước tiên, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành và sâu sắc nhất tới PGS. TS. Vũ

Đình Lãm và TS. Lê Đắc Tuyên. Các thầy đã luôn tận tình hướng dẫn, định hướng

kịp thời và tạo điều kiện thuận lợi nhất để tôi hoàn thành luận án này.

Tôi xin chân thành cảm ơn TS. Bùi Xuân Khuyến, TS. Bùi Sơn Tùng, TS.

Hoàng Vũ Chung và TS. Nguyễn Thanh Tùng đã giúp đỡ và động viên tôi trong quá

trình thực hiện luận án.

Tôi xin chân thành cảm ơn các thành viên nhóm nghiên cứu vật liệu biến hóa

– Viện Khoa học Vật liệu – Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam, NCS.

Nguyễn Hoàng Tùng, TS. Nguyễn Thị Hiền, NCS. Nguyễn Văn Cường, NCS. Bùi

Hữu Nguyên, NCS. Nguyễn Văn Dũng đã giúp đỡ, hỗ trợ tôi trong suốt thời gian tôi

thực hiện đề tài nghiên cứu tại nhóm.

Tôi xin được gửi những tình cảm, sự yêu mến và lòng biết ơn đến các thầy cô,

anh, chị Phòng Vật lý Vật liệu từ và Siêu dẫn đã hết lòng giúp đỡ, chia sẻ và động

viên tinh thần trong suốt thời gian tôi làm luận án.

Tôi xin chân thành cảm ơn Viện Khoa học Vật liệu, Học Viện Khoa học và

Công nghệ đã tạo điều kiện thuận lợi về cơ sở vật chất, hỗ trợ kinh phí và các thủ tục

hành chính trong suốt quá trình học tập nghiên cứu.

Tôi xin chân thành cảm ơn Trường Sỹ quan Lục quân 1, Khoa Khoa học Tự

nhiên nơi tôi đang công tác đã tạo điều kiện cho tôi về thời gian và công việc tại cơ

quan trong suốt quá trình thực hiện luận án.

Cuối cùng, tôi xin cảm ơn gia đình, các cơ quan và cá nhân đã giúp đỡ, tạo

điều kiện tốt để tôi hoàn thành luận án.

NGHIÊN CỨU SINH

ĐẶNG HỒNG LƯU

Page 5: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

4

MỤC LỤC

LỜI CAM ĐOAN ...................................................................................................... 2

LỜI CẢM ƠN ............................................................................................................ 3

MỤC LỤC .................................................................................................................. 4

Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt ................................................................... 6

Danh mục các hình vẽ, đồ thị ................................................................................... 7

MỞ ĐẦU .................................................................................................................. 11

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN ................................................................................... 14

1.1. Giới thiệu chung về vật liệu biến hóa ......................................................... 14

1.2. Phân loại vật liệu biến hóa ........................................................................... 17

1.3. Lý thuyết môi trường hiệu dụng ................................................................. 22

1.4. Vật liệu biến hóa chiết suất âm ................................................................... 24

1.5. Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ ....................................................... 25

1.5.1 Cấu trúc vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ ....................................... 25

1.5.2 Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động ở tần số THz............... 27

1.5.3 Cơ chế hấp thụ sóng điện từ của vật liệu biến hóa ở tần số THz ............. 28

1.6. Hiệu ứng trong suốt cảm ứng điện từ trong vật liệu biến hóa (EIT) ....... 30

1.7. Một số ứng dụng của vật liệu biến hóa ....................................................... 33

1.7.1. Siêu thấu kính (super lens) ...................................................................... 33

1.7.2. Vật liệu biến hóa ứng dụng trong tàng hình ............................................ 34

1.7.3. Vật liệu biến hóa ứng dụng trong cảm biến ............................................. 35

CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU .................................................. 37

2.1. Lựa chọn cấu trúc và vật liệu ...................................................................... 37

2.2. Phương pháp mô phỏng ............................................................................... 38

2.3. Phương pháp tính toán mạch LC tương đương ........................................ 40

2.4. Xử lý và phân tích số liệu ............................................................................. 43

2.5. Phương pháp thực nghiệm .......................................................................... 44

2.5.1. Phương pháp chế tạo mẫu ........................................................................ 45

2.5.2. Đo hình thái học của mẫu ........................................................................ 45

2.5.3. Đo phổ hồng ngoại biến đổi Fourier ........................................................ 46

CHƯƠNG 3. TỐI ƯU CẤU TRÚC VẬT LIỆU BIẾN HÓA HẤP THỤ SÓNG

ĐIỆN TỪ .................................................................................................................. 48

3.1. Tối ưu hóa cường độ hấp thụ sử dụng cấu trúc hốc cộng hưởng ............ 50

3.1.1. Cấu trúc hốc cộng hưởng ......................................................................... 50

Page 6: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

5

3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp thụ của vật liệu biến

hóa có cấu trúc MAC ......................................................................................... 53

3.2. Mở rộng dải tần số hoạt động của vật liệu biến hóa ................................. 56

3.2.1. Mở rộng dải tần hấp thụ của vật liệu biến hóa bằng hiệu ứng tương tác 56

3.2.2. Mở rộng dải tần hấp thụ bằng sử dụng hàng rào khuyết mạng ............... 64

3.3. Kết luận ......................................................................................................... 67

CHƯƠNG 4. ĐIỀU KHIỂN TẦN SỐ HOẠT ĐỘNG CỦA VẬT LIỆU BIẾN

HÓA HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ VÀ ỨNG DỤNG VẬT LIỆU BIẾN HÓA

LÀM CẢM BIẾN .................................................................................................... 68

4.1. Điều khiển tính chất hấp thụ sóng điện từ bằng kích thích quang .......... 69

4.1.1. Cấu trúc vòng cộng hưởng có rãnh .......................................................... 70

4.1.2. Cấu trúc đĩa tròn bị khoét ........................................................................ 72

4.1.3. Điều khiển tần số và cường độ hấp thụ ................................................... 75

4.2. Điều khiển vật liệu biến hóa hấp thụ bằng kích thích nhiệt ..................... 77

4.2.1. Tính chất nhiệt của vật liệu InSb ............................................................. 77

4.2.2. Điều khiển tần số và cường độ hấp thụ của cấu trúc vòng cộng hưởng .. 78

4.3. Ứng dụng vật liệu biến hóa hấp thụ định hướng làm cảm biến ............... 80

4.3.1. Nguyên lý hoạt động của cảm biến ở tần số THz .................................... 81

4.3.2. Cấu trúc vật liệu biến hóa trong cảm biến protein phân tử bò ................. 82

4.3.3. Tính chất quang của vật liệu biến hóa ..................................................... 83

4.3.4. Tính chất cảm biến của vật liệu biến hóa ................................................ 84

4.4. Kết luận ......................................................................................................... 89

CHƯƠNG 5. VẬT LIỆU BIẾN HÓA HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ DỰA TRÊN

CƠ SỞ HIỆU ỨNG TƯƠNG TÁC TRƯỜNG GẦN VÀ HIỆU ỨNG BABINET

................................................................................................................................... 90

5.1. Hấp thụ đa đỉnh dựa trên tương tác trường gần trong hiệu ứng EIT .... 90

5.2. Hấp thụ đa đỉnh dựa trên khuyết mạng ..................................................... 94

5.3. Nguyên lý Babinet cho ứng dụng hấp thụ dựa trên hiện tượng EIT ......... 98

5.4. Kết luận ....................................................................................................... 103

KẾT LUẬN CHUNG ............................................................................................ 104

HƯỚNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO ............................................................... 105

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ CỦA LUẬN ÁN .............. 106

TÀI LIỆU THAM KHẢO .................................................................................... 108

Page 7: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

6

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT

Tiếng Anh Chữ viết tắt Tiếng Việt

Bovin serum albumin BSA Phân tử protein bò

Computer simulation

technology CST

Công nghệ mô phỏng bằng máy

tính

Cut-wire CW Dây bị cắt

Cut-wire pair CWP Cặp dây bị cắt

Defect metamaterial perfect

absorber DMPA

Vật liệu biến hóa hấp thụ tuyệt

đối có khuyết mạng

Electromagnetically induced

transparency EIT Trong suốt cảm ứng điện từ

Fourier-transform infrared

spetroscopy FTIR Phổ hồng ngoại biến đổi Fourier

Guided-mode resonance GMR Cộng hưởng dẫn sóng

Metamaterial MM Vật liệu biến hóa

Metamaterial absorber MA Vật liệu biến hóa hấp thụ

Metamaterial absorber cavity MAC Vật liệu biến hóa hấp thụ dựa

trên hốc cộng hưởng

Metamaterial perfect absorber MPA Vật liệu biến hóa hấp thụ tuyệt

đối

Scanning electron microscope SEM Kính hiển vi điện tử quét

Split-disk resonator SDR Đĩa cộng hưởng bị khuyết

Split-ring resonator SRR Vòng cộng hưởng có rãnh

Page 8: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

7

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

Hình 1.1. So sánh giữa cấu trúc nguyên tử của vật liệu thông thường và vật liệu biến

hóa: (a) Vật liệu truyền thống được cấu tạo từ nguyên tử; (b) vật liệu biến hóa được

hình thành từ các cấu trúc cộng hưởng nhân tạo gọi là các “giả nguyên tử” [3] ...... 15

Hình 1.2. Số bài báo nghiên cứu vật liệu biến hóa công bố hàng năm (11/2018) .... 17

Hình 1.3. Phân loại vật liệu theo độ điện thẩm ε và độ từ thẩm μ ............................ 19

Hình 1.4. Sự phân bố điện trường khi chùm sáng tương tác với vật liệu chiết suất

âm[2] ......................................................................................................................... 22

Hình 1.5. (a) Vật liệu biến hóa có chiết suất âm hoạt động ở tần số GHz; (b) Phổ

truyền qua. Tính chất chiết suất âm (n < 0) của vật liệu thể hiện ở vùng tần số 11 đến

11,6 GHz [15] ............................................................................................................ 25

Hình 1.6. So sánh kết quả thực nghiệm (đường màu xanh) với mô phỏng (đường màu

đỏ) và sai số xấp xỉ bình quân (nét đứt màu xám). Đồ thị nhỏ thể hiện kết quả sự phụ

thuộc vào góc của sóng đến tới sự hấp thụ tại tần số cộng hưởng [36] .................... 26

Hình 1.7. (a) Cấu trúc cộng hưởng; (b) Kết quả mô phỏng; (c) Kết quả thực nghiệm

[68] ............................................................................................................................ 28

Hình 1.8. Phổ hấp thụ mô phỏng (nét đứt) và thực nghiệm (nét liền) của cấu trúc SRR

theo sự thay đổi của chiều dày lớp điện môi [69] ..................................................... 30

Hình 1.9. (a) Giản đồ năng lượng của môi trường EIT; (b) Phổ hấp thụ của một môi

trường EIT; (c) Chiết suất của một môi trường EIT với sự tán sắc mạnh tại tần số ứng

với cực tiểu độ hấp thụ [71] ...................................................................................... 30

Hình 1.10. (a) Cấu trúc của vật liệu MM; (b) Phần thực và phần ảo của một đầu dò

điện trường Ex được đặt ở khoảng cách 10 nm cách đầu của thanh CW dọc (mũi tên

màu đỏ trong hình 1.15a) [80]................................................................................... 32

Hình 1.11. Nguyên tắc hoạt động của siêu thấu kính dựa trên vật liệu biến hóa [31]

................................................................................................................................... 33

Hình 1.12. Sự truyền ánh sáng trong môi trường (a) chiết suất dương thông thường;

(b) chiết suất âm; (c) chiết suất âm và hội tụ ánh sáng [31] ..................................... 34

Hình 1.13. (a) Vật liệu biến hóa có chiết suất thay đổi bao quanh vật cần tàng hình;

(b) Nguyên lý hoạt động của của áo choàng tàng hình [9] ....................................... 34

Hình 2.1. Sơ đồ quá trình nghiên cứu vật liệu biến hóa ............................................ 37

Hình 2.2. (a) Ô cơ sở của cấu trúc CWP; (b) Mạch điện LC tương đương; (c) và (d)

Chiều dòng điện tương ứng trong trường hợp cộng hưởng từ và cộng hưởng điện [91]

................................................................................................................................... 42

Hình 2.3. (a) Mặt cắt và (b) ảnh SEM của mẫu chế tạo ............................................ 46

Page 9: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

8

Hình 3.1. Quá trình tối ưu hóa cấu trúc của vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ . 48

Hình 3.2. (a) Cấu trúc ô cơ sở với các tham số cấu trúc. (b) Sự phụ thuộc của tần số

hấp thụ vào bán kính đĩa tròn .................................................................................... 49

Hình 3.3. (a) Cấu trúc MA; (b) Cấu trúc MAC; (c) So sánh phổ hấp thụ của cấu trúc

MA và MAC ............................................................................................................. 50

Hình 3.4. Phân bố từ trường trên MAC; (a) Tại tần số 15.77 THz; (b) 18.43 THz .. 51

Hình 3.5. Phân bố mật độ dòng điện của MAC; (a, c) Trên lớp kim loại thứ nhất; (b,

d) Trên lớp kim loại thứ ba, tại tần số 15,77 THz (a, b) và 18,43 THz (c, d) ........... 52

Hình 3.6. Phân bố năng lượng tổn hao của MAC: (a, e) Trên lớp kim loại thứ nhất;

(b, f) Trên lớp điện môi thứ hai; (c, g) Trên lớp kim loại thứ ba, tại tần số 15,77 THz

(a- d) và 18,43 THz (e- h) ......................................................................................... 53

Hình 3.7. Sự phụ thuộc tần số cộng hưởng và cường độ hấp thụ vào sự thay đổi giá

trị của (a) w1 và (b) w2 .............................................................................................. 54

Hình 3.8. Sự phụ thuộc của tỷ lệ bán kính đĩa tròn tại tâm đến tần số cộng hưởng và

cường độ hấp thụ ....................................................................................................... 55

Hình 3.9. (a) Cấu trúc MA; (b) Cấu trúc 5 đĩa tròn, chu kỳ a = 24 µm; chiều dày lớp

vàng tm = 0,1 µm; chiều dày lớp điện môi td = 0,8 µm; độ điện thẩm = 3,1 .......... 57

Hình 3.10. Phổ hấp thụ của MPA (5 đĩa tròn) so với MA (9 đĩa tròn) tại bán kính các

đĩa là R = RC = 2,7µm ............................................................................................... 57

Hình 3.11. Sự phân bố mật độ dòng điện bề mặt; (a-c) Trên lớp kim loại thứ nhất; (d-

f) Lớp kim loại thứ ba, tại các tần số: (a, d) 14,6 THz; (b, e) 15,4 THz; (c, f) 15,8 THz

................................................................................................................................... 58

Hình 3. 12. (a-c) Phân bố từ trường trên MPA; (d-f) Phân bố điện trường trên MPA

tại các tần số: (a, d) 14,6 THz; (b, e) 15,4 THz; (c, f) 15,8 THz .............................. 59

Hình 3.13. Mạch điện tương đương của MPA; (a) tương ứng với tần số f2, f3 theo

phân bố điện trường ở hình 3.12(e)-(f); (b) tương ứng với tần số f1 theo phân bố điện

trường ở hình 3.12(d) ................................................................................................ 60

Hình 3.14. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ MPA vào bán kính: (a) Bán kính các đĩa

xung quanh R; (b) Bán kính của đĩa trung tâm RC .................................................... 61

Hình 3.15. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ vật liệu MPA vào khoảng cách:(a) w1; (b)

w2 ............................................................................................................................... 63

Hình 3. 16. Phổ hấp thụ của MPA ứng với R = RC = 3 µm, w1 = 8 µm và w2 = 7,5 µm

................................................................................................................................... 63

Hình 3.17. (a) Cấu trúc ô cơ sở; (b) phổ hấp thụ cấu trúc MA với kích thước khác

nhau ........................................................................................................................... 64

Page 10: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

9

Hình 3.18. (a) và (b) Cấu trúc với các hàng rào khuyết mạng khác nhau và phổ hấp

thụ của các cấu trúc tương ứng ................................................................................. 65

Hình 3.19. Phổ hấp thụ thực nghiệm, tính toán và mô phỏng của cấu trúc hàng rào

khuyết mạng .............................................................................................................. 66

Hình 3.20. Phổ hấp thụ của cấu trúc MA ở tần số THz với hai hàng rào khuyết mạng

................................................................................................................................... 66

Hình 4.1. Sự phụ thuộc của độ dẫn và phần thực của độ điện thẩm của VO2 vào tần

số plasma ................................................................................................................... 69

Hình 4.2. (a) Hình ảnh mô tả MPA cấu trúc SRR; (b) Sơ đồ mạch điện tương đương

của cấu trúc SRR ....................................................................................................... 71

Hình 4.3. (a) Hình ảnh mô phỏng dòng điện trên hai lớp kim loại của cấu trúc SRR;

(b) Kết quả tính toán mô phỏng phổ hấp thụ của cấu trúc SRR khi mặt kim loại phía

đế là kim loại vàng .................................................................................................... 72

Hình 4.4. (a) Cấu trúc đĩa tròn bị khoét; (b) Sơ đồ mạch điện tương đương ............ 73

Hình 4.5. Sự phụ thuộc phổ hấp thụ của cấu trúc SDR vào bán kính phần đĩa bị khuyết

................................................................................................................................... 73

Hình 4.6. Phân bố dòng điện bề mặt ở mặt trên (a) và mặt dưới (b) tại 10,8 THz. Phân

bố điện trường (c) và từ trường (d) của MMA tại 10,8 THz của MPA cấu trúc SDR

khi R2 = 0 ................................................................................................................... 74

Hình 4.7. Phân bố dòng điện bề mặt, cường độ điện trường và từ trường của các đĩa

bị khuyết trong MPA tại 15,6 THz (a-c) và 22,6 THz (d-f) khi R2=4,8 µm ............. 75

Hình 4. 8. Cường độ hấp thụ của MPA cấu trúc SRR phụ thuộc vào độ dẫn của VO2

................................................................................................................................... 76

Hình 4. 9. Cường độ hấp thụ và tần số hấp thụ của MPA có cấu trúc SDR phụ thuộc

vào độ dẫn của VO2 ................................................................................................... 76

Hình 4. 10. Sự phụ thuộc của tần số plasma và nồng độ hạt tải vào nhiệt độ của vật

liệu InSb .................................................................................................................... 78

Hình 4. 11. (a) Vật liệu MPA cấu trúc SRR kết hợp với InSb; (b) Sơ đồ mạch điện

tương đương .............................................................................................................. 79

Hình 4. 12. Tần số và độ hấp thụ của MPA thay đổi phụ thuộc vào nhiệt độ .......... 80

Hình 4. 13. (a) Minh họa mẫu MM; (b) Mặt cắt của mẫu; (c) Ảnh SEM của mẫu .. 83

Hình 4.14. Kết quả (a) đo đạc; (b) Mô phỏng phổ truyền qua của MM; (c) Mô phỏng

phân bố điện từ trong MM ở mode kích thích M1 và M2. Thang đo màu trong hình

4.14(c) biểu diễn sự tăng cường của trường điện và trường từ so với trường điện từ

Page 11: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

10

ban đầu; các mũi tên đánh dấu giá trị cực đại của sự tăng cường ở mode kích thích

M1 .............................................................................................................................. 84

Hình 4.15. (a) Phổ truyền qua của lớp BSA (vòng đen) đo trước thí nghiệm cảm biến,

độ lớn tín hiệu truyền qua cỡ 25%. Phổ này được trình bày cùng với phổ truyền qua

của mẫu MM (vòng tròn đỏ) để trùng khớp giữa tín hiệu của protein và cộng hưởng

của MM. Đường màu đỏ thể hiện đường nội suy Fano cho tín hiệu của BSA với độ

dày nhỏ hơn micromet; (b) Phổ truyền qua tương đối của lớp BSA siêu mỏng hấp

phụ trên mẫu MM và trên đế saphia; (c) Phổ cho phân tử DTTCI và RH6G đo cùng

điều kiện .................................................................................................................... 86

Hình 4.16. Phụ thuộc của phổ truyền qua tương đối mô phỏng vào (a) tấn số cộng

hưởng và (b) hệ số dập tắt của BSA.......................................................................... 87

Hình 5.1. Ô cơ sở của cấu trúc hấp thụ dựa trên hiệu ứng tương tác trường gần ..... 91

Hình 5.2. Kết quả mô phỏng phổ hấp thụ của các cấu trúc ở hình 5.1 ..................... 92

Hình 5.3. Mô phỏng phân bố điện trường mặt trước và sau của cấu trúc hấp thụ tuyệt

đối tại vùng tần số hấp thụ ........................................................................................ 93

Hình 5.4. Giản đồ cấu tạo của ô cơ sở trong cấu trúc hấp thụ khuyết mạng ............ 95

Hình 5.5. So sánh phổ hấp thụ giữa cấu trúc hấp thụ tuần hoàn (MPA) và cấu trúc hấp

thụ khuyết mạng (DMPA). ........................................................................................ 95

Hình 5.6. Phân bố cường độ điện trường tại mặt kim loại phía sau (cấu trúc siêu ô cơ

sở 33) và cường độ từ trường phía trong lớp điện môi (cấu trúc siêu ô cơ sở 6x6) tại

vị trí cộng hưởng ....................................................................................................... 96

Hình 5.7. Giản đồ siêu ô cơ sở của cấu trúc nối tắt (a) MPA; (b) DMPA; (c) phổ hấp

thụ tương ứng khi nối tắt ........................................................................................... 98

Hình 5.8. Cấu trúc ô cơ sở của MPA nhìn (a) góc nghiêng và (b) góc trực diện từ trên

xuống. Sóng điện từ được phân cực như trong hình vẽ và tham số s là độ dịch chuyển

của lỗ trống ngang khỏi vị trí đối xứng ................................................................... 100

Hình 5.9. (a) Phổ hấp thụ của MPA khi s = 0. Phân bố dòng điện ở (b) lớp trên và (c)

lớp dưới của MPA tại tần số hấp thụ....................................................................... 101

Hình 5.10. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ vào độ dịch chuyển s của lỗ trống ngang

................................................................................................................................. 101

Hình 5.11. Phân bố dòng điện ở lớp trên của MPA tại các tần số hấp thụ (a) 0,32 và

(b) 0,34 THz ............................................................................................................ 102

Hình 5.12. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ vào khoảng cách d giữa lỗ trống ngang và

lỗ trống dọc khi s = 80 µm ...................................................................................... 103

Page 12: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

11

MỞ ĐẦU

Sóng điện từ đóng một vai trò vô cùng quan trọng trong công nghệ hiện đại từ

sóng radio đến tia X, là căn bản cho sự phát triển của công nghệ thông tin và truyền

thông. Vì vậy, các nhà khoa học luôn muốn tìm cách điều khiển sóng điện từ một

cách tùy biến để phục vụ những mục đích khác nhau của con người. Điều này đến

nay đã không còn nằm ngoài sức tưởng tượng với sự xuất hiện và phát triển nhanh

chóng của một loại vật liệu nhân tạo mới có tên gọi là vật liệu biến hóa

(metamaterials).

Vật liệu biến hóa là vật liệu có cấu trúc nhân tạo với một số tính chất đặc trưng

chưa được tìm thấy trong vật liệu tự nhiên. Vật liệu biến hóa được cấu trúc bởi các

giả nguyên tử (nguyên tử biến hóa, meta-atoms), chúng tương tác với cả hai thành

phần điện trường và từ trường của sóng điện từ theo cách hoàn toàn khác so với các

loại vật liệu truyền thống. Do vậy, vật liệu biến hóa có thể tạo ra những tính chất mới

lạ không tìm thấy trong tự nhiên. Hiện nay, nhiều tính chất của vật liệu biến hóa đã

được chứng minh bằng cả lý thuyết và thực nghiệm bởi nhiều nhóm nghiên cứu trên

thế giới. Mặc dù vậy, những phát hiện về các tính chất mới của vật liệu biến hóa vẫn

xuất hiện mỗi ngày và có tác động lớn đến cả ngành vật lý nói riêng và các ngành

khoa học trên thế giới nói chung. Các nghiên cứu đột phá cho đến nay thường tập

trung vào vật liệu có chiết suất âm, vật liệu hấp thụ sóng điện từ, hay kết hợp hai loại

vật liệu này cho những ứng dụng cụ thể. Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ có

khả năng hấp thụ hoàn toàn sóng điện từ với kích thước rất nhỏ so với bước sóng nên

có nhiều ứng dụng trong thực tế.

Tại Việt Nam, các nghiên cứu về vật liệu biến hóa tập trung trong vùng tần số

viba (GHz) do những thuận lợi trong chế tạo và đo đạc các tính chất của vật liệu. Có

thể kể đến nhóm nghiên cứu của PGS. TS Vũ Đình Lãm, Viện Khoa học vật liệu,

Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam; PGS. TS. Trần Mạnh Cường, Khoa

Vật lý, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội; PGS. TS. Vũ Văn Yêm, Khoa Điện tử viễn

thông, Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội; PGS. TS. Nguyễn Thị Quỳnh Hoa,

Trường Đại học Vinh. Từ năm 2009 đến nay, nhóm nghiên cứu về vật liệu biến hóa

của PGS. TS Vũ Đình Lãm, Viện Khoa học vật liệu, Viện Hàn lâm Khoa học và Công

nghệ Việt Nam đã cộng tác với Đại học Hanyang, Hàn Quốc và Đại học Leuven,

Page 13: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

12

Vương quốc Bỉ, Viện nghiên cứu Khoa học Vật liệu Quốc gia Nhật Bản (NIMS)

nghiên cứu, thiết kế, chế tạo thành công siêu vật liệu hoạt động ở vùng tần số THz.

Đối với vùng tần số Terahertz (THz), sự tương tác của sóng điện từ với các

cấu trúc vật liệu biến hóa có kích thước micro mét và nano mét phức tạp hơn do các

hiệu ứng lượng tử mạnh hơn, bên cạnh đó công nghệ chế tạo và đo đạc tính chất cũng

phức tạp hơn. Hiện nay, công nghệ THz đang được triển khai ứng dụng trong nhiều

lĩnh vực như: quân sự, công nghệ thông tin và truyền thông, sinh học và y khoa, đánh

giá không phá hủy, kiểm tra an ninh, kiểm soát chất lượng thực phẩm và nông sản,

giám sát môi trường. Vì vậy, vật liệu biến hóa hoạt động ở vùng tần số THz thu hút

được rất nhiều sự quan tâm của các nhà nghiên cứu trên thế giới, với một số kết quả

đáng chú ý trong chế tạo laser xung tần số THz, máy quét an ninh thế hệ mới, công

nghệ bảo mật và an ninh quốc phòng. Ngoài ra, đây còn là một bước đệm quan trọng

để triển khai các nghiên cứu trong vùng ánh sáng nhìn thấy.

Trong thời gian qua, nhóm của chúng tôi đã phát triển, chế tạo và nghiên cứu

tính chất của vật liệu chiết suất âm và vật liệu hấp thụ sóng điện từ hoạt động trong

vùng tần số GHz [1-3]. Để mở rộng phạm vi và phát triển hướng nghiên cứu tại dải

tần số cao hơn, luận án này tập trung nghiên cứu vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện

từ hoạt động vùng tần số THz, đề xuất và tối ưu một số cấu trúc mới, giải thích cơ

chế hoạt động và tìm kiếm khả năng ứng dụng của chúng trong thực tế.

Mục tiêu của luận án:

- Xây dựng cơ sở vật lý, nghiên cứu vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt

động ở vùng tần số THz.

- Thiết kế mô hình, mô phỏng và nghiên cứu tính chất của vật liệu biến hóa

hấp thụ sóng điện từ vùng tần số THz. Tối ưu hóa tham số cấu trúc nhằm mở rộng

dải hấp thụ và tăng độ hấp thụ của chúng.

- Nghiên cứu và lý giải hiệu ứng tương tác trường gần, điều chỉnh tần số hấp

thụ của vật liệu biến hóa bằng yếu tố ngoại vi như nhiệt độ hoặc độ dẫn.

- Chế tạo vật liệu biến hóa hoạt động ở vùng tần số THz. Khảo sát tính chất

điện từ, bước đầu nghiên cứu khả năng ứng dụng của vật liệu biến hóa trong vùng tần

số THz.

Đối tượng nghiên cứu của luận án: Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ

vùng tần số THz.

Page 14: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

13

Nội dung và phương pháp nghiên cứu: Luận án được hoàn thành dựa trên

sự kết hợp giữa xây dựng mô hình vật lý, thiết kế cấu trúc bằng phần mềm mô phỏng.

Một số kết quả mô phỏng được so sánh với thực nghiệm.

Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án: Luận án là một công trình nghiên

cứu cơ bản về khoa học vật liệu trình bày các kết quả nghiên cứu và khảo sát bước

đầu về thiết kế, chế tạo vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động trong vùng

tần số THz. Kết quả chỉ ra khả năng điều khiển các tính chất của vật liệu biến hóa

một cách khoa học và lý giải cơ chế hoạt động bằng nhiều mô hình tương tác khác

nhau. Từ đó điều khiển tính chất của chúng bằng các tác động ngoại vi hay tương tác

vật lý. Đây là tiền đề cho những nghiên cứu tiếp theo ở vùng tần số cao, tiến tới làm

chủ công nghệ thiết kế, chế tạo vật liệu biến hóa hoạt động ở vùng tần số THz, hồng

ngoại và nhìn thấy, định hướng cho các ứng dụng trong tương lai như cảm biến đo

protein.

Những đóng góp mới của luận án: Luận án đã đề xuất cấu trúc vật liệu biến

hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động vùng tần số THz: 1) Đã tối ưu được cấu trúc vật

liệu biến hóa để tăng độ hấp thụ và mở rộng dải tần làm việc; 2) Đã đề xuất mô hình

điều khiển tính chất hấp thụ của vật liệu biến hóa bằng kích thích quang và nhiệt độ

ở vùng tần số THz; 3) Đã chế tạo thành công vật liệu biến hóa hoạt động ở vùng THz

và đã chứng tỏ vật liệu biến hóa có khả năng tăng cường tín hiệu dao động của các

phân tử, bước đầu đã thử nghiệm sử dụng vật liệu biến hóa làm cảm biến dò phân tử

protein bò.

Luận án được chia thành 5 chương như sau:

Chương 1. Tổng quan

Chương 2. Phương pháp nghiên cứu

Chương 3. Tối ưu cấu trúc vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ

Chương 4. Điều khiển tần số hoạt động của vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện

từ và ứng dụng vật liệu biến hóa làm cảm biến

Chương 5. Hấp thụ sóng điện từ trên cơ sở hiệu ứng tương tác trường gần và

hiệu ứng Babinet

Page 15: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

14

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN

1.1. Giới thiệu chung về vật liệu biến hóa

Năm 1968, bằng tính toán lý thuyết, Viktor G. Veselago đã đề xuất vật liệu biến

hóa chiết suất âm khi có đồng thời độ điện thẩm và độ từ thẩm âm (ε < 0, μ < 0) [4]. Tuy

nhiên, phát hiện của Veselago chưa nhận được nhiều sự quan tâm do chưa tìm được vật

liệu có đồng thời độ điện thẩm và độ từ thẩm âm tại cùng một dải tần số. Sau 30 năm,

John Pendry và cộng sự đã công bố những kết quả của việc tạo ra vật liệu có độ điện

thẩm âm (ε < 0) với cấu trúc lưới dây kim loại năm 1996 và vật liệu có độ từ thẩm

âm (μ < 0) với cấu trúc vòng cộng hưởng có rãnh năm 1999 [5,6]. Bằng cách kết hợp

hai mô hình lưới dây kim loại và vòng cộng hưởng có rãnh. Năm 2000, Smith và cộng

sự đã chế tạo thành công vật liệu chiết suất âm (n < 0) [7].

Vật liệu biến hóa (metamaterial) là vật liệu có cấu trúc nhân tạo, được xây dựng

dựa trên những giả nguyên tử (cấu trúc cộng hưởng) sắp xếp theo một trật tự nhất định

tương tự như ô cơ sở (unit-cell) trong mạng tinh thể của vật liệu thông thường, trong đó

kích thước của nguyên tử trong vật liệu biến hóa nhỏ hơn nhiều so với bước sóng hoạt

động. Các đặc tính mới của vật liệu biến hóa được quyết định bởi hình dạng của cấu trúc

cộng hưởng mà ít phụ thuộc vào tính chất của vật liệu tạo thành. Tiền tố “meta” nguyên

gốc từ tiếng Hy Lạp có nghĩa là vươn xa hơn. Như vậy, tên “vật liệu biến hóa” được

sử dụng cho vật liệu có tính năng thông minh và thay đổi được so với vật liệu tự

nhiên. Trong những năm gần đây, nghiên cứu về vật liệu biến hóa đã phát triển rất

nhanh, liên quan đến các nghiên cứu trong nhiều lĩnh vực khác nhau bao gồm vật lý cơ

bản, quang học, khoa học vật liệu, cơ học và kỹ thuật điện [8–18].

Vật liệu biến hóa có những tính chất và hiệu ứng điện từ phi tự nhiên như chiết

suất âm [19-28], hiệu ứng Doppler ngược [29], phát xạ Cherenkov ngược [30] và siêu

thấu kính [8,31]. Cùng với sự phát triển của công nghệ nano, vật liệu biến hóa không

chỉ tạo ra những hiệu ứng thú vị trên dải tần rộng của sóng điện từ mà còn đang dần

mở ra kỷ nguyên mới trong sự phát triển của các thiết bị điện từ và quang tử bằng

cách khai thác hiện tượng mới [32-35]. Vật liệu biến hóa hấp thụ tuyệt đối sóng điện

từ được sử dụng để tăng cường hiệu suất của pin mặt trời [36-38], làm cảm biến plasmon

[39-42] vi nhiệt kế [43] và truyền năng lượng không dây [44].

Sự tương tác của vật liệu tự nhiên với sóng điện từ bị chi phối chủ yếu bởi sự

Page 16: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

15

tương tác với điện trường. Trong thực tế, đa số vật liệu tự nhiên tương tác yếu với từ

trường của sóng điện từ. Tuy nhiên, vật liệu biến hóa đã vượt qua giới hạn này, chúng

có thể tương tác mạnh với cả hai thành phần điện trường và từ trường. Hơn nữa, sự

lựa chọn tương tác có thể được thiết kế trong quá trình chế tạo tuân theo các định luật

vật lý, mở rộng các khả năng tương tác với sóng điện từ.

Hình 1.1. So sánh giữa cấu trúc nguyên tử của vật liệu thông thường và vật liệu biến

hóa: (a) Vật liệu truyền thống được cấu tạo từ nguyên tử; (b) vật liệu biến hóa được

hình thành từ các cấu trúc cộng hưởng nhân tạo gọi là các “giả nguyên tử” [3]

Hình 1.1 so sánh cấu trúc nguyên tử của vật liệu tự nhiên và vật liệu biến hóa.

Tương tự như nguyên tử của vật liệu tự nhiên, vật liệu biến hóa được xây dựng dựa

trên các cấu trúc cộng hưởng gọi là “giả nguyên tử” và mô hình hóa bằng mạch dao

động riêng LC, như trình bày trên hình 1.1 (b). Tính chất của vật liệu tự nhiên được

quyết định bởi cấu trúc điện tử của nguyên tử và sự sắp xếp của các nguyên tử trong

mạng tinh thể. Đối với vật liệu biến hóa, tính chất được tạo ra bằng cách thiết kế cấu

trúc mới. Hình dạng, cấu trúc, kích thước, sự định hướng và sắp xếp các giả nguyên

tử mang lại những tính chất đặc biệt trong việc điều khiển sóng điện từ. Bằng cách

chặn, hấp thụ, tăng cường hoặc bẻ cong đường đi của sóng điện từ, vật liệu biến hóa

có những tính chất và hiệu ứng vượt ra ngoài những gì có thể làm với các vật liệu tự

nhiên.

Các tính chất quang của vật liệu có thể được đặc trưng bởi một đại lượng quan

trọng được gọi là chiết suất n. Chiết suất cho phép hiểu được các quá trình khúc xạ

để thiết kế thấu kính và lăng kính dẫn đến sự hiểu biết về màu sắc và tán sắc. Trong

một thời gian dài, chiết suất thể hiện mật độ quang học của môi trường và được định

nghĩa:

Page 17: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

16

cn

v= (1.1)

Trong đó c là vận tốc ánh sáng trong chân không và v là vận tốc ánh sáng trong

môi trường.

Cùng với sự phát triển của quang học, thế kỷ 19 cũng chứng kiến sự xuất hiện

của các lý thuyết điện và từ. Rất nhiều các quan sát thực nghiệm đã thách thức các

nhà vật lý tìm kiếm cách giải thích nền tảng và sự ra đời của các định luật cơ bản như

định luật Ampere, Gauss hay Faraday. Tuy nhiên, tính chất điện, từ và quang học

được coi là các lĩnh vực độc lập, phù hợp với các định luật độc lập và những ứng

dụng độc lập. Sau đó Maxwell đã thống nhất cả ba lĩnh vực này bằng một lý thuyết

duy nhất đơn giản và hoàn chỉnh. Với nghiên cứu của mình, Maxwell đã chỉ ra rằng

điện và từ là những hiện tượng liên quan đến nhau không thể tách rời và có thể chuyển

hóa lẫn nhau tuân theo bốn phương trình mà hiện nay gọi là hệ phương trình Maxwell.

Các khái niệm độ điện thẩm (ε) và độ từ thẩm (μ) trở thành đại lượng cơ bản để mô

tả sự tương tác của điện trường và từ trường với môi trường. Hơn nữa, khi nghiên

cứu sự lan truyền sóng điện từ, Maxwell đã phát hiện ra rằng ánh sáng là một sóng

điện từ. Sự kết nối giữa hai lĩnh vực, quang học và điện từ được tóm tắt bằng phương

trình rất đơn giản (còn gọi là quan hệ Maxwell):

2n = (1.2)

Phương trình (1.2) thể hiện sự liên hệ giữa chiết suất (một đại lượng quang

học) với độ điện thẩm và từ thẩm của môi trường (hai đại lượng điện từ). Các môi

trường được mô tả bằng độ điện thẩm và độ từ thẩm có tính khái quát hoá, nên sự hấp

thụ ánh sáng trong vật liệu được mô tả bằng tổ hợp giá trị ε và μ. Một hạn chế trong

việc kiểm soát sự lan truyền của ánh sáng trong môi trường là chiết suất chỉ có giá trị

dương. Trên thực tế, môi trường chiết suất âm thường được coi là không tương thích

với mật độ quang học và không thể truyền tải ánh sáng. Do đó, thường được xem là

phi vật lý. Tuy nhiên, những hệ quả của tính toán lý thuyết cho thấy rằng chiết suất

âm hoàn toàn có thể xảy ra với điều kiện môi trường và yếu tố cần thiết khác [4].

Cho đến nay, vật liệu biến hóa là hướng nghiên cứu mới mẻ và có nhiều hứa

hẹn với nhiều ứng dụng. Mỗi năm, hàng nghìn bài báo khoa học được công bố với

Page 18: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

17

cụm từ “vật liệu biến hóa - metamaterials” trong tiêu đề hoặc từ khóa. Số liệu bài báo

thống kê với từ khóa “metamaterial” tính đến tháng 10/2018 theo Google scholar

được trình bày trên hình 1.2. Các công bố nghiên cứu về lĩnh vực vật liệu biến hóa

ngày càng tăng, hiện nay có trên 10.000 bài báo trong một năm.

Hình 1.2. Số bài báo nghiên cứu vật liệu biến hóa công bố hàng năm (11/2018)

1.2. Phân loại vật liệu biến hóa

Tương tác với sóng điện từ của một vật liệu phụ thuộc vào các tham số điện

thẩm và từ thẩm. Về mặt lý thuyết, độ điện thẩm ε và độ từ thẩm µ đặc trưng cho sự

lan truyền sóng điện từ trong vật liệu. Sự lan truyền của sóng điện từ trong vật liệu

được biểu diễn bởi phương trình tán sắc sau [45]:

22

20ij ij ij i jk k

c

− + =k

(1.3)

Phương trình này thể hiện mối quan hệ giữa tần số góc ω của sóng ánh sáng

đơn sắc và vector sóng k của nó. Đối với các vật liệu đẳng hướng và không tổn hao

thì phương trình tán sắc ánh sáng (1.3) có thể được viết lại dưới dạng đơn giản sau:

22 2

2n

c

=k

(1.4)

Page 19: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

18

Từ phương trình (1.3) và (1.4) ta có thể thấy rằng với sự thay đổi một cách

đồng thời dấu của ε và μ sẽ không ảnh hưởng đến mối tương quan giữa n2 và k2. Do

môi trường không tổn hao nên ij ij = và ij ij = , với , là các số thực. Từ

phương trình (1.4), dễ thấy khi , trái dấu nhau, giá trị k hoàn toàn là ảo. Khi đó,

sóng điện từ không thể truyền trong môi trường và sẽ tắt dần. Mặc dù vậy, phương

trình (1.4) không cho ta biết sự khác biệt giữa hai trường hợp ε và μ cùng dương hoặc

cùng âm.

Xét môi trường không có các dòng (j = 0) và các điện tích tự do ( 0 = ). Điện

trường và từ trường được biểu diễn dưới dạng sóng phẳng:

[ ] [ ]

0 0( , ) , ( , )i kr t i kr tr t e r t e − −= =E E H H (1.5)

Hệ phương trình Maxwell có thể viết dưới dạng:

c

= −k H E

c

=k E H

0=k.E

0=k.H

(1.6)

Hai biểu thức đầu của hệ phương trình (1.6) giúp chúng ta hiểu rõ nguồn gốc

của vật liệu chiết suất âm. Nếu cả ε và μ cùng dương, ba vector E, H, k tạo thành một

tam diện thuận (tuân theo quy tắc bàn tay phải). Trong trường hợp ε và μ đồng thời

âm, ba vector E, H, k sẽ tạo thành một tam diện nghịch (tuân theo quy tắc bàn tay

trái). Cùng lúc đó, hướng của dòng năng lượng được xác định bởi vector Poynting S

không phụ thuộc vào dấu của ε và μ:

4

c

= S E H

(1.7)

Vector Poynting S luôn hướng ra ngoài nguồn phát xạ. Đối với vật liệu có ε

và μ cùng dương, vector sóng k hướng ra từ nguồn phát xạ (tức là hai vector S và k

Page 20: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

19

song song với nhau). Tuy nhiên trong trường hợp vật liệu có ε và μ cùng âm, khi đó

vector sóng k hướng vào nguồn phát xạ (hai vector k và S đối song), hiện tượng này

còn được gọi là sóng ngược (backward wave). Đây là một trong những điểm khác

biệt chính giữa trường hợp vật liệu có ε và μ cùng âm với trường hợp vật liệu có hai

giá trị ε và μ cùng dương. Nói chung, vật liệu có thể được phân loại theo giá trị của

các tham số điện thẩm và từ thẩm như giản đồ hình 1.3 [46].

Hình 1.3. Phân loại vật liệu theo độ điện thẩm ε và độ từ thẩm μ

Theo đó, tại góc phần tư thứ nhất là các vật liệu thông thường có cả hai thành

phần độ điện thẩm và độ từ thẩm dương ( 0, 0 ). Sóng điện từ có thể lan truyền

được trong vật liệu này với ba vector E, H, k lập thành một tam diện thuận theo quy

tắc bàn tay phải (right-handed rule). Độ tổn hao của sóng điện từ phụ thuộc vào thành

phần và cấu tạo của vật liệu. Mỗi vật liệu có chiết suất không đổi với các tính chất

vật lý và hóa học là do cấu trúc điện tử của nguyên tử. Các tính chất quang, nhiệt,

điện từ, … của từng vật liệu cũng như hợp chất của chúng đã được biết và nghiên cứu

trong nhiều năm qua. Tuy nhiên, bằng cách sắp xếp tuần hoàn các vật liệu có chiết

suất khác nhau theo một trật tự nhất định như tinh thể quang tử (photonic crystals),

chúng ta có thể tạo ra môi trường với những tính chất mới lạ có khả năng điều khiển

ánh sáng.

Góc phần tư thứ hai của giản đồ thể hiện vật liệu có độ điện thẩm âm và độ từ

thẩm dương ( < 0, > 0), đó là plasma của điện tích. Chúng được biết là một màn

chắn plasma không cho sóng điện từ truyền qua. Thật vậy, tất cả các sóng điện từ đều

bị dập tắt trong plasma và không cho phép các mode lan truyền. Điều này được thể

Page 21: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

20

hiện trực tiếp bằng mối liên hệ cấu thành được rút gọn cho sóng phẳng

k.k 02

2

=c

(1.8)

Bên trong môi trường có độ điện thẩm âm, không có lời giải cho vectơ sóng,

độ tổn hao của sóng điện từ rất lớn. Mặc dù vật liệu điện môi có thể biễu diễn dưới

dạng triển khai Lorentz gần một cộng hưởng phonon hoặc exciton, ε < 0 trong một

dải tần số nhỏ trên tần số cộng hưởng. Độ điện thẩm ε của vật liệu kim loại phụ thuộc

vào tần số ω của sóng điện từ truyền qua được biểu diễn theo mô hình Drude:

2

( ) 1( )

p

i

= −

+ (1.9)

Với γ là tần số dập tắt, ωp là tần số plasma được xác định bởi công thức:

22

0 e

p

Ne

m

= (1.10)

Trong đó, N là nồng độ điện tử, e là giá trị điện tích, ε0 là độ điện thẩm của

chân không và me là khối lượng của điện tử. Tần số plasma của các kim loại thường

ở vùng khả kiến hoặc tử ngoại.

Góc phần tư thứ tư của giản đồ thể hiện tính chất của môi trường có độ điện

thẩm dương và độ từ thẩm âm ( > 0, < 0). Tương tự như góc phần tư thứ hai, tại

đây, sóng truyền trong môi trường bị dập tắt rất nhanh và không có mode lan truyền

nào tồn tại. Do không có các đơn cực từ, nên không có lời giải chính xác tương tự

như trường hợp plasma. Tuy nhiên, một số vật liệu phản sắt từ, vật liệu sắt từ có độ

từ thẩm âm tại tần số cộng hưởng ở dải tần số thấp (microwave) và hầu hết bị dập tắt

ở vùng tần số lớn hơn GHz. Đặc biệt trong lĩnh vực quang học, theo Landau và

Lifshitz việc đề cập đến tính chất từ được coi là không có ý nghĩa vật lý [47]. Điều

này được giải thích là do thành phần từ của sóng điện từ tương tác với nguyên tử yếu

hơn rất nhiều so với thành phần điện tại tần số quang học. Tương tác từ với nguyên

tử tỉ lệ thuận với từ trường Bohr 02

B

e

eea

m c = = , trong khi tương tác điện là ea0

Page 22: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

21

với hằng số cấu trúc tinh tế α ≈ 1/137. Như vậy, hiệu ứng của sóng điện từ tác dụng

lên độ từ thẩm yếu hơn α2 lần so với thành phần điện. Một lý do quan trọng khác là

các dịch chuyển lưỡng cực từ chỉ được phép giữa các trạng thái với cùng chỉ số không

gian trong hàm sóng [48]. Hiệu năng lượng giữa hai trạng thái như vậy lại nhỏ hơn

rất nhiều so với năng lượng của photon.

Khi truyền trong môi trường có một trong hai thành phần từ thẩm hoặc điện

thẩm có giá trị âm và thành phần còn lại có giá trị dương, sóng điện từ nhanh chóng

bị dập tắt do bị hấp thụ tổn hao năng lượng. Trong luận án này, chúng tôi tập trung

nghiên cứu chế tạo và tính chất vật liệu hấp thụ tuyệt đối dựa trên cơ sở hấp thụ cộng

hưởng điện và cộng hưởng từ.

Tại góc phần tư thứ ba, độ điện thẩm và độ từ thẩm của môi trường đều có giá

trị âm ( 0, 0 ). Giống như môi trường chiết suất dương, sóng điện từ cũng có

thể lan truyền và có tổn hao. Hiện tượng khúc xạ tại mặt phân cách giữa hai môi

trường được mô tả bằng định luật Snell, mối liên hệ giữa góc tới θi, góc khúc xạ θr và

chiết suất:

nisinθi = nrsinθr (1.11)

trong đó ni và nr lần lượt là chiết suất của môi trường tới và môi trường khúc xạ. Với

một tia sáng hẹp, định luật Snell tương đương với kết quả của việc áp dụng nguyên

lý Fermat cho môi trường đồng nhất có chiết suất dương. So với lý thuyết sóng ánh

sáng của Fresnel và lý thuyết sóng điện từ của Maxwell thì định luật Snell chưa thể

hiện kết quả về kết hợp pha. Hơn nữa, lý thuyết của Maxwell cũng chỉ ra sự khác biệt

giữa khúc xạ của pha liên quan đến vector truyền sóng k và khúc xạ dòng năng lượng

của sóng.

Trong lời giải tổng quát, cả hai trường hợp khúc xạ dương và âm đều là nghiệm

của phương trình khúc xạ. Tuy nhiên, khúc xạ âm của dòng năng lượng cần có điều

kiện khúc xạ âm về pha và ba vector E, H, k sẽ tạo thành một tam diện nghịch hay

tuân theo quy tắc bàn tay trái (left-handed rule) như mô tả trên hình 1.4. Khi sóng

điện từ (ánh sáng) truyền từ môi trường chiết suất dương sang môi trường chiết suất

âm thì tia khúc xạ nằm cùng phía pháp tuyến với tia tới. Tương tự như vậy, khi sóng

điện từ truyền từ môi trường chiết suất âm sang môi trường chiết suất dương thì tia

Page 23: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

22

khúc xạ cũng nằm cùng phía pháp tuyến với tia tới.

Hình 1.4. Sự phân bố điện trường khi chùm sáng tương tác với vật liệu chiết suất âm[2]

1.3. Lý thuyết môi trường hiệu dụng

Vật liệu biến hóa là sự sắp xếp một cách có chủ ý của các thành phần riêng

biệt trong không gian. Vì vậy, về bản chất, vật liệu biến hóa không phải là vật liệu

đồng nhất ở cấp độ vi mô. Tuy nhiên, kích thước của các thành phần tạo thành này

cũng như khoảng cách giữa chúng là rất nhỏ so với vùng bước sóng hoạt động. Dựa

vào lý thuyết môi trường hiệu dụng, ta có thể coi vật liệu biến hóa như một khối đồng

nhất với các thông số điện thẩm và từ thẩm hiệu dụng đặc trưng cho toàn khối. Việc

coi vật liệu biến hóa là các thành phần riêng lẻ hay một khối đồng nhất thực chất là

hai mặt của cùng một vấn đề được liên kết với nhau bởi thuật toán truy hồi (retrieval

algorithms). Trong nghiên cứu vật liệu biến hóa, ta giả thiết rằng tương tác của môi

trường không đồng nhất với sóng điện từ có thể được mô tả chỉ bằng hai thông số

phức ε và μ. Giả thiết này dựa trên thực tế rằng kích thước của các thành phần cấu

thành vật liệu nhỏ hơn rất nhiều so với bước sóng hoạt động, từ đó tương tác của sóng

tới với môi trường truyền được tính bằng trung bình của các thành phần tạo thành

trong không gian. Tính trung bình được chia thành hai cấp. Ở cấp thứ nhất, các ô cơ

sở của vật liệu là tương đối lớn so với kích thước các phân tử, do vậy ta có hệ phương

trình Maxwell đối với từng vật liệu thành phần:

1

c t

= −

BE

(1.12)

Page 24: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

23

1

c t

=

DH

0 =D

0 =B

Trong đó 0 r =D Evà

0 r =B Hvới r và r là độ điện thẩm và từ

thẩm của các vật liệu thành phần. Tuy nhiên, ở cấp độ thứ hai, kích thước các ô cơ sở

là rất bé so với kích thước mà ở đó trường điện từ biến thiên do tác động của các dòng

cảm ứng điện từ trong cấu trúc đóng góp gây nên sự phân cực. Hay nói cách khác,

không tồn tại một cấu trúc rõ ràng của sự phân bố các hạt mang điện hay các dòng

trên cả vật liệu mà chỉ có thể lấy giá trị trung bình của một số trường lưỡng cực (hay

đôi khi là các trường tứ cực) tương ứng. Do vậy ta có các giá trị trường trung bình:

0 eff =D E

(1.13)

0 eff =B H (1.14)

thể hiện các giá trị điện thẩm và từ thẩm hiệu dụng của vật liệu biến hóa.

Các giá trị hiệu dụng này được tính toán dựa trên mô hình môi trường hiệu

dụng Maxwell-Garnett. Theo đó, độ điện thẩm hiệu dụng eff của môi trường gồm: m

môi trường hình cầu có độ điện thẩm của từng môi trường là i được bao quanh bởi

môi trường khác có độ điện thẩm m có thể được xác định từ điều kiện [49]:

2 2

eff m i mi

eff m i m

f

− −=

+ +

(1.15)

2(1 ) (1 2 )

(2 ) (1 )

i m i ieff m

i m i i

f f

f f

− + +=

+ + −

(1.16)

Tuy nhiên, giới hạn bước sóng để có thể áp dụng được lý thuyết môi trường

hiệu dụng đối với vật liệu biến hóa cho đến nay vẫn còn là một vấn đề còn nhiều tranh

cãi. Một số nghiên cứu gần đây [50,51] cho thấy bằng việc sử dụng cấu trúc lõi vỏ

dạng cầu với điều kiện sóng điện từ chiếu đến không bị tán xạ, lý thuyết môi trường

Page 25: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

24

hiệu dụng có thể được áp dụng khi sóng điện từ chiếu đến có bước sóng chỉ lớn hơn

1,3 lần hằng số mạng.

1.4. Vật liệu biến hóa chiết suất âm

Dựa trên ý tưởng ban đầu của Veselago [4], vật liệu chiết suất âm là sự kết

hợp hoàn hảo của hai thành phần điện và từ, tạo nên vật liệu đồng thời có độ từ thẩm

âm và độ điện thẩm âm (μ < 0, ε < 0). Tuy nhiên việc tìm ra các loại vật liệu có giá

trị âm của các thông số này trên cùng một dải tần số lại không hề đơn giản và đã làm

nản lòng các nhà khoa học trong suốt một thời gian dài khiến cho phát hiện của

Veselago không nhận được nhiều sự quan tâm. Cho tới khi Pendry và cộng sự công

bố những kết quả của việc tạo ra môi trường có độ điện thẩm âm và độ từ thẩm âm

bằng cách cấu trúc lại các vật liệu sẵn có, sự tồn tại của vật liệu chiết suất âm được

khẳng định và mở ra một hướng nghiên cứu mới đầy hứa hẹn. Từ đây, với mỗi giá trị

của các tham số điện thẩm và từ thẩm, các vật liệu đều có thể được phân loại dựa theo

giản đồ hình 1.1 như đã trình bày ở phần trên.

Vật liệu biến hóa có chiết suất âm hiện vẫn chưa được tìm thấy tồn tại trong tự

nhiên nhưng đã được chế tạo và kiểm chứng đầu tiên bởi nhóm của Smith [7] dựa trên

mô hình lưới dây kim loại (thành phần điện) và vòng cộng hưởng có rãnh (thành phần

từ) được đề xuất bởi Pendry [6]. Hình 1.5 trình bày mẫu chế tạo và phổ truyền qua thực

nghiệm của mẫu ở vùng tần số GHz. Kết quả cho thấy khi lưới dây kim loại (tạo ra ɛ <

0) được thêm vào, vùng không truyền qua của vòng cộng hưởng có rãnh (tạo ra µ < 0)

chuyển thành vùng truyền qua. Mô hình trên đã chứng minh cho giả thuyết của

Veselago về sự tồn tại của môi trường có đồng thời độ điện thẩm và từ thẩm âm. Tuy

nhiên, giả thuyết này sau đó được mở rộng khi chúng ta hoàn toàn có thể tạo ra vật liệu

chiết suất âm mà không cần đồng thời điện thẩm và từ thẩm âm. Hơn nữa cấu trúc kết

hợp giữa sợi dây bị cắt và vòng cộng hưởng có rãnh có chiết suất âm theo ba phương

chiếu đến của sóng điện từ. Hình 1.5b là phổ năng lượng truyền qua của cấu trúc theo

các phương. Năng lượng trong dải tần số từ 10,3 GHz đến 11,1 GHz không truyền qua

được do vật liệu biến hóa có chiết suất âm trong dải tần số này.

Page 26: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

25

Hình 1.5. (a) Vật liệu biến hóa có chiết suất âm hoạt động ở tần số GHz; (b) Phổ

truyền qua. Tính chất chiết suất âm (n < 0) của vật liệu thể hiện ở vùng tần số 11 đến

11,6 GHz [15]

Kể từ năm 2000 cho đến nay, dựa trên cấu trúc của Smith và cộng sự đã có rất

nhiều cấu trúc biến đổi khác được đề xuất và kiểm chứng có thể tạo ra vật liệu biến

hóa có chiết suất âm. Có thể kể tên một trong các cấu trúc đó là: cấu trúc kết hợp, cấu

trúc fishnet, cấu trúc chữ Φ. Để tạo ra chiết suất âm, các cấu trúc trên đều được cấu

tạo từ hai thành phần: 1) thành phần từ để tạo ra độ từ thẩm âm (µ < 0); 2) thành phần

điện để tạo ra độ điện thẩm âm (ε < 0) dưới tần số plasma.

1.5. Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ

1.5.1 Cấu trúc vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ

Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ là vật liệu có khả năng hấp thụ năng

lượng của sóng điện từ chiếu tới tại tần số hoạt động. Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng

Page 27: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

26

điện từ có thể được chia thành hai loại: hấp thụ cộng hưởng (resonant absorber) và

hấp thụ có dải rộng (broadband absorber). Hấp thụ cộng hưởng dựa trên sự tương tác

giữa vật liệu với sóng điện từ bằng cách cộng hưởng tại tần số xác định 0 , ở đây

bước sóng điện từ tương ứng với tần số 0 là 0 02 /c = với c là vận tốc ánh sáng

trong chân không. Hấp thụ dải rộng dựa trên vật liệu biến hóa có tính chất hấp thụ

sóng điện từ không phụ thuộc vào tần số trên một dải tần nào đó. Do vật liệu biến hóa

hấp thụ được tạo bởi các cấu trúc cộng hưởng điện từ, nên nguyên lí hoạt động của

chúng là hấp thụ cộng hưởng. Tại tần số cộng hưởng, năng lượng được lưu trữ và tiêu

tán dần dưới dạng điện trở hay mất mát điện môi.

Hình 1.6. So sánh kết quả thực nghiệm (đường màu xanh) với mô phỏng (đường màu

đỏ) và sai số xấp xỉ bình quân (nét đứt màu xám). Đồ thị nhỏ thể hiện kết quả sự phụ

thuộc vào góc của sóng đến tới sự hấp thụ tại tần số cộng hưởng [36]

Năm 2008, vật liệu biến hóa hấp thụ lần đầu tiên được đề xuất bởi Landy và

cộng sự [36]. Từ kết quả của Landy và cộng sự, nhiều nghiên cứu vật liệu biến hóa

hấp thụ đã được đề xuất cho những ứng dụng khác nhau như ảnh nhiệt [52], pin mặt

trời [37,38], cảm biến [53], cùng với đó những tối ưu nhằm đạt được hấp thụ đa dải

tần [54-56], hấp thụ dải rộng và không phụ thuộc phân cực sóng điện từ [57-60]. Tuy

nhiên, vật liệu biến hóa hấp thụ tuyệt đối sóng điện từ thường được thiết kế cho một

tần số xác định. Do vậy sẽ hạn chế khả năng ứng dụng của chúng. Việc nghiên cứu

về vật liệu biến hóa hấp thụ tuyệt đối ở dải tần rộng, không phụ thuộc phân cực sóng

điện từ và có thể điều khiển tần số là rất cần thiết.

Page 28: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

27

Hiện nay, các nghiên cứu về vật liệu biến hóa hấp thụ thường có cấu tạo gồm

3 lớp: lớp thứ nhất là cấu trúc kim loại được sắp xếp tuần hoàn được điều chỉnh để

thỏa mãn điều kiện phối hợp trở kháng với môi trường tới nhằm triệt tiêu sóng phản

xạ; lớp thứ hai là điện môi, có tác dụng tạo không gian để tiêu tán hay kéo dài thời

gian của sóng điện từ bên trong vật liệu để tăng độ hấp thụ; lớp thứ ba là một tấm kim

loại liên tục, đóng vai trò ngăn chặn sự truyền qua của sóng chưa tiêu tán. Hai lớp

kim loại thường được tạo bởi các kim loại dẫn điện tốt như vàng, bạc, đồng. Tại tần

số xác định, vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ tốt hơn nhiều so với vật liệu hấp

thụ truyền thống, có thể hấp thụ tuyệt đối và không phản xạ sóng điện từ. Một số tính

chất như mở rộng dải tần hoạt động, không thụ thuộc phân cực sóng tới và khả năng

tùy biến về cơ bản được quyết định bởi cấu trúc của vật liệu. Bên cạnh đó, tính linh

hoạt được quyết định bởi vật liệu chế tạo. Hiện nay, vật liệu biến hóa hấp thụ sóng

điện từ hoạt động ở các dải tần khác nhau từ GHz đến THz thậm chí vùng nhìn thấy

đã được nghiên cứu và chế tạo [61-63]. Các tính chất điện từ của vật liệu biến hóa có

thể được điều khiển bằng cách điều chỉnh khéo léo các thông số hình học. Tối ưu cấu

trúc nhằm nâng cao độ hấp thụ và khả năng điều khiển tính chất có tính ứng dụng cao

trong thực tế được quan tâm nghiên cứu.

1.5.2 Vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ hoạt động ở tần số THz

Thời gian gần đây, dải tần số THz thu hút được rất nhiều sự quan tâm bởi

những ứng dụng đầy tiềm năng như trong chuẩn đoán y học và an ninh quốc phòng

[64]. Sóng điện từ tần số THz cho phép phát hiện tín hiệu quang phổ đặc hiệu cho

một chất với độ phân giải kích thước tán xạ giới hạn ở mức dưới mm [65]. Vùng sóng

điện từ tần số THz nằm giữa tần số sóng điện từ (sóng vi ba) và sóng ánh sáng (hồng

ngoại) [66]. Khi sóng điện từ chiếu vào vật liệu, sự tương tác của trường điện từ với

các điện tử tạo ra các hiệu ứng, tính chất tạo nền móng cho phần lớn các thiết bị điện.

Tuy nhiên, bản chất của sự tương tác sóng điện từ trong các loại vật liệu thay đổi theo

tần số. Tại tần số vài trăm GHz và thấp hơn, thiết bị hoạt động nhờ vào sự di chuyển

của các điện tử tự do. Tuy nhiên, trong vùng bước sóng hồng ngoại và ánh sáng nhìn

thấy, các thiết bị hoạt động theo nguyên lý của photon. Ở giữa hai vùng này là sự tồn

tại của “khoảng THz”, nơi hiệu quả trong sự ảnh hưởng của sóng điện và sóng hạt có

xu hướng giảm chậm. Do sự thiếu hụt những thiết bị đáng tin cậy trong việc chế tạo

và đo đạc là một rào cản chính cho việc khai thác công nghệ THz [67].

Page 29: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

28

Cho đến nay, phần lớn thiết kế của vật liệu biến hóa hấp thụ hoạt động ở một

khoảng tần số xác định. Vật liệu biến hóa hấp thụ đa đỉnh đã đuợc chứng minh với

những khoảng tần số hấp thụ hẹp và riêng lẻ. Tuy nhiên, dải hấp thụ của vật liệu biến

hóa ở tần số THz vẫn là một thách thức và mới chỉ có một số ít nghiên cứu gần đây.

Hình 1.7 cho thấy cấu trúc cộng hưởng dạng dấu ngoặc với các kích thước khác nhau

cho hấp thụ đa đỉnh với dải tần số tương đối rộng, nhưng độ hấp thụ chưa cao [68].

Vật liệu biến hóa đã được chứng minh có tiềm năng quan trọng trong vùng tần

số THz. Những tiến bộ trong việc chế tạo nguồn phát và đầu thu ở vùng tần số THz

đã mở ra triển vọng nghiên cứu và ứng dụng công nghệ THz trong thực tế. Nhiều

thiết bị dựa trên vật liệu biến hóa ở vùng này đã được công bố bao gồm hấp thụ tuyệt

đối, điều chỉnh cường độ và pha của sóng, thiết bị cảm ứng sóng điện từ truyền qua,

phát sóng và thu sóng dải tần rộng THz và ăng-ten [16].

Hình 1.7. (a) Cấu trúc cộng hưởng; (b) Kết quả mô phỏng; (c) Kết quả thực nghiệm

[68]

1.5.3 Cơ chế hấp thụ sóng điện từ của vật liệu biến hóa ở tần số THz

Để tìm hiểu các cơ chế hấp thụ tuyệt đối trong vùng tần số THz, chúng ta có

thể xem xét cấu trúc vật liệu biến hóa có hình dạng vòng dây bị cắt, như hai hình nhỏ

trên hình 1.8. Cụ thể, cấu trúc SRR có thể được xem xét như các cấu trúc cộng hưởng

hoạt động theo mô hình dao động mạch điện LC và lưỡng cực điện [70]. Do đó, trở

kháng của vật liệu biến hóa được viết lại dưới dạng tổng quát sau [69]:

Page 30: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

29

(1.17)

ZLC và Zdipole là trở kháng tương ứng trong trường hợp cộng hưởng LC và lưỡng

cực điện, được tính toán theo công thức [69]:

(1.18)

Trong đó, εr và εi tương ứng là phần thực và phần ảo của độ điện thẩm. RLC,dipole

LLC,dipole và CLC,dipole lần lượt là điện trở, độ tự cảm và điện dung nội tại của cấu trúc

SRR (khi không có đế điện môi). Dễ thấy, số hạng thứ nhất trong vế phải của công

thức (1.18) liên quan đến tổn hao kim loại và sinh ra nhiệt lượng trên cấu trúc SRR.

Số hạng thứ hai liên quan đến tổn hao điện môi của lớp vật liệu nền, và hai số hạng

còn lại là điện kháng sinh ra bởi các tụ điện hiệu dụng và cuộn cảm hiệu dụng của

cấu trúc SRR. Trong trường hợp này, tần số hấp thụ được đánh giá là nằm tại vị trí

gần với tần số cộng hưởng nội tại của cấu trúc SRR tính toán từ công thức (1.17) và

(1.18). Đặc biệt, từ hình 1.8(a) và 1.8(b), khi tăng chiều dày lớp điện môi từ 3.8 đến

6.0 µm, hiện tượng phổ hấp thụ bị dịch về phía tần số thấp cũng bắt nguồn từ sự thay

đổi giá trị tổn hao kim loại (RLC,dipole) và tổn hao điện môi (εi).

Như đã bàn luận ở trên, vì kim loại được coi là vật dẫn tuyệt đối khi hoạt động

trong vùng tần số GHz dẫn tới sự hấp thụ năng lượng trong vật liệu biến hóa chủ yếu

do tổn hao của điện môi tại vùng này. Có thể nhận xét rằng, tổn hao điện môi và tổn

hao trên kim loại (dưới dạng nhiệt lượng Joule) là hai cơ chế tiêu tán năng lượng

chính đối với các vật liệu biến hóa (kim loại – điện môi – kim loại) hoạt động trong

vùng tần số THz.

Page 31: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

30

Hình 1.8. Phổ hấp thụ mô phỏng (nét đứt) và thực nghiệm (nét liền) của cấu trúc SRR

theo sự thay đổi của chiều dày lớp điện môi [69]

1.6. Hiệu ứng trong suốt cảm ứng điện từ trong vật liệu biến hóa (EIT)

Hiện tượng trong suốt cảm ứng điện từ có nguồn gốc là một hiệu ứng lượng

tử khiến cho một môi trường hấp thụ sóng điện từ trở thành trong suốt trong một vùng

tần số hẹp với độ hấp thụ không đáng kể [71]. Hiện tượng này xảy ra trong các hệ

nguyên tử ba mức, ở đó, sự giao thoa triệt tiêu giữa hai dịch chuyển bức xạ sẽ tạo ra

một trạng thái chồng chập mà không chứa bất kỳ momen lưỡng cực điện nào [72-74].

Hình 1.9. (a) Giản đồ năng lượng của môi trường EIT; (b) Phổ hấp thụ của một môi

trường EIT; (c) Chiết suất của một môi trường EIT với sự tán sắc mạnh tại tần số ứng

với cực tiểu độ hấp thụ [71]

Page 32: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

31

Một mô hình đơn giản và phổ biến nhất là hệ ba mức có cấu hình lamda (hình

1.9a). Hệ nguyên tử này có hai trạng thái cơ bản riêng biệt và một trạng thái kích

thích chung. Một chùm laser (chùm dò) kích thích trạng thái cơ bản lên trạng thái

kích thích sinh ra một phổ hấp thụ đặc trưng dạng Lorentzian. Khi chùm laser thứ hai

(chùm điều khiển) kích thích trạng thái cơ bản còn lại lên mức kích thích, một hiện

tượng đặc biệt có thể được quan sát thấy đó là sự giao thoa triệt tiêu giữa hai quãng

đường kích thích xảy ra làm tiêu tán mật độ trạng thái của hệ nguyên tử ở trạng thái

kích thích. Vật liệu bị tách biệt khỏi trường ngoài được tạo bởi chùm dò; và ở tần số

giao thoa này, vật liệu trở nên giống như chân không. Hệ quả là một cửa sổ truyền

qua hiện ra trong phổ hấp thụ nền được tạo bởi chùm dò (hình 1.9b). Tại tần số truyền

qua này, tồn tại một sự tán sắc rất mạnh dẫn đến sự tăng cường đáng kể của sự trễ

nhóm trong mẫu (hình 1.9c).

Hiện tượng EIT lượng tử có rất nhiều tiềm năng ứng dụng ví dụ như trong làm

chậm ánh sáng [75] và lưu trữ năng lượng [76,77]. Tuy nhiên, thời gian liên kết tương

đối ngắn của trạng thái chồng chập đòi hỏi điều kiện thí nghiệm rất phức tạp như

nhiệt độ làm lạnh và từ trường. Gần đây, các nhà khoa học đã chỉ ra rằng các đặc

trưng cơ bản của EIT, hấp thụ thấp và tán sắc mạnh, có thể được tạo ra một cách

tương tự trong các hệ thuần túy cổ điển như các hệ dao động cộng hưởng điện từ hoặc

cơ học [78] mà không cần đến các hiệu ứng lượng tử. Mặc dù, bản chất vật lý của các

hệ EIT cổ điển khác với hệ nguyên tử trong hiệu ứng EIT lượng tử, cơ chế hoạt động

là tương tự nhau. Sự giao thoa triệt tiêu giữa hai cộng hưởng loại bỏ ảnh hưởng của

trường ngoài và tạo ra một cửa sổ truyền qua.

Về mặt bản chất, vật liệu biến hóa được cấu tạo từ các cấu trúc cộng hưởng

điện từ. Do vậy, vật liệu biến hóa hoàn toàn có thể tạo ra được hiệu ứng EIT mà không

cần đến bất kỳ điều kiện lượng tử phức tạp nào. Cho đến thời điểm hiện tại, hai

phương pháp cơ bản thường được áp dụng để tạo ra vật liệu biến hóa có hiệu ứng

EIT. Phương pháp thứ nhất thường được gọi là tương tác sáng - sáng, mà ở đó cả hai

cộng hưởng đều có thể được kích thích bởi trường điện từ ngoài. Dựa trên phương

pháp này, Fedotov và các cộng sự đã tạo ra vật liệu biến hóa có hiệu ứng EIT với hệ

số phẩm chất lớn ở vùng vi sóng [79]. Bằng cách phá vỡ sự đối xứng của cấu trúc

MM, gồm hai vòng cộng hưởng hở, các dòng điện bất đối xứng được sinh ra và các

trường bức xạ sẽ giao thoa triệt tiêu lẫn nhau. Hệ quả là sóng tới sẽ truyền qua mà

Page 33: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

32

không bị tổn hao và một vùng truyền qua hẹp được quan sát thấy trên phổ điện từ.

Cách tiếp cận thứ hai là dựa trên tương tác sáng - tối, ở đó chỉ có một cộng hưởng có

thể được kích thích bởi sóng tới và cộng hưởng còn lại thì được kích thích thông qua

tương tác trường gần sinh ra bởi cộng hưởng ban đầu [80-83]. Do bản chất của sự

kích thích cộng hưởng khác nhau, cộng hưởng ban đầu thường được gọi là mode sáng

còn cộng hưởng sau thì được gọi là mode tối. Một trong những cấu trúc EIT-MM đầu

tiên hoạt động dựa trên tương tác sáng - tối này đã được đề xuất bởi Zhang và cộng

sự [80]. Cấu trúc ô cơ sở của vật liệu bao gồm một thanh cut-wire (CW) song song và

hai thanh CW vuông góc với chiều của điện trường ngoài E (Hình 1.10a). Thanh CW

dọc theo E ngoài đóng vai trò như là nguyên tử biến hóa mode sáng, trong khi hai

thanh CW vuông góc với E hoạt động như là nguyên tử mode tối. Tồn tại hai quãng

đường tương tác khác nhau trong cấu hình vật liệu này.

Hình 1.10. (a) Cấu trúc của vật liệu MM; (b) Phần thực và phần ảo của một đầu dò

điện trường Ex được đặt ở khoảng cách 10 nm cách đầu của thanh CW dọc (mũi tên

màu đỏ trong hình 1.15a) [80]

Tương tác đầu tiên là sự kích thích trực tiếp của nguyên tử biến hóa mode sáng

bởi sóng tới. Tương tác thứ hai là sự kích thích gián tiếp của nguyên tử biến hóa mode

tối được tạo ra bởi trường gần từ cộng hưởng của nguyên tử biến hóa mode sáng. Sau

đó, cộng hưởng mode tối sẽ tương tác trở lại với cộng hưởng mode sáng. Sự giao thoa

Page 34: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

33

giữa hai quãng đường tương tác khác nhau tại cùng một tần số sẽ làm triệt tiêu trường

điện từ sinh ra bởi nguyên tử biến hóa mode sáng. Hệ quả là vật liệu trở nên trong

suốt đối với sóng điện từ tới (hình 1.10b).

1.7. Một số ứng dụng của vật liệu biến hóa

1.7.1. Siêu thấu kính (super lens)

Sự thú vị thực sự của vật liệu biến hóa là khả năng điều khiển sóng điện có rất

nhiều ứng dụng quan trọng trong thực tế. Một trong những ứng dụng nổi bật nhất của

vật liệu này là siêu thấu kính được đề xuất bởi Pendry như trình bày trên hình 1.11

[31]. Ý tưởng là sử dụng một tấm vật liệu biến hóa có 1n = = = − làm việc

giống như là một thấu kính.

Hình 1.11. Nguyên tắc hoạt động của siêu thấu kính dựa trên vật liệu biến hóa [31]

Chúng ta biết với vật liệu thông thường chiết suất dương, ánh sáng khúc xạ tại

mặt phân cách của hai môi trường tuân theo định luật Snell như trên hình 1.12(a).

Tuy nhiên, với vật liệu chiết suất âm, ánh sáng khúc xạ ngược mặt phân cách của hai

môi trường như hình 1.12(b). Một môi trường chiết suất âm khúc xạ ánh sáng ngược

lại so với môi trường bình thường. Trên hình 1.12(c) mô tả ánh sáng phân kỳ từ một

nguồn điểm bị khúc xạ ngược và hội tụ tại một điểm trong môi trường sau đó hội tụ

lần thứ hai tại môi trường bên ngoài. Hơn nữa, do chiết suất âm, siêu thấu kính có thể

phục hồi không chỉ thành phần truyền qua mà cả thành phần dập tắt của sóng tới. Đây

Page 35: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

34

là khác biệt cơ bản giữa siêu thấu kính và thấu kính thông thường. Do đó, độ phân

giải của siêu thấu kính được tăng lên gấp nhiều lần. Tuy nhiên, cũng như các nghiên

cứu ứng dụng dựa trên cơ sở vật liệu biến hóa khác, để đưa siêu thấu kính vào sản

xuất thực tế vẫn còn một số vấn đề phải nghiên cứu tiếp như có thể chế tạo kính hoạt

động ở vùng tần số cao, không phụ thuộc vào sự phân cực hay có n = -1 trên một dải

rộng.

Hình 1.12. Sự truyền ánh sáng trong môi trường (a) chiết suất dương thông thường; (b)

chiết suất âm; (c) chiết suất âm và hội tụ ánh sáng [31]

1.7.2. Vật liệu biến hóa ứng dụng trong tàng hình

Hình 1.13. (a) Vật liệu biến hóa có chiết suất thay đổi bao quanh vật cần tàng hình; (b)

Nguyên lý hoạt động của của áo choàng tàng hình [9]

Ý tưởng về vật liệu tàng hình đã có từ rất lâu đời. Từ xa xưa, rất nhiều người

đã mong muốn tạo ra một loại vật liệu giúp vật thể trở nên vô hình dưới mắt người

quan sát. Điều này trở thành một mong muốn có phần viễn tưởng của con người. Tuy

nhiên, kể từ năm 2006, khi nhóm nghiên cứu của John Pendry và David Smith đã

chứng minh bằng lý thuyết và kiểm chứng bằng thực nghiệm vật liệu biến hóa có thể

điều khiển đường đi của ánh sáng [9]. Bằng cách thay đổi chiết suất của môi trường,

Page 36: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

35

vật liệu biến hóa có thể uốn cong đường đi của sóng điện từ xung quanh một vật (hình

1.12).

Vật liệu tự nhiên thường chỉ tương tác với thành phần điện trường của sóng

điện từ với các hiện tượng quang học mà chúng ta đã quen thuộc. Hình 1.13(a) mô tả

hiện tượng sóng điện từ chiếu đến một hình trụ thông thường, điện trường bị tán xạ

mạnh. Tuy nhiên, vật liệu biến hóa lại có tương tác mạnh với thành phần từ trường.

Do vậy, vật liệu biến hóa đã mở rộng khả năng tương tác với sóng điện từ và có thể

tạo ra những tính chất đặc biệt. Các nhà khoa học đã có những thành công bước đầu

trong việc sử dụng vật liệu biến hóa để chế tạo “áo choàng điện từ”. Đó là thiết bị làm

cho một đối tượng trở nên “vô hình” trước bức xạ điện từ trong một dải tần số nhất

định. Khi bao quanh hình trụ bằng một áo choàng tàng hình như hình 1.13(b), điện từ

trường bên ngoài áo choàng không thay đổi và hình trụ trở nên vô hình. Nếu có thể

chế tạo áo choàng điện từ trong quang phổ khả kiến, đó sẽ là một ứng dụng thú vị

nhất của vật liệu biến hóa “áo choàng tàng hình”. Một vật thể trở nên “vô hình” nếu

nó không phản xạ sóng tới người quan sát, đồng thời không tán xạ sóng theo những

hướng khác. Như vậy nó không được tạo ra bất kỳ cái “bóng” nào, nghĩa là không có

sự tán xạ theo phương truyền sóng. Tuy nhiên, việc chế tạo áo choàng tàng hình trên

cơ sở vật liệu biến hóa còn nhiều thách thức và giới hạn lý thuyết. Thách thức lớn

nhất chính là khoảng cách giữa các phần tử của vật liệu biến hóa phải nhỏ hơn bước

sóng ánh sáng mà chúng ta muốn “bẻ cong”. Bên cạnh đó, vẫn chưa có giải pháp

nào chế tạo được áo choàng tàng hình trong không gian 3 chiều. Vật liệu biến hóa

hấp thụ tuyệt đối sóng điện từ cũng là vật liệu tàng hình.

1.7.3. Vật liệu biến hóa ứng dụng trong cảm biến

Trong các kỹ thuật dò tìm dựa trên hiệu ứng plasmonic, phương pháp phổ dao

động tăng cường bề mặt (SEVS), bao gồm tán xạ raman tăng cường bề mặt (SERS)

và phổ hấp thụ hồng ngoại tăng cường bề mặt (SEIRA) đã được nghiên cứu rộng rãi

và được minh chứng là một trong những ứng dụng thành công nhất của hiệu ứng

plasmonic cho tới hiện tại. Lợi ích của SEVS là tận dụng sự tăng cường trường điện

từ mạnh trên bề mặt cấu trúc nano plasmonic, có nguồn gốc từ các dao động siêu

nhanh của khí điện tử mật độ cao được kích thích trên bề mặt kim loại. Trong SEIRA,

trường điện từ sinh bởi dao động phân tử tương tác (giao thoa hoặc tán xạ) mạnh với

trường gần tăng cường bởi hiệu ứng plasmonic, do đó làm tăng cường mạnh sự hấp

Page 37: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

36

thụ ánh sáng tại các tần số dao động của chúng, hệ quả là sinh ra độ nhậy siêu cao

trên cả cấp độ đơn lớp.

Trong vùng THz, kim loại được coi là vật dẫn lý tưởng với độ phản xạ gần

100% và độ thẩm thấu điện từ rất nhỏ. Tỉ số giữa độ thẩm thấu điện từ và bước sóng

của bức xạ tới vùng THz nhỏ hơn nhiều hơn so với vùng quang. Do đó, sóng điện từ

bề mặt THz, hoặc sóng polariton bề mặt cũng khó điều khiển và hội tụ hơn so với

sóng tần số quang. Tuy nhiên, sóng THz bề mặt có thể lan truyền mà không bị hấp

thụ đáng kể trong đa số vật liệu, do đó chúng có một số lợi ích trong phân tích phổ và

ứng dụng thiết bị ảnh học. Ví dụ, cảm biến phân tử trong vùng THz đã trở thành một

hướng trọng điểm và được nghiên cứu rất rộng rãi hiện nay. Phương pháp phổ biến

sử dụng vật liệu biến hóa làm cảm biến trên cơ sở cộng hưởng plasmon bề mặt điện

môi vùng THz, trong đó phân tử có thể được dò ra nhờ sự dịch phổ do sự hấp thụ của

phân tử trên các thiết bị [84,85].

Page 38: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

37

CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

Phương pháp nghiên cứu của luận án được trình bày tóm tắt trên hình 2.1. Trên

cơ sở các kết đã đạt được của nhóm nghiên cứu và những kết quả đã được công bố

trên các tạp chí, chúng tôi đề xuất những ý tưởng mới về vật liệu biến hóa. Các ý

tưởng khả thi và phù hợp sẽ được thiết kế và mô phỏng bằng phần mềm thương mại

CST (công nghệ mô phỏng bằng máy tính). Bên cạnh đó, chúng tôi xây dựng mô hình

mạch điện tương đương LC và tính toán lý thuyết so sánh với mô phỏng. Phần mềm

mô phỏng CST cho những hình ảnh trực quan mô tả sự phân bố của dòng điện, điện

từ trường và những tương tác giữa các phần tử cộng hưởng. Mô hình tính toán lý

thuyết giải thích bản chất vật lý, từ đó tham khảo để điều chỉnh các tham số mô phỏng

cho phù hợp. Sau khi tối ưu được các tham số cấu trúc, một số mẫu thực nghiệm được

chế tạo để kiểm chứng các kết quả tính toán và mô phỏng. So sánh các kết quả thu

được giữa thực nghiệm, mô phỏng và tính toán lý thuyết có thể kết luận về sự tồn tại

các tính chất, đặc tính mới của vật liệu biến hóa.

Hình 2.1. Sơ đồ quá trình nghiên cứu vật liệu biến hóa

2.1. Lựa chọn cấu trúc và vật liệu

Các đặc tính kỳ diệu của vật liệu biến hóa được quyết định bởi hình dạng của các

cấu trúc cộng hưởng mà không phụ thuộc nhiều vào tính chất vật liệu tạo nên cấu trúc đó.

Do đó, các nhóm nghiên cứu trên thế giới vẫn đang tìm kiếm và tối ưu các cấu trúc siêu

vật liệu biến hóa hoạt động hiệu quả trong những dải tần số khác nhau từ GHz tới THz hay

trong vùng ánh sáng nhìn thấy. Ví dụ, trong lĩnh vực nghiên cứu về chiết suất âm, các nhà

khoa học đặc biệt quan tâm đến việc tối ưu cấu trúc vòng cộng hưởng có rãnh nhằm tạo ra

đồng thời độ từ thẩm âm < 0 và độ điện thẩm âm < 0 (khi kết hợp với cấu trúc dây

Page 39: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

38

kim loại liên tục) dưới sự phân cực của sóng điện từ. Khi nghiên cứu về tính chất hấp

thụ sóng điện từ của vật liệu biến hóa, các nhà khoa học thường dựa trên sự cải tiến

các cấu trúc cơ bản như cấu trúc cặp dây bị cắt, cấu trúc vòng cộng hưởng có rãnh

hay các cấu trúc đối xứng. Trong luận án này, chúng tôi nghiên cứu các mô hình cấu

trúc ô cơ sở tạo bởi các cấu trúc đối xứng (hình vuông, cấu trúc vòng cộng hưởng,

đĩa tròn…) do chúng hoạt động ổn định dưới sự phân cực khác nhau của sóng điện

từ. Từ đây, chúng tôi cũng sẽ cải tiến dạng hình học để tạo ra các hốc cộng hưởng và

khuyết mạng để tăng độ rộng dải tần hấp thụ và cường độ hấp thụ trên vùng tần số

THz. Cấu trúc cộng hưởng trong các vật liệu biến hóa được nghiên cứu trong luận án

này được xây dựng dựa trên các lớp kim loại – điện môi.

2.2. Phương pháp mô phỏng

Trong mô phỏng, mô hình vật liệu biến hóa được xây dựng tương tự như các

vật liệu nhân tạo khác, được thiết kế từ các ô cơ sở tuần hoàn (hoặc không tuần hoàn)

trong không gian 2 hoặc 3 chiều. Điều này được thực hiện dễ dàng bằng cách mô

phỏng tính chất điện từ của vật liệu biến hóa dựa trên một ô cơ sở duy nhất với đầy

đủ các tham số, đặc tính vật liệu, bố trí thí nghiệm và thiết lập các điều kiện biên

trong các chương trình mô phỏng thương mại như: CST Microwave studio [86],

HFSS [87] và Comsol [88].

Trong luận án này đã sử dụng phần mềm mô phỏng thương mại CST

Microwave Studio (Computer Simulation Technology) để mô phỏng tính chất điện

từ của vật liệu biến hóa vì tính hiệu quả và độ chính xác cao, phù hợp với nhiều kết

quả thực nghiệm đã được công bố. Chương trình CST mô phỏng tương tác trường

điện từ với cấu trúc vật liệu dựa trên kỹ thuật tích phân hữu hạn (finite integration

technique - FIT), xây dựng dựa trên lý thuyết của Weiland [89]. Về mặt bản chất,

bằng cách đặt áp điện trên cạnh của một lưới và áp từ trên cạnh của một lưới kép, lý

thuyết FIT biến đổi các phương trình Maxwell và các phương trình tán sắc của vật

liệu từ không gian liên tục đến không gian rời rạc. Do đó, FIT tạo ra hệ phương trình

lưới Maxwell (Maxwell’s Grid equations) từ các phương trình Maxwell, từ đó đảm

bảo các tính chất vật lý của trường được duy trì trong không gian rời rạc và dẫn đến

một nghiệm duy nhất. Chi tiết việc chia lưới và tính toán được trình bày trong phần

mềm CST tại thư mục Online Help/Advanced [86]. Với lợi thế này, FIT giải các

Page 40: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

39

phương trình Maxwell dưới dạng tích phân thay vì dạng vi phân và các phương trình

Maxwell có dạng như sau:

ΑΒ

sΕ dt

dA A

−=

(2.1)

dVdV V

−= ΑD (2.2)

AJD

sH dt

dA A

+

−=

(2.3)

=V

d 0ΑB (2.4)

Trong các mô hình sử dụng của luận án, kim loại và chất điện môi sẽ được

sử dụng để xây dựng cấu trúc vật liệu biến hóa. Sự phù hợp giữa kết quả mô phỏng

và thực nghiệm của các mô hình cộng hưởng sử dụng vì thế cũng phụ thuộc vào độ

chính xác của các đặc tính được thiết lập của vật liệu mô phỏng so với các giá trị

thực của chúng. Vì vậy, hiểu biết rõ về các đặc tính của kim loại trong mô phỏng là

vấn đề cốt yếu để đạt được các kết quả đúng. Ví dụ, ở các tần số thấp, như ở vùng

microwaves, kim loại như vàng và đồng được mô hình hóa như các chất dẫn điện

tốt với các giá trị riêng biệt cho độ dẫn điện. Tuy nhiên, khi mô phỏng vật liệu biến

hóa ở vùng tần số cao (vùng hồng ngoại hay quang học) tính chất điện từ của kim

loại được mô tả theo mô hình Drude. Trong đó, độ dẫn điện phụ thuộc vào tần số

theo công thức:

�̃�(𝜔) = 𝜀0𝜔𝑃

2

𝛾−𝑖𝜔 (2.5)

Trong đó ε0 là độ điện thẩm của không khí, ωp là tần số plasma, γ là hệ số dập

tắt, còn ω là tần số của sóng tới.

Dựa trên các tiện ích của CST, ví dụ trong nghiên cứu vật liệu biến hóa hấp

thụ tuyệt đối (MPA), độ hấp thụ sóng điện từ của vật liệu được tính theo công thức:

A(ω) =1– R(ω)– T(ω). Trong đó, R(ω) biểu thị độ phản xạ tại bề mặt MPA và T(ω)

đặc trưng cho độ truyền qua. Hai tham số tán xạ của độ phản xạ và truyền qua được

Page 41: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

40

tính toán dưới dạng phức là hệ số truyền qua S21(ω) và hệ số phản xạ S11(ω). Do đó,

R(ω) và T(ω) có thể thu được tương ứng từ mối liên hệ T(ω) = |S21(ω)|2 và R(ω) =

|S11(ω)|2 dựa trên cách bố trí phù hợp cho cổng thu và cổng phát sóng điện từ trong

mô phỏng. Ngoài ra, kết quả mô phỏng cũng cung cấp thông tin về pha và biên độ của

S21(ω) và S11(ω), là cơ sở để tính toán độ từ thẩm hiệu dụng, độ điện thẩm hiệu dụng

và trở kháng hiệu dụng của môi trường vật liệu MPA.

Một lợi thế tiếp theo khi sử dụng CST có thể thấy rõ thông qua sự quan sát các

phân bố của trường điện từ bên trong và bên ngoài vật liệu biến hóa. Tính năng này

cụ thể hóa sự tương tác giữa trường điện từ tới và cấu trúc thực tế như thế nào, góp

phần khẳng định cơ chế hoạt động chính đối với mỗi loại cấu trúc cộng hưởng và là

nền tảng để nghiên cứu các mô hình khác. Ví dụ, trong trường hợp mô phỏng cấu trúc

MPA, dựa trên sự phân bố dòng điện cảm ứng trên bề mặt có thể được dùng để chỉ ra

đặc tính cộng hưởng điện (nếu các dòng điện cảm ứng chạy song song trên hai bề mặt

kim loại của cấu trúc) hoặc cộng hưởng từ (nếu các dòng điện cảm ứng chạy đối song

trên hai bề mặt kim loại của cấu trúc) của mô hình đang sử dụng. Mô phỏng cũng cho

phép ta nghiên cứu và đánh giá sự phân bố của năng lượng tiêu tán trong MPA, sẽ là

nền tảng để xây dựng các ứng dụng phù hợp. Các tham số này có thể thu được trong

chương trình mô phỏng bằng cách chèn các bộ theo dõi trường tương ứng ở tần số

quan tâm. Từ đó, thông tin về sự phân bố hai chiều hoặc ba chiều có thể được tính

toán và có thể được xuất ra dưới dạng số liệu cho các phân tích sâu hơn [90].

2.3. Phương pháp tính toán mạch LC tương đương

Vì hình dạng ô cơ sở của vật liệu biến hóa cũng như các thông số hình học có

thể rất phức tạp nên việc giải các phương trình Maxwell tổng quát sẽ trở nên rất khó

khăn. Mặc dù, các kết quả mô phỏng mô tả ở trên có thể cung cấp rất nhiều thông tin

giá trị giúp ta hiểu những cơ chế vật lý cơ bản của vật liệu biến hóa. Tuy nhiên nắm

bắt được quy luật về sự phụ thuộc có hệ thống của các đặc tính đối với thông số hình

học của ô cơ sở là một việc rất quan trọng trong nghiên cứu vật liệu biến hóa. Tính

hệ thống này có thể thực hiện dựa trên các kết quả từ các mô hình tính toán mạch điện

LC tương đương. Một trong những công cụ hiệu quả đó là lý thuyết mạch điện dao

động, trong đó, lớp kim loại được thay bằng các cuộn cảm hiệu dụng (L) và tụ điện

hiệu dụng (C). Độ tự cảm hiệu dụng và điện dung hiệu dụng được xác định thông qua

Page 42: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

41

các thông số hình học của từng cấu trúc. Qua đó, tần số cộng hưởng có thể được tính

toán cụ thể.

Điển hình trong trường hợp cấu trúc CWP, Zhou và cộng sự đã xây dựng lý

thuyết mạch tương đương LC cho một ô cơ sở như trình bày trong hình 2.2 [91]. Từ

mô hình này, chúng ta có thể dễ dàng tính được tần số mà tại đó xảy ra hiện tượng

hấp thụ hay tính chất chiết suất âm của vật liệu. Hình 2.2(a) trình bày cấu trúc ô cơ

sở của vật liệu biến hóa có cấu trúc CWP. Sơ đồ mạch điện tương đương được trình

bày trên hình 2.2(b). Chiều dòng điện tương ứng trong trường hợp cộng hưởng từ và

cộng hưởng điện được mô tả tương ứng trên hình 2.2(c) và 2.2(d). Trong đó, tụ điện

Ce được tạo thành giữa hai đầu của cặp dây nằm trong hai ô cơ sở liền kề (dọc theo

hướng vector điện trường E), Cm là tụ điện được tạo nên từ cặp dây nằm hai bên tấm

điện môi, Lm là độ tự cảm hiệu dụng ứng với hình dạng chữ nhật của mỗi dây.

Từ công thức về độ tự cảm của hai tấm kim loại song song:

𝐿𝑚 = μ0(𝑙.𝑡s)

𝑤 (2.6)

với 𝜇𝟎 là độ từ thẩm của chân không, l và w tương ứng là độ dài và độ rộng

của tấm cut-wire, ts là chiều dày lớp điện môi. Điện dung Cm của cặp cut-wire được

tính theo công thức:

𝐶𝑚 = r0(𝑙.𝑤)

4𝑡s (2.7)

Trong đó, 0 là độ điện thẩm của chân không và 𝐫 là độ điện thẩm tương đối

của môi trường giữa các dây. Tần số cộng hưởng từ (fm) và cộng hưởng điện (fe) tương

ứng sẽ là:

𝑓𝑚 =𝑐

𝜋𝑙√2𝑐1𝑠 (2.8)

𝑓𝑒 =𝑐√ln (𝑏/𝑡𝑠)

2𝜋√𝑤𝑔(𝑤/𝑙) (2.9)

Trong đó, c là vận tốc ánh sáng trong chân không, hệ số tính toán c1 nằm trong

khoảng 0,2 ≤ c1 ≤ 0,3.

Page 43: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

42

Hình 2.2. (a) Ô cơ sở của cấu trúc CWP; (b) Mạch điện LC tương đương; (c) và (d)

Chiều dòng điện tương ứng trong trường hợp cộng hưởng từ và cộng hưởng điện [91]

Từ phương trình (2.8), fm tỷ lệ nghịch với chiều dài CWP, nhưng không phụ

thuộc vào chiều rộng hay khoảng cách giữa chúng. Phương pháp tiếp cận tương tự đã

được áp dụng bởi nhóm nghiên cứu của chúng tôi để hiểu rõ thêm về sự phụ thuộc

của tần số cộng hưởng từ theo độ rộng của thanh kim loại trong cấu trúc cặp dây bị

cắt [92,93]. Để tìm giá trị điện dung hiệu dụng (Ceff) và độ tự cảm hiệu dụng (Leff),

các phương trình vi phân được xây dựng dựa trên phân bố nồng độ điện tích và mật

độ dòng điện. Việc giải các phương trình đó bằng phương pháp tích phân sẽ cho ra

tổng điện tích cảm ứng và dòng điện cảm ứng. Cụ thể, điện dung hiệu dụng và độ tự

cảm hiệu dụng có thể tính toán được theo công thức:

UE = 1

2∫ εE2dv =

Q2

2𝐶eff (2.10)

UB = 1

2∫

B2

μdv =

1

2𝐿effI

2 (2.11)

Giá trị UE và UB có thể thu được cho cả cộng hưởng điện và cộng hưởng từ,

bằng cách giả sử rằng dòng điện cảm ứng xuất hiện trên bề mặt của CWP có cùng

chiều hay ngược chiều nhau. Từ đó, tần số của cộng hưởng điện và cộng hưởng từ

xảy ra bên trong cấu trúc có thể thu được. Từ mô hình tính toán trên, chúng ta còn có

Page 44: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

43

thể quy luật hóa sự phụ thuộc của các tần số cộng hưởng điện và cộng hưởng từ theo

khoảng cách giữa cặp dây CW.

Ngoài ra, Pang và cộng sự cũng đã áp dụng lý thuyết mạch điện tương đương

để làm rõ sự ảnh hưởng của điện trở bề mặt lên tần số cộng hưởng của vật liệu biến

hóa [94]. Trong quá trình tính toán, trở kháng tương đương của mặt trên có thể được

biểu diễn bởi một dãy các mạch điện RLC nối tiếp. Tác giả đã chỉ ra rằng bề rộng của

dải tần số hấp thụ có thể điều chỉnh được bằng cách thay đổi giá trị điện trở bề mặt.

Phương pháp này có thể được sử dụng như một hướng đi mới trong việc thiết kế và

tối ưu hiệu quả vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ dải rộng.

2.4. Xử lý và phân tích số liệu

Việc đo đạc thực nghiệm các tham số hiệu dụng của vật liệu biến hóa như

độ từ thẩm, độ điện thẩm, trở kháng và chiết suất là một công việc rất phức tạp,

khó khăn. Do đó, trong luận án này, chúng tôi đã sử dụng phương pháp tính toán

của Chen để xác định các thông số hiệu dụng của vật liệu biến hóa hoạt động trong

vùng tần số GHz và THz [95]. Tuy nhiên, một số lưu ý trong khi áp dụng phương

pháp này:

Thứ nhất: Bản chất vật lý của môi trường sẽ được biểu diễn thông qua các

tham số hiệu dụng là các số phức. Trong quá trình tính toán và so sánh với thực tế,

việc sử dụng các điều kiện vật lý sẽ cho phép chúng ta lựa chọn được kết quả phù

hợp (tương ứng với một nghiệm duy nhất).

Thứ hai: Xung quanh vị trí cộng hưởng, các tham số hiệu dụng của môi trường

(phụ thuộc vào tần số) có thể nhận các giá trị rất lớn. Hiện tượng này sẽ dẫn tới việc

xác định chỉ số nhánh của vật liệu biến hóa (giá trị xác định số lượng các bước sóng

lan truyền bên trong 1 bản vật liệu) trở nên phức tạp hơn.

Biểu thức của các thông số phản xạ (S11), truyền qua (S21) liên hệ với chiết suất

n và trở kháng Z thông qua các công thức:

0

0

2

0111 22

01

(1 )

1

i nk d

i nk d

R eS

R e

−=

(2.12)

Page 45: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

44

0

0

2

0121 22

01

(1 )

1

ink d

i nk d

R eS

R e

−=

(2.13)

Trong đó: 𝑅01 =Z−1

Z+1.

Trở kháng Z được biểu diễn dưới dạng:

2 2

11 21

2 2

11 21

(1 ),

(1 )

S SZ

S S

+ −=

− −

(2.14)

0 21 .

ink dX Xe i= −

(2.15)

Trong đó, 𝑋 = 1/[2𝑆21(1 − 𝑆112 + 𝑆21

2 )].

Khi coi vật liệu biến hóa là môi trường thụ động, dấu của phương trình (2.14)

và (2.15) được xác định bởi điều kiện sau:

' 0Z

(2.16)

" 0n

(2.17)

Trong đó, Z’ và n″ tương ứng là ký hiệu phần thực và phần ảo của toán tử.

Giá trị của chiết suất n được tính từ phương trình (2.15) có dạng:

0 0" '

0

1ln( ) 2 ln( )

ink d ink dn e m i e

k d = + −

(2.18)

Trong đó, m là số nguyên liên quan đến chỉ số nhánh của n′ và có giá trị nguyên.

2.5. Phương pháp thực nghiệm

Do cấu trúc cộng hưởng ô cơ sở của vật liệu biến hóa nhỏ hơn nhiều lần bước

sóng hoạt động, nên khi hoạt động trong dải tần số càng cao kích thước của các phần

tử cộng hưởng trở nên nhỏ hơn. Điều đó kéo theo yêu cầu kỹ thuật chế tạo cần có độ

chính xác cao hơn. Để tiến hành nghiên cứu các tính chất của vật liệu biến hóa ở vùng

tần số THz (các cấu trúc cộng hưởng có kích thước từ vài chục μm đến vài μm), kỹ

thuật quang khắc là một trong những phương pháp chế tạo hiệu quả nhất [96-98].

Page 46: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

45

Đối với việc chế tạo vật liệu biến hóa ở tần số quang học sẽ vượt ngoài phạm

vi cho phép của kỹ thuật quang khắc thông thường. Vì thế, các kỹ thuật có độ phân

giải cao hơn cần được áp dụng. Nếu vật liệu MPAs hoạt động ở vùng hồng ngoại

hoặc vùng khả kiến, mẫu thường được chế tạo bằng các kỹ thuật như khắc chùm điện

tử hoặc khắc bằng chùm ion hội tụ [99,100].

2.5.1. Phương pháp chế tạo mẫu

Vật liệu biến hóa hoạt động vùng tần số THz có kích thước cỡ m, nên chúng

tôi sử dụng phương pháp quang khắc để chế tạo mẫu. Quang khắc là kỹ thuật sử dụng

trong công nghệ bán dẫn và công nghệ vật liệu. Phương pháp này có thể làm ra các

chi tiết của vật liệu và linh kiện với hình dạng và kích thước xác định bằng cách sử

dụng các bức xạ (ánh sáng, chùm điện tử…) biến đổi chất cảm quang phủ trên bề mặt

để tạo ra hình ảnh cần chế tạo.

Trong luận án này, chúng tôi đã chế tạo vật liệu biến hóa hoạt động trong vùng

tần số THz định hướng ứng dụng cho cảm biến y sinh (được trình bày cụ thể trong

chương cuối của luận án). Để phù hợp với điều kiện thực nghiệm trong chế tạo, cấu

trúc được lựa chọn bao gồm ba lớp Ag-Si-Ag, được chế tạo trên một đế saphia kích

thước 1 1 cm2 bằng cách sử dụng phương pháp quang khắc (hình 2.3). Độ dày của

các lớp đĩa từ dưới lên trên là 0,5 μm, 3,0 μm và 0,2 μm. Mẫu chế tạo này đã được

tối ưu dựa trên mô phỏng bằng phần mềm CST (như đã trình bày ở trên). Trong mô

phỏng, cấu trúc ba lớp MM được đỡ bởi một đế saphia. Lớp trên cùng và dưới cùng

là các dãy các cấu trúc hình vuông tuần hoàn được làm từ kim loại, hai lớp này được

phân cách bởi một lớp điện môi. Độ dẫn điện của bạc là 6,3 107 S/m. Độ điện thẩm

của silic và saphia tương ứng là 12 và 9. Hướng truyền sóng điện từ tới vuông góc

với bề mặt của vật liệu biến hóa. Điện trường và từ trường được phân cực dọc theo

các cạnh của các dãy hình vuông. Biên độ của trường thu nhận được chuẩn hóa theo

biên độ của trường tới.

2.5.2. Đo hình thái học của mẫu

Hình thái học của mẫu MM đã chế tạo được kiểm tra bằng kính hiển vi điện

tử quét Hitachi SEM S4800. Chùm điện tử phát ra từ nguồn được tăng tốc bởi hiệu

điện thế 10 kV và hội tụ thành một chùm rất mảnh 0,4-5 nm quét lần lượt từng ô nhỏ

trên bề mặt mẫu theo các trục x và y thông qua điều khiển của các cuộn quét tĩnh

Page 47: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

46

điện. Khi chùm điện tử tương tác với các nguyên tử tại bề mặt hoặc gần bề mặt mẫu

sẽ phát ra điện tử thứ cấp. Số điện tử thứ cấp phát ra phụ thuộc vào độ lồi lõm ở bề

mặt mẫu tương ứng với điểm sáng tối trên ảnh thu được. Ảnh SEM tái hiện lại thông

tin của điện tử thứ cấp mà đầu thu nhận được tại từng điểm mà chùm điện tử quét trên

mẫu. Mỗi điểm ảnh của bộ nhớ hình ảnh máy tính được đồng bộ với các vị trí của

chùm tia quét trên mẫu và sự thay đổi cường độ chùm điện tử thứ cấp khi chùm điện

tử quét qua mẫu được sử dụng để tạo ra một bản đồ và là hình ảnh phóng đại của bề

mặt mẫu vật. Số điện tử thứ cấp phát ra phụ thuộc vào độ lồi lõm ở bề mặt mẫu tương

ứng với điểm sáng tối trên ảnh thu được. Hình 2.3(a) là hình ảnh mặt cắt của mẫu

thiết kế, và hình 2.3(b) là ảnh SEM của mẫu vật liệu biến hóa chúng tôi chế tạo.

Hình 2.3. (a) Mặt cắt và (b) ảnh SEM của mẫu chế tạo

2.5.3. Đo phổ hồng ngoại biến đổi Fourier

Tính chất quang của vật liệu MM được đo bằng quang phổ kế hồng ngoại biến

đổi Fourier (FTIR). Nguyên lý hoạt động dựa trên sự hấp thụ bức xạ hồng ngoại của

hợp chất cần nghiên cứu. Mỗi hợp chất hóa học hấp thụ năng lượng ở một tần số đặc

trưng như “dấu vân tay”, có thể căn cứ vị trí các vạch hấp thụ chúng ta có thể nhận

dạng chúng. Đây là một phương pháp phân tích hợp chất hữu cơ với độ chính xác

cao. Trong nghiên cứu này chúng tôi sử dụng một quang phổ kế FTIR Thermo Nicolet

NEXUS 670 có một bộ tách chùm tia đế rắn hồng ngoại xa và đầu thu DTGS được

bọc bởi cửa sổ polyethylene. Quang phổ kế cung cấp dải quang phổ bao trùm vùng

hồng ngoại xa trong khoảng tần số 50 cm-1 -2000 cm-1 (1,5 THz -60 THz). Một đế

sapphire trơ kích thước 1 1 cm2 được sử dụng để chuẩn hóa trong đo đạc. Phổ truyền

qua được chuẩn hóa trong đo đạc được định nghĩa là sự chuẩn hóa độ truyền qua của

mẫu đối với đế. Để tránh sai số đo đạc theo thời gian, các phép đo được thực hiện

Page 48: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

47

một cách riêng rẽ bằng cách chuẩn hóa với sự chiếu tia trống rỗng trong buồng sạch

(tín hiệu đo đạc trong trường hợp không có mẫu). Đối với phép đo cảm biến hóa sinh

ở vùng hồng ngoại xa, BSA là phân tử được mong đợi có dao động ở 165 cm-1, được

dùng làm phân tử đích. Mẫu MM và đế sapphire trơ được nhúng vào trong dung dịch

BSA (nồng độ 300 mM trong nước) trong 14 giờ. Sau đó, các mẫu đã được phủ BSA

được rửa bằng nước cất và được sấy khô trong luồng khí nitơ. Mẫu BSA với độ dày

nhỏ hơn micro mét được tạo ra bằng cách nhỏ 10 μL dung dịch BSA 300 mM lên đế

chuẩn hóa. Tất cả các phép đo quang học được thực hiện ở nhiệt độ phòng. Trước thí

nghiệm, buồng FTIR được làm sạch bởi nitơ khô và sự ổn định quang phổ được kiểm

tra.

Page 49: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

48

CHƯƠNG 3. TỐI ƯU CẤU TRÚC VẬT LIỆU BIẾN HÓA HẤP THỤ

SÓNG ĐIỆN TỪ

Về mặt bản chất, ứng với mỗi loại cấu trúc cộng hưởng chỉ cho phép hấp thụ tại một

tần số cố định và khó có thể đạt được hấp thụ đa đỉnh hoặc hấp thụ dải rộng. Trong

chương này, luận sán sẽ trình bày một số phương pháp cải tiến cấu trúc trên bề mặt

của vật liệu biến hóa để tạo ra các siêu ô cơ sở như hình 3.1. Bằng cách loại bỏ một

hay nhiều đĩa tròn, chúng tôi có thể thu được vật liệu biến hóa hấp thụ dải rộng, không

phụ thuộc phân cực của sóng điện từ và đặc biệt là đơn giản trong việc chế tạo được

thiết kế như trong hình 3.1(c)-(e).

Hình 3.1. Quá trình tối ưu hóa cấu trúc của vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ

Kết quả nghiên cứu vật liệu biến hóa có cấu trúc đĩa tròn đã chứng tỏ tính chất

hấp thụ có thể điều chỉnh bằng các tham số cấu trúc. Cấu trúc này bao gồm ba lớp

được trình bày trên hình 3.2(a). Mặt trước là cấu trúc đĩa vàng bán kính R, mặt sau là

tấm vàng chiều dày tm = 0,1 µm, lớp giữa là điện môi polyimide chiều dày td = 0,8

µm và độ điện thẩm = 3,1. Tần số hấp thụ và độ hấp thụ của vật liệu biến hóa phụ

Page 50: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

49

thuộc vào các tham số cấu trúc như: kích thước ô cơ sở, bán kính đĩa tròn, độ dày lớp

điện môi và độ điện thẩm. Bằng cách thay đổi các tham số cấu trúc có thể điều khiển

được tần số hấp thụ của vật liệu biến hóa. Kết quả trình bày trên hình 3.2(b) cho thấy

tần số hấp thụ phụ thuộc vào bán kính đĩa R. Khi tăng bán kính đĩa từ 2,3 m đến 3,1

m thì tần số hấp thụ giảm từ 18.5 THz xuống 13.8 THz. Kết quả này phù hợp với

các những nghiên cứu trước đây của chúng tôi tại vùng tần số GHz.

Nghiên cứu về cấu trúc một đĩa tròn là cơ sở quan trọng để chúng tôi tiếp tục

phát triển và tối ưu hóa các cấu trúc hấp thụ làm việc tại vùng tần số THz. Trong

chương này, luận án sẽ trình bày quá trình nghiên cứu tối ưu hóa cấu trúc của vật liệu

biến hóa nhằm làm tăng độ hấp thụ cũng như mở rộng dải hấp thụ sóng điện từ tại

vùng tần số THz. Các kết quả nghiên cứu vật liệu biến hóa dựa trên các cấu trúc đĩa

tròn đối xứng, hiệu ứng hốc cộng hưởng và hàng rào khuyết mạng được trình bày.

Hình 3.2. (a) Cấu trúc ô cơ sở với các tham số cấu trúc. (b) Sự phụ thuộc của tần số

hấp thụ vào bán kính đĩa tròn

Page 51: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

50

3.1. Tối ưu hóa cường độ hấp thụ sử dụng cấu trúc hốc cộng hưởng

3.1.1. Cấu trúc hốc cộng hưởng

Trên cơ sở nghiên cứu cấu trúc đĩa tròn, chúng tôi đã đề xuất cấu trúc vật liệu

biến hóa hấp thụ dựa trên hốc cộng hưởng (MAC). Bằng việc loại bỏ một đĩa tròn tại

tâm của ô cơ sở gồm 9 đĩa thu được cấu trúc MAC có 8 đĩa tròn như hình 3.3. Ô cơ

sở MAC bao gồm ba lớp: 1) lớp trên cùng gồm 8 đĩa vàng có bán kính R = 2,7 µm và

độ dày tm = 0,1 µm; 2) lớp giữa là polyimide có độ dày td = 0,8 µm; 3) lớp dưới cùng

là một màng vàng có chiều dày tm = 0,1 µm bao phủ toàn bộ ô cơ sở. Khoảng cách

w1 và w2 tương ứng giữa các cặp đĩa vàng theo chiều ngang và chiều dọc với phân

cực của sóng điện từ.

Hình 3.3. (a) Cấu trúc MA; (b) Cấu trúc MAC; (c) So sánh phổ hấp thụ của cấu trúc

MA và MAC

Page 52: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

51

Phổ hấp thụ của MAC (nét đứt) được so sánh với MA (liền nét) trong vùng tần

số 14 THz - 20 THz được trình bày trên hình 3.3(c). Chúng ta có thể quan sát thấy

tồn tại một đỉnh hấp thụ tại 15.77 THz trong cả hai cấu trúc MA và MAC. Tại tần số

này, độ hấp thụ của MAC là 65%, lớn hơn so với cấu trúc MA là 50%. Đặc biệt, cấu

trúc MAC có một đỉnh hấp thụ tuyệt đối xuất hiện tại 18,43 THz và một đỉnh hấp thụ

yếu khác tại 19,5 THz. Nguyên nhân của sự xuất hiện này có thể đến từ việc khuyết

một đĩa tròn tại tâm của ô cơ sở. Để lý giải và tìm hiểu bản chất của hiện tượng này

chúng tôi đã mô phỏng phân bố từ trường, dòng điện và năng lượng tổn hao của cấu

trúc MAC.

Hình 3.4. Phân bố từ trường trên MAC; (a) Tại tần số 15.77 THz; (b) 18.43 THz

Hình 3.4 trình bày sự phân bố từ trường của MAC tương ứng với các đỉnh hấp

thụ tại 15,77 THz và 18,43 THz. Ta thấy tại tần số 15,77 THz, từ trường tập trung tại

bốn đĩa xung quanh hốc cộng hưởng. Trong khi đó, đối với tần số 18,43 THz, từ

trường chủ yếu tập trung tại vị trí hốc cộng hưởng, một phần phân bố tại các đĩa ở

góc và phân bố ít tại bốn đĩa xung quanh. Như vậy tại tần số 18,43 THz cho thấy năng

lượng từ trường đã bị giữ lại tại hốc cộng hưởng, đây cũng chính là nguyên nhân mà

tại tần số này đã cho độ hấp thụ gần như tuyệt đối.

Page 53: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

52

Hình 3.5. Phân bố mật độ dòng điện của MAC; (a, c) Trên lớp kim loại thứ nhất; (b, d)

Trên lớp kim loại thứ ba, tại tần số 15,77 THz (a, b) và 18,43 THz (c, d)

Hình 3.5 trình bày phân bố dòng điện bề mặt trên các đĩa kim loại lớp trên cùng

và màng kim loại lớp dưới cùng tại tần số 15,77 THz và 18,43 THz. Ta thấy tại tần số

15,77 THz, các dòng điện đối song xuất hiện tại vị trí của đĩa kim loại và không có

dòng điện nào xuất hiện tại vị trí hốc cộng hưởng. Kết quả này được quan sát tương tự

đối với các cấu trúc MA sử dụng cộng hưởng từ [101-107]. Tuy nhiên, tại tần số 18,43

THz, các dòng đối song không xuất hiện tại vị trí của các đĩa, thay vào đó là các dòng

điện rất mạnh xuất hiện tại lớp kim loại dưới cùng ở vị trí hốc cộng hưởng. Dễ thấy,

các dòng điện tại vị trí hốc cộng hưởng như trên hình 3.5(d) tạo ra sự phân bố từ trường

như quan sát trong hình 3.4(b). Kết quả quan sát chỉ ra rằng sự hấp thụ tuyệt đối tại

18,43 THz là do cộng hưởng gây ra bởi cấu trúc hốc cộng hưởng.

Page 54: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

53

Hình 3.6. Phân bố năng lượng tổn hao của MAC: (a, e) Trên lớp kim loại thứ nhất; (b,

f) Trên lớp điện môi thứ hai; (c, g) Trên lớp kim loại thứ ba, tại tần số 15,77 THz (a- d)

và 18,43 THz (e- h)

Các hình 3.6(a)-(c) và hình 3.6(e)-(g) trình bày lần lượt mật độ tổn hao năng

lượng trên các đĩa kim loại lớp trên cùng, lớp điện môi giữa và lớp kim loại tại 15,77

THz và 18,43 THz. Tại cả hai tần số này, tổn hao năng lượng chủ yếu xảy ra trên lớp

kim loại phía dưới và một phần của năng lượng được phân tán trên lớp điện môi ở

giữa. Tuy nhiên, sự phân bố của mật độ năng lượng là khác nhau giữa hai tần số 15,77

THz và 18,43 THz. Tại tần số 15,77 THz, tổn hao năng lượng được quan sát thấy tại

vị trí bốn đĩa xung quanh hốc cộng hưởng và không có mất mát năng lượng tại vị trí

này. Trong khi đó, tại tần số 18,43 THz, tổn hao năng lượng lớn nhất xảy ra tại vị trí

của hốc cộng hưởng và tại các đĩa nằm ở góc của ô cơ sở. Các kết quả này rất phù

hợp với phân bố từ trường trong cấu trúc MA và hấp thụ tuyệt đối gây ra bởi cộng

hưởng từ [101]. Tóm lại, việc tạo ra dòng điện cảm ứng tại vị trí hốc cộng hưởng trên

tấm kim loại đóng vai trò quan trọng trong việc hấp thụ hoàn toàn sóng điện từ trong

mô hình này

3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp thụ của vật liệu biến hóa

có cấu trúc MAC

Trong phần này luận án sẽ trình bày sự ảnh hưởng của tham số cấu trúc tới độ

hấp thụ lên vật liệu biến hóa có cấu trúc MAC như hình 3.7. Hình 3.3(a), khoảng cách

(d)

(h)

Page 55: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

54

giữa hai đĩa bên phải và bên trái của hốc cộng hưởng (theo hướng từ trường H) là w1

và khoảng cách giữa hai đĩa phía trên và dưới hốc cộng hưởng (theo hướng điện trường

E) là w2. Kích thước của ô cơ sở được giữ không đổi a = 24 m.

Hình 3.7. Sự phụ thuộc tần số cộng hưởng và cường độ hấp thụ vào sự thay đổi giá trị

của (a) w1 và (b) w2

Như quan sát trong hình 3.7(a), khi w1 giảm từ 16 μm đến 8 μm (a

w1 giảm từ

3

2 đến

3

1), tần số cộng hưởng tăng từ 18,43 THz đến 18,8 THz tại w1 =

2

a và sau đó

dịch chuyển về tần số ban đầu khi 11

2

w

a . Tuy nhiên, xu hướng của sự hấp thụ thì

ngược lại, cường độ hấp thụ giảm mạnh từ 100% đến 60% tại w1 = 2

a và tăng trở lại

100% khi 11

2

w

a .

Các kết quả tương tự được thể hiện trên hình 3.7(b) khi w2 giảm, nhưng cường

độ hấp thụ giảm từ 100% xuống còn 14% tại 11

2

w

a= . Điều này chỉ ra hướng của điện

Page 56: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

55

trường ảnh hưởng đến độ hấp thụ cao hơn so với hướng của từ trường. Khi một trong

hai giá trị w1 hay w2 tiến tới 2

a, khoảng cách giữa hai đĩa theo chiều ngang hay chiều

dọc khi đó cùng tiến đến 2

a(cấu trúc trở nên đối xứng). Do đó, hiệu ứng gây ra bởi

hốc cộng hưởng yếu dần và dẫn đến cường độ hấp thụ khi đó thấp nhất. Kết quả này

tương tự như các kết quả nghiên cứu đã trình bày trong các công trình trước đây [108].

Trong đó, hiện tượng hấp thụ tuyệt đối chỉ xảy ra tại một tần số nhất định khi thỏa

mãn đồng thời điều kiện phối hợp trở kháng giữa môi trường truyền và cấu trúc MAC,

tại đó phần thực của trở kháng Re(Z)= Re(

) = 1.

Ngược với sự thay đổi của cường độ hấp thụ, tần số cộng hưởng thay đổi không

đáng kể khi thay đổi w1 và ổn định trong trường hợp thay đổi w2. Điều này được giải

thích là do tần số cộng hưởng phụ thuộc vào cả chiều dài và chiều rộng của hốc cộng

hưởng nhưng chiều sâu của nó không ảnh hưởng do sóng tới là sóng ngang [101,109].

Từ các nghiên cứu ta thấy kích thước của đĩa tròn trung tâm đóng vai trò rất

quan trọng đối với tính chất hấp thụ của vật liệu có cấu trúc MAC. Kết quả nghiên

cứu được trình bày trên hình 3.8.

Hình 3.8. Sự phụ thuộc của tỷ lệ bán kính đĩa tròn tại tâm đến tần số cộng hưởng và

cường độ hấp thụ

Dễ thấy, bán kính của đĩa tròn trung tâm Rcenter cũng là một thông số quan trọng

ảnh hưởng đến kích thước của hốc cộng hưởng trong MAC. Hình 3.8 trình bày sự

Page 57: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

56

ảnh hưởng của bán kính đĩa tròn tại tâm Rcenter đến tần số cộng hưởng và cường độ

hấp thụ. Khi Rcenter giảm từ 2,7 µm đến 0, tỷ lệ Rcenter/R tương ứng với sự thay đổi từ

cấu trúc MA thông thường (Rcenter/R = 1) sang MAC (Rcenter/R = 0). Trong trường hợp

này, cường độ hấp thụ tăng tuyến tính từ 0 đến 100% khi tỷ lệ Rcenter/R giảm từ 1 đến

0,8 (Rcenter = 2,4 µm) và giữ ổn định đến khi tỷ lệ Rcenter/R bằng 0. Tần số cộng hưởng

cũng tăng từ 15.77 THz đến 18,43 THz khi tỷ lệ Rcenter/R giảm từ 1 đến 0. Do đó, sự

hấp thụ tuyệt đối thu được không cần phải phải tạo ra một "lỗ hổng" thực sự mà có

thể bằng một sai khác nhỏ (~ 20% diện tích) của đĩa tròn trung tâm. Kết quả này cho

thấy ảnh hưởng của hốc cộng hưởng đến tần số cộng hưởng và cường độ hấp thụ của

MA có thể được điều chỉnh thông qua các tham số cấu trúc.

Như vậy, bằng phương pháp tạo ra hốc cộng hưởng trên cấu trúc MAC, luận

án đã tối ưu hóa được cường độ hấp thụ có thể đạt tới 100%, giá trị này cao hơn so

với những MA được nghiên cứu trước đây.

3.2. Mở rộng dải tần số hoạt động của vật liệu biến hóa

3.2.1. Mở rộng dải tần hấp thụ của vật liệu biến hóa bằng hiệu ứng tương tác

Như đã trình bày, cấu trúc MAC hoạt động hiệu quả với cường độ hấp thụ tới

100%, tuy nhiên dải tần hấp thụ cao tương đối hẹp, bề rộng khoảng 0,3 THz với độ

hấp thụ lớn hơn 90%. Để thu được vật liệu biến hóa hấp thụ dải rộng, cấu trúc 9 đĩa

tròn tiếp tục được tối ưu hóa (hình 3.9(a)) bằng cách loại bỏ bốn đĩa tròn ở bốn góc

(hình 3.9(b)). Tương tự, cấu trúc này có cấu tạo bao gồm ba lớp: (1) lớp thứ nhất gồm

5 đĩa vàng với bề dày tm = 0,1µm; (2) lớp thứ hai là polyimide có chiều dày td = 0,8

µm, hằng số điện môi = 3,1 và độ tổn hao 0,0027; (3) lớp thứ ba là một lớp Au liên

tục có độ dày 𝑡𝑚. Trong trường hợp này, khoảng cách giữa đĩa trung tâm với các đĩa

nằm ngang và thẳng đứng được kí hiệu tương ứng là w1 và w2. Kích thước ô cơ sở ax

= ay = a = 24 μm. Bán kính của đĩa trung tâm và các đĩa khác được kí hiệu tương ứng

là Rc và R.

Page 58: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

57

Hình 3.9. (a) Cấu trúc MA; (b) Cấu trúc 5 đĩa tròn, chu kỳ a = 24 µm; chiều dày lớp

vàng tm = 0,1 µm; chiều dày lớp điện môi td = 0,8 µm; độ điện thẩm = 3,1

Hình 3.10 so sánh phổ hấp thụ của vật liệu MAP 5 đĩa tròn với vật liệu MA 9

đĩa tròn trong dải tần số 13-18 THz. Rõ ràng, cấu trúc MPA với 5 đĩa có ba đỉnh hấp

thụ (đường nét liền) tại f1 = 14,6 THz, f2 = 15,4 THz và f3 = 15,8 THz, trong khi MA

9 đĩa chỉ có một đỉnh hấp thụ (đường nét đứt) trùng với f3 = 15,8 THz. Kết quả chứng

tỏ cấu trúc của ô cơ sở ảnh hưởng đến độ hấp thụ của vật liệu biến hóa.

Hình 3.10. Phổ hấp thụ của MPA (5 đĩa tròn) so với MA (9 đĩa tròn) tại bán kính các

đĩa là R = RC = 2,7µm

Với tần số cộng hưởng 𝑓1, phân bố dòng cảm ứng tập trung vào các đĩa theo

phương ngang. Trong khi đó, các dòng điện cảm ứng tập trung mạnh nhất ở các đĩa

Page 59: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

58

theo phương thẳng đứng tại tần số 𝑓2. Đặc biệt, chiều của các dòng điện cảm ứng tại

đĩa trung tâm cùng chiều với dòng xuất hiện trên các đĩa khác. Đối với tần số cộng

hưởng 𝑓3, dòng cảm ứng được phân bố trên tất cả các đĩa và chiều dòng điện trên đĩa

trung tâm ngược chiều với các đĩa còn lại. Các kết quả thu được chỉ ra rằng đỉnh cộng

hưởng 𝑓3 sinh ra do đóng góp của tất cả các đĩa. Như vậy, tần số cộng hưởng f3 là tần

số cơ bản của cấu trúc 5 đĩa, nó cũng phù hợp với tần số cộng hưởng của cấu trúc

MA 9 đĩa. Các tần số f1 và f2 xuất hiện do hiệu ứng tương tác giữa đĩa trung tâm và

các đĩa xung quanh.

Để hiểu rõ hơn cơ chế mở rộng dải hấp thụ, chúng tôi mô phỏng phân bố cường

độ dòng cảm ứng và phân bố điện từ trường. Hình 3.11(a) – (c) và hình 3.11(d) – (f)

biểu diễn sự phân bố dòng cảm ứng trên lớp trên cùng và lớp đế kim loại tương ứng

tại 14,6 THz; 15,4 THz và 15,8 THz. Tại mỗi tần số, dòng cảm ứng tại lớp trên cùng

và lớp đế là các dòng điện đối song. Điều đó chứng tỏ rằng các đỉnh hấp thụ được

sinh ra do hiệu ứng cộng hưởng từ.

Hình 3.11. Sự phân bố mật độ dòng điện bề mặt; (a-c) Trên lớp kim loại thứ nhất; (d-f)

Lớp kim loại thứ ba, tại các tần số: (a, d) 14,6 THz; (b, e) 15,4 THz; (c, f) 15,8 THz

Page 60: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

59

Hình 3. 12. (a-c) Phân bố từ trường trên MPA; (d-f) Phân bố điện trường trên MPA tại

các tần số: (a, d) 14,6 THz; (b, e) 15,4 THz; (c, f) 15,8 THz

Hình 3.12(a)-(c) và hình 3.12(d)-(f) biểu diễn sự phân bố từ trường và điện

trường trong vật liệu MPA lần lượt tại 14,6THz; 15,4 THz, và 15,8 THz. Phân bố từ

trường chủ yếu tập trung tại các đĩa có dòng điện cảm ứng mạnh tương ứng như với

hình 3.11. Tuy nhiên, phân bố điện trường lại vuông góc với chiều các đường sức từ.

Điện trường tập trung chủ yếu ở rìa trên và dưới của các đĩa. Điều đó cho thấy phần

lớn điện tích được tập trung ở những rìa. Tại tần số cộng hưởng 𝑓1, điện tích phân bố

chính ở các đĩa bên trên và bên dưới đường nét đứt kí hiệu vị trí các đĩa đóng vai trò

như một tụ điện hiệu dụng. Hiện tượng này quan sát tương tự tại các tần số 𝑓2 và 𝑓3,

ở đó, mật độ điện tích được mô tả tương ứng trong hình 3.12(e) và hình 3.12(f). Ngoài

ra, ứng với tần số 𝑓2, các tụ điện hiệu dụng được tạo ra bởi đĩa trung tâm với các đĩa

trên và dưới do các điện tích trái dấu phân bố tại các rìa của các đĩa liền kề như trong

hình 3.12(e). Điều ấy chỉ ra tương tác yếu giữa các đĩa cạnh nhau tại đỉnh cộng hưởng

𝑓3, trong khi tương tác mạnh xuất hiện giữa các đĩa cạnh nhau tại các tần số 𝑓1 và 𝑓2.

Page 61: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

60

Hình 3.13. Mạch điện tương đương của MPA; (a) tương ứng với tần số f2, f3 theo phân

bố điện trường ở hình 3.12(e)-(f); (b) tương ứng với tần số f1 theo phân bố điện trường

ở hình 3.12(d)

Dựa trên sự phân bố điện từ trường chúng tôi đã xây dựng mạch điện LC tương

đương cho cấu trúc 5 đĩa tròn. Hình 3.13 mô tả mạch điện tương đương cho 2 trường

hợp, trong đó hình 3.13(a) biểu diễn mô hình ứng với các tần số 𝑓2 và 𝑓3 theo phân

bố điện tích ở hình 3.12(e) và hình 3.12(f). Hình 3.13(b) ứng với tần số 𝑓1 dựa trên

phân bố điện tích như hình 3.12(d). Trong đó Lt và Lb là độ tự cảm của đĩa tròn phía

trên và tấm kim loại phía dưới. Cin là điện dung của đĩa kim loại phía trên so với lớp

kim loại phía dưới, Cout là điện dung giữa các đĩa kim loại theo chiều ngang, Ceff là

điện dung hiệu dụng tương đương của các đĩa theo chiều dọc.

Kết hợp công thức tính độ tự cảm 𝐿𝑚 = µµ0(2𝑡𝑚 + 𝑡𝑑)𝜋

2 và điện dung

𝐶𝑚 =0𝑐1𝜋𝑅2

(2𝑡𝑑), tần số cộng hưởng có thể được tính theo công thức:

( )2

1

1

2 2

d

m

m m m d

c tf

L C R c t t =

+. (3.1)

Trong đó, c, c1, , và µ lần lượt là vận tốc ánh sáng trong chân không, hệ số cấu trúc,

độ điện thẩm và từ thẩm của lớp điện môi, 0 và µ0 là hằng số điện và hằng số từ.

Với tần số cộng hưởng 𝑓3, tương tác giữa các đĩa liền kề không đáng kể do

điện dung không khí 𝐶𝑜𝑢𝑡 ≈ 0, 𝐶𝑚 = 𝐶𝑖𝑛. Sử dụng công thức trên, tần số cộng hưởng

được tính bằng 𝑓3 = 15,8 THz. Giá trị này phù hợp với kết quả mô phỏng khi hệ số

cấu trúc là 𝑐1 = 0,131. Tương tự, tần số 𝑓2 liên quan tới tương tác giữa đĩa trung tâm

và các đĩa theo phương thẳng đứng. Theo phân bố điện trường như hình 3.12(e), điện

Page 62: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

61

dung sẽ lớn hơn so với trường hợp tần số 𝑓3. Giá trị này là do sự đóng góp của 𝐶𝑖𝑛 và

𝐶𝑜𝑢𝑡(𝐶𝑚 = 𝐶𝑖𝑛 + 𝐶𝑜𝑢𝑡) như hình 3.13(a). Hệ quả dẫn tới tần số cộng hưởng 𝑓2 nhỏ

hơn tần số cơ bản 𝑓3. Theo phân bố điện tích tại tần số 𝑓1 trong hình 3.12(d), các đĩa

theo phương thẳng đứng đặc trưng cho tụ điện hiệu dụng 𝐶𝑒𝑓𝑓 với hệ số cấu trúc 𝑐1

lớn sẽ dẫn tới tần số cộng hưởng nhỏ 𝑓1.

Hình 3.14. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ MPA vào bán kính: (a) Bán kính các đĩa xung

quanh R; (b) Bán kính của đĩa trung tâm RC

Để tìm hiểu rõ hơn, các phân tích ảnh hưởng của kích thước các đĩa lên tính

chất hấp thụ của vật liệu MPA được thực hiện. Hình 3.14(a) cho thấy sự phụ thuộc

của phổ hấp thụ vào bán kính đĩa. Các đỉnh cộng hưởng dịch về phía tần số cao khi

bán kính đĩa giảm từ 3,5 𝜇𝑚 đến 2,3 𝜇𝑚. Điều này có thể được giải thích bởi điện

Page 63: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

62

dung phụ thuộc vào diện tích các đĩa (S) và khoảng cách giữa hai đĩa cạnh nhau (d)

(C ~ S/d). Khi bán kính đĩa giảm kéo theo diện tích đĩa giảm. Khoảng cách giữa các

các đĩa tăng lên cũng khiến cho điện dung của các đĩa liền kề giảm. Dễ thấy, ba đỉnh

cộng hưởng chồng chập lên nhau tại giá trị của bán kính đĩa là 3.5 𝜇𝑚 và tách ra khi

bán kính của đĩa giảm. Với các giá trị bán kính lớn, đỉnh 𝑓1 sẽ nằm tại vị trí tần số

cao. Tuy nhiên, các đỉnh hấp thụ tại tần số 𝑓2 và 𝑓3 trở mạnh hơn khi bán kính giảm.

Tương tự, hình 3.14(b) cho thấy phổ hấp thụ phụ thuộc mạnh vào bán kính của

đĩa trung tâm 𝑅𝑐 (bán kính của các đĩa khác không đổi 𝑅 = 2,7𝜇𝑚). Khi bán kính 𝑅𝑐

đủ nhỏ ( từ 0 đến 2 m), một đỉnh hấp thụ nhỏ được quan sát thấy tại tần số 17,5

THz do hiệu ứng hốc cộng hưởng. Khi bán kính đĩa trung tâm biến thiên, các đỉnh 𝑓1

và 𝑓2 thay đổi đáng kể trong khi đỉnh 𝑓3 bị dịch nhẹ. Những kết quả này là phù hợp

và chứng tỏ tần số 𝑓3 là tần số cộng hưởng cơ bản của cấu trúc, trong khi các đỉnh 𝑓1

và 𝑓2 sinh ra do tương tác cộng hưởng của đĩa trung tâm và các đĩa lân cận như đã

thảo luận ở trên. Kết quả thu được chứng tỏ tính chất hấp thụ của MPA có thể điều

chỉnh bằng các tham số cấu trúc.

Để tối ưu hóa các tham số cấu trúc nhằm mở rộng vùng hấp thụ. Luận án

đã khảo sát sự phụ thuộc của tần số cộng hưởng vào khoảng cách của đĩa trung

tâm với các đĩa theo chiều ngang và chiều dọc 𝑤1 và 𝑤2 (các tham số khác không

đổi: a = 24 µm, R = Rc = 2.7 µm). Hình 3.15(a) và 3.15(b) biểu diễn phổ hấp thụ

khi thay đổi khoảng cách giữa đĩa trung tâm và các đĩa theo chiều ngang w1 và

chiều dọc w2. Rõ ràng, tần số cộng hưởng 𝑓2 ít thay đổi khi khoảng cách 𝑤1 tăng

từ 6 µm lên 8 µm, trong khi f1 và f3 bị dịch nhiều. Tương tự, tần số 𝑓1 ít thay đổi

khi khoảng cách 𝑤2 tăng từ 6 µm lên 8 µm, trong khi f2 và f3 bị dịch nhiều. Kết

quả chứng tỏ các tần số cộng hưởng liên quan tới tương tác giữa đĩa trung tâm và

các đĩa xung quanh theo chiều ngang và chiều dọc. Điều này có ý nghĩa quan trọng

trong việc điều chỉnh các tần số cộng hưởng và tối ưu hóa các thông số để chế tạo

mẫu.

Page 64: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

63

Hình 3.15. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ vật liệu MPA vào khoảng cách:(a) w1; (b) w2

Hình 3. 16. Phổ hấp thụ của MPA ứng với R = RC = 3 µm, w1 = 8 µm và w2 = 7,5 µm

Như vậy, để thu được phổ hấp thụ tuyệt đối dải rộng, bán kính các đĩa và

khoảng cách giữa đĩa trung tâm với các đĩa liền kề (𝑤1 và 𝑤2) được điều chỉnh. Hình

3.16 cho thấy phổ hấp thụ của vật liệu MPA có dải tần hấp thụ rộng 1,0 THz và độ

hấp thụ trên 90% ứng với các giá trị bán kính đĩa 𝑅 = 𝑅𝑐 = 3,0 µm và khoảng cách

Page 65: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

64

𝑤1 = 8,0 µm và 𝑤2 = 7,5 µm. Hiệu ứng tương tác này có thể cung cấp một giải pháp

để để mở dải hấp thụ của vật liệu biến hóa.

3.2.2. Mở rộng dải tần hấp thụ bằng sử dụng hàng rào khuyết mạng

Để mở rộng dải tần hấp thụ của vật liệu biến hóa, chúng tôi đề xuất một phương

pháp mới dựa trên việc kiểm soát các khuyết mạng. Bằng cách thay đổi số ô cơ sở và

các hàng rào khuyết mạng của vật liệu MA có kích thước xác định (full-sized

metamaterial absorber, FSMA). Trường hợp tổng quát, cấu trúc hấp thụ được mô

phỏng từ một ô cơ sở với điều kiện biên thích hợp và lặp lại vô hạn. Trong nghiên

cứu này, chúng tôi nghiên cứu một cấu trúc với kích thước thực tế với các điều kiện

biên mở. Điều khiển các khuyết mạng nhằm thay đổi tính chất hấp thụ là khả thi và

thực hiện được.

Vật liệu biến hóa hoạt động ở vùng tần số THz có kích thước rất nhỏ cỡ vài chục đến

trăm nanomet nên khó chế tạo và đo đạc ở trong nước. Do vậy, cấu trúc MA đề xuất

được nghiên cứu thực nghiệm và mô phỏng trong vùng tần số GHz sau đó mở rộng

nghiên cứu mô phỏng cho vùng tần số THz.

Vật liệu biến hóa hấp thụ cấu trúc đĩa tròn tiếp tục được tối ưu bằng cách kết

hợp với cấu trúc hình vuông như mô hình cấu trúc ô cơ sở trên hình 3.17(a). Ô cơ sở

gồm lớp điện môi RF-4 với độ điện thẩm ε = 4,3 và độ dày td = 1,5 mm xen giữa hai

lớp đồng chiều dày ts = 0,03 mm, có độ dẫn σ = 5,82 × 107 S/m. Lớp trên cùng là một

hình vuông bao quanh một đĩa tròn trung tâm có đường kính D = 3,5 mm, lớp dưới

cùng phủ toàn bộ diện tích. Cạnh ngoài hình vuông là 9 mm, cạnh trong hình vuông

là 6,5 mm.

Hình 3.17. (a) Cấu trúc ô cơ sở; (b) phổ hấp thụ cấu trúc MA với kích thước khác nhau

Page 66: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

65

Nhằm khảo sát và tối ưu hóa cấu trúc, một số kích thước khác nhau với số lượng

ô cơ sở theo hai chiều là 5 × 5, 8 × 8, 10 × 10 được mô phỏng và so sánh với trường hợp

cấu trúc lặp lại vô vạn. Hình 3.17(b) trình bày phổ hấp thụ với các kích thước khác

nhau của cấu trúc MA. Tất cả các cấu trúc đều có một đỉnh hấp thụ gần 23 GHz. Cấu

trúc 10 × 10 ô cơ sở được lựa chọn cho các nghiên cứu tiếp theo do sự ổn định của

đỉnh hấp thụ tại tần số cơ bản gần 23 GHz.

Hình 3.18 trình bày các cấu trúc MA có kính thước 10 × 10 ô cơ sở với các

hàng rào khuyết mạng khác nhau và phổ hấp thụ tương ứng với mỗi trường hợp.

Tương tự như cấu trúc không khuyết mạng, với các trường hợp cấu trúc có một hàng

rào khuyết mạng (cấu trúc 1 – cấu trúc 4) đều có đỉnh hấp thụ gần 23 GHz. Tuy nhiên

vùng tần số thấp hơn, có xuất hiện thêm các đỉnh hấp thụ khác với độ hấp thụ khác

nhau do vị trí của hàng rào khuyết mạng thay đổi. Từ kết quả của các trường hợp

riêng lẻ, chúng tôi nghiên cứu và tối ưu cấu trúc kết hợp với hai hàng rào khuyết mạng

để mở rộng dải hấp thụ. Cấu trúc kết hợp đã tạo ra được một dải hấp thụ rộng 5 GHz

(từ 18-23 GHz) với độ hấp thụ trên 95%.

Hình 3.18. (a) và (b) Cấu trúc với các hàng rào khuyết mạng khác nhau và phổ hấp thụ

của các cấu trúc tương ứng

Từ kết quả mô phỏng, chúng tôi tiến hành chế tạo mẫu theo các tham số cấu

trúc được tối ưu và khảo sát thực nghiệm. Hình 3.19 so sánh kết quả đo phổ hấp thụ

trong vùng tần số 18-24 GHz với mô phỏng và tính toán lý thuyết. Sự phù hợp giữa

thực nghiệm với mô phỏng và tính toán lý thuyết trong khoảng tần số đã chứng tỏ cấu

trúc hàng rào khuyết mạng có khả năng mở rộng dải hấp thụ.

Page 67: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

66

Hình 3.19. Phổ hấp thụ thực nghiệm, tính toán và mô phỏng của cấu trúc hàng rào

khuyết mạng

Để nâng cao khả năng ứng dụng của cấu trúc hàng rào khuyết mạng tại vùng

tần số THz, chúng tôi đã vận dụng kết quả nghiên cứu tại vùng tần số GHz để mở

rộng dải hấp thụ tần số THz. Kích thước của cấu trúc được thu nhỏ lại với tỷ lệ cấu

trúc của ô cơ sở được giữ như với tần số GHz, hai lớp kim loại đồng được thay bằng

vàng và lớp điện môi là polyimide có hằng số điện môi = 3,4 và độ tổn hao 0,025.

Diện tích của cấu trúc được nghiên cứu là 90 x 90 µm2. Các điều kiện về sóng kích

thích được giữ không đổi.

Hình 3.20. Phổ hấp thụ của cấu trúc MA ở tần số THz với hai hàng rào khuyết mạng

Page 68: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

67

Hình 3.20 trình bày kết quả mô phỏng phổ hấp thụ của cấu trúc có hai hàng rào

khuyết mạng với hấp thụ dải rộng khoảng 5 THz (tần số 20-25 THz) và độ hấp thụ hơn

95%. Cấu trúc này có thể dễ dàng chế tạo bằng công nghệ chế tạo micromet. Điều này

cho thấy phương pháp điều khiển hàng rào khuyết mạng có thể thực hiện được cho vật

liệu biến hóa hoạt động vùng tần số THz. Kết quả nghiên cứu đã chứng tỏ một phương

pháp mới mở rộng dải hấp thụ của vật liệu biến hóa trong dải tần THz với nhiều ứng

dụng trong công nghệ hình ảnh, cảm biến và ăng ten.

3.3. Kết luận

Trong chương này luận án đã tập trung nghiên cứu vật liệu biến hóa hấp thụ

sóng điện từ có cấu trúc hốc cộng hưởng, cấu trúc 5 đĩa tròn và cấu trúc hàng rào khuyết

mạng trong vùng tần số THz. Cơ chế hấp thụ và mở rộng dải hấp thụ đã được phân tích

bởi các phân bố dòng điện, điện trường và từ trường. Kết quả mô phỏng phù hợp với

kết quả phân tích tính toán lý thuyết theo mô hình mạch điện tương đương LC. Bằng

cách tối ưu hóa cấu trúc MA kết hợp với hàng rào khuyết mạng, chúng tôi có thể thu

được vật liệu biến hóa hấp thụ dải rộng lên đến 5 THz với độ hấp thụ lớn hơn 95%.

Page 69: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

68

CHƯƠNG 4. ĐIỀU KHIỂN TẦN SỐ HOẠT ĐỘNG

CỦA VẬT LIỆU BIẾN HÓA HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ

VÀ ỨNG DỤNG VẬT LIỆU BIẾN HÓA LÀM CẢM BIẾN

Những nghiên cứu gần đây cho thấy, vật liệu biến hóa đã bắt đầu được tập trung

nghiên cứu ở vùng THz và thu được nhiều kết quả với độ hấp thụ cao [110]. Tuy nhiên,

tần số hấp thụ khó có thể điều khiển được khi chỉ dựa trên các cấu trúc vật liệu có các

thông số vật lý và thành phần hóa học cố định [111]. Bởi vậy, việc ứng dụng những

MPA đó sẽ bị giới hạn nhiều trong thực tế do thiếu linh hoạt về khả năng điều chỉnh và

lựa chọn vùng tần số cần hấp thụ.

Để nâng cao được tính ứng dụng thực tiễn của MPA, đã có nhiều nghiên cứu

về khả năng điều khiển tần số và kiểm soát được tính chất hấp thụ của loại siêu vật

liệu này [14,112-113]. Dựa trên các cơ chế về hấp thụ sóng điện từ của MPA mà

chúng ta tác động vào các thành phần của MPA để điều khiển thay đổi vùng tần số

và cường độ hấp thụ của chúng. Hiện nay, có nhiều nghiên cứu đưa ra các phương

pháp khác nhau để có thể điều khiển được tần số của MPA như: sử dụng kích thích

quang học [114], nhiệt độ [115], điện áp [116] hay từ trường [117]. Nhằm nâng cao

hiệu quả của tác nhân điều khiển, một số vật liệu trung gian được đưa vào trong các

cấu trúc MPA. Các loại vật liệu này có các tính chất vật lý thay đổi khi có các tác

động về ánh sáng, nhiệt độ, điện trường, từ trường như: độ dẫn điện, độ dẫn từ, độ từ

thẩm, điện thẩm, v.v. Nhờ đó, chúng ta có thể thay đổi được tần số hay cường độ hấp

thụ của MPA.

Trong phạm vi nghiên cứu của luận án này, kích thích quang học và kích thích

nhiệt được sử dụng để điều khiển tần số và cường độ hấp thụ của MPA có cấu trúc

cơ bản như: vòng cộng hưởng có rãnh (SRR) và đĩa cộng hưởng bị khuyết (SDR).

Trong vùng THz, vật liệu chuyển pha VO2 là loại vật liệu tiềm năng lớn có thể tích

hợp vào trong vật liệu biến hóa do chúng có tính dẫn điện thay đổi theo cường độ của

nguồn quang học [118]. Trong khi đó, để điều khiển MPA dưới tác dụng nhiệt, chất

bán dẫn InSb sẽ là lựa chọn tối ưu để tích hợp vào cấu trúc MPA. Do đó, sự thay đổi

nồng độ hạt tải và tần số plasma của InSb khi nhiệt độ của chất này thay đổi và sự

chuyển pha điện môi – kim loại của VO2 chính là chìa khóa để điều khiển sự hoạt

động MPA (cấu tạo kim loại – điện môi – kim loại) trong chương này.

Page 70: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

69

4.1. Điều khiển tính chất hấp thụ sóng điện từ bằng kích thích quang

Dựa trên tính chất độ điện dẫn của vật liệu VO2 thay đổi khi được kích thích

quang học với những công suất khác nhau, luận án đã sử dụng vật liệu VO2 như là

một chất trung gian để điều khiển vật liệu MPA bằng kích thích quang học. Khi cường

độ kích thích quang thay đổi, VO2 chuyển pha dần từ điện môi sang kim loại và ngược

lại. Do độ dẫn thay đổi dẫn tới đáp ứng tần số plasma của vật liệu VO2 cũng thay đổi.

Sự phụ thuộc của tần số plasma ωp vào độ dẫn của VO2 được trình bày theo công

thức:

0

p

= . (4.1)

Trong đó, σ (S/m) là độ dẫn của VO2, τ (s) là thời gian phục hồi và ε0 = 4π×10-7 (H/m)

là độ điện thẩm tuyệt đối của chân không.

Khi tần số plasma dịch chuyển về phía tần số cao, độ dẫn của VO2 tăng trong

khi phần thực của độ điện thẩm giảm, kết quả được trình bày trên đồ thị hình 4.1.

Điều đó có thể được giải thích theo mô hình Drude [5], thành phần điện thẩm của

VO2 được biểu diễn qua công thức:

i

p

r

−= 2

2

(4.2)

Trong đó ω là tần số góc, ε∞ là độ điện thẩm ở tần số rất cao.

Hình 4.1. Sự phụ thuộc của độ dẫn và phần thực của độ điện thẩm của VO2 vào tần số

plasma

Page 71: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

70

4.1.1. Cấu trúc vòng cộng hưởng có rãnh

Để nghiên cứu khả năng điều khiển MPA bằng phương pháp kích thích quang

học, mô hình MPA có cấu trúc vòng cộng hưởng có rãnh (SRR) được nghiên cứu

trong luận án. Trên hình 4.2(a) mô tả cấu trúc SRR với ba lớp chính: (1) lớp trên cùng

chứa các vòng kim loại vàng có rãnh được sắp xếp một cách tuần hoàn, độ lớn ô cơ

sở là a = 50 μm, vòng có rãnh với các thông số l = 40 μm, G = 5 μm, w = 6 μm; (2)

lớp ở giữa là điện môi với chiều dày ts = 8 μm; (3) dưới cùng lớp đế được phủ một

lớp kim loại bằng vàng. Độ dày lớp kim loại trong cấu trúc là tm = 1 μm.

Để thực hiện kiểm tra tính toán lý thuyết với kết quả mô phỏng, cấu trúc vật

liệu biến hóa vòng cộng hưởng có rãnh trên hình 4.2(a) được mô hình hóa bằng một

mạch điện LC tương đương được mô tả trên hình 4.2(b). Dựa trên mạch điện LC

tương đương, có thể tính toán được các đỉnh tần số cộng hưởng riêng của cấu trúc.

Khi sóng điện từ chiếu tới vật liệu, thành phần từ trường H của sóng điện từ tương

tác với các thành phần của cấu trúc MPA tạo ra đỉnh cộng hưởng từ fm. Đỉnh cộng

hưởng fm được xác định theo công thức:

1

2mf

LC= . (4.3)

Trong đó L, C lần lượt là độ tự cảm tổng cộng và giá trị điện dung tổng cộng của cấu

trúc SRR.

Giá trị điện dung hiệu dụng tổng cộng (C) của cấu trúc được tổng hợp bởi 3

đại lượng: Cm là điện dung giữa SRR và mặt kim loại phía sau; Ce là điện dung giữa

hai SRR liền kề theo phương của điện trường và Cg là điện dung hình thành giữa hai

khe của SRR. Từ mạch điện tương đương trên hình 4.2(b), ta có thể thấy giá trị C

được tính theo công thức:

10 0 0

2( ) 2

m mm e g Si air air

s

t l t wc SC C C C

t a l G = + + = + +

−. (4.4)

Trong đó, εSi là hệ số điện thẩm của điện môi (đặc trưng cho tụ điện hiệu dụng sinh

ra do tương tác của mặt trên và mặt dưới của cấu trúc), ε0 hệ số điện thẩm chân không,

εair hệ số điện thẩm của không khí. S là diện tích chồng chập giữa SRR và tấm kim

loại phía sau theo phương của sóng điện từ chiếu tới. Hệ số c1 là hệ số hình học nằm

trong khoảng 0,2 ≤ c1 < 0,3.

Page 72: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

71

Hình 4.2. (a) Hình ảnh mô tả MPA cấu trúc SRR; (b) Sơ đồ mạch điện tương đương

của cấu trúc SRR

Giá trị độ tự cảm tổng cộng L gây ra bởi năng lượng từ trường được tính toán

dựa trên mạch điện LC tương đương, được mô tả trên hình 4.2(b), ở đây dòng điện

xuất hiện trên thanh SRR được chia làm 2 nhánh nhỏ dẫn tới có hai thành phần điện

cảm Lm giống nhau. Khi đó giá trị L được tính theo công thức:

0

1 2 2 2( 2 )

2 4

ms

L l w w l w GL t

w l w

− − −= = + + . (4.5)

Trong đó, μ0 hệ số từ thẩm chân không.

Trên hình 4.3(b) đỉnh cộng hưởng được quan sát tại tần số là 0,5 THz với độ

hấp thụ tương ứng đạt 99%. Tần số này có giá trị tương tự kết quả tính toán dựa trên

mạch LC và sử dụng công thức (4.3), (4.4) và (4.5) trùng khớp với giá trị mô phỏng

được bởi CST tại giá trị c1 = 0,26.

Page 73: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

72

Hình 4.3. (a) Hình ảnh mô phỏng dòng điện trên hai lớp kim loại của cấu trúc SRR; (b)

Kết quả tính toán mô phỏng phổ hấp thụ của cấu trúc SRR khi mặt kim loại phía đế là

kim loại vàng

4.1.2. Cấu trúc đĩa tròn bị khoét

Một cấu trúc khác nữa sử dụng trong nghiên cứu là cấu trúc đĩa tròn bị khoét.

Trên hình 4.4(a) mô tả MPA cấu trúc với ba lớp chính bao gồm: (1) lớp trên cùng chứa

các đĩa vàng bán kính R1 = 4,0 µm và độ dày tm = 0,072 µm; (2) lớp điện môi polyimide

ở giữa với độ dày td = 0,6 µm và hằng số điên môi ε = 3,5; (3) dưới cùng là lớp màng

mỏng bằng vàng độ dày tm. Để khảo sát khả năng hấp thụ và điều khiển tần số của cấu

trúc này, phần đĩa tròn có bán kính R1 được khoét khuyết theo phần giao nhau của các

đĩa tròn có bán kính lần lượt là R1 và R2 (hình 4.4(a)) và phần khoét khuyết được thay

thế bằng vật liệu nhạy quang VO2.

Để khảo sát sự thay đổi phổ hấp thụ của MPA có cấu trúc đĩa tròn bị khuyết

(SDR) vào diện tích của đĩa bị khuyết, các thông số khác nhau của R2 được thay đổi

trong thiết kế để tính toán và mô phỏng. Hình 4.5(a) trình bày sự phụ thuộc tần số

Page 74: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

73

hấp thụ vào tham số R2. Kết quả cho thấy khi R2 tăng lên, tần số hấp thụ dịch chuyển

về phía tần số cao hơn. Điều này được giải thích dựa trên mô hình mạch LC tương

đương của cấu trúc mô tả trên hình 4.4(b). Khi bán kính phần bị bị khoét R2 tăng lên,

dẫn tới diện tích hiệu dụng của đĩa vàng có bán kính R1 bị giảm đi do đó thành phần

điện cảm (Lm) và điện dung (Cm) của cấu trúc cũng giảm.

(a)

(b)

Hình 4.4. (a) Cấu trúc đĩa tròn bị khoét; (b) Sơ đồ mạch điện tương đương

Hình 4.5. Sự phụ thuộc phổ hấp thụ của cấu trúc SDR vào bán kính phần đĩa bị khuyết

Page 75: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

74

Theo công thức (4.5) tần số đáp ứng cộng hưởng từ của cấu trúc sẽ tăng lên

khi R2 tăng. Hình 4.5 cho thấy kết quả mô phỏng tại R2 = 0 μm đỉnh cộng hưởng phổ

hấp thụ tại 10,8 THz, tại R2 = 0,3 μm; 1,2 μm; 2,4 μm; 3,6 μm; 4,8 μm đỉnh cộng

hưởng phổ hấp thụ lần lượt là 10,9 THz; 11,0 THz; 12,2 THz; 13,8 THz; 15,8 THz.

Như vậy, kết quả mô phỏng cho thấy các đỉnh cộng hưởng cũng tăng dần khi R2 tăng

lên như đúng theo công thức tính toán lý thuyết.

Hình 4.6 mô tả mật độ dòng bề mặt và phân bố điện-từ trường của cấu trúc

MPA cấu trúc đĩa tròn (tương ứng khi R2 = 0 μm) tại tần số 10,8 THz. Hình 4.6(a)

và hình 4.6(b) biểu diễn mật độ và chiều của dòng điện trên bề mặt đĩa kim loại

vàng lớp 1 và tấm kim loại vàng lớp 3. Kết quả cho thấy hai dòng điện này ngược

chiều nhau, như vậy tại tần số 10,8 THz là tần số đáp ứng của cộng hưởng từ [101].

Hình 4.6(c) và hình4.6(d) cho thấy tại tần số 10,8 THz, thành phần điện trường và

từ trường phân lưỡng cực (điện tích phân bố trên hai phần đĩa). Do đó, đây là tần số

mode cơ bản của cấu trúc SDR trong vùng tần số 8THz đến 24 THz.

Hình 4.6. Phân bố dòng điện bề mặt ở mặt trên (a) và mặt dưới (b) tại 10,8 THz. Phân

bố điện trường (c) và từ trường (d) của MMA tại 10,8 THz của MPA cấu trúc SDR khi

R2 = 0

Khi hình dạng cấu trúc của đĩa tròn thay đổi do mất đi phần diện tích bị khoét,

dẫn tới phân bố dòng điện bề mặt và phân bố điện-từ trường cũng thay đổi. Hình 4.7

Page 76: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

75

mô tả phân bố dòng bề mặt của MPA với cấu trúc đĩa tròn bị khuyết SDR tại tần số

15,6 THz và 22,6 THz. Trên hình 4.7(a), biểu thị cường độ dòng điện phân bố tại tần

số 15,6 THz lớn hơn so với dòng điện tại 22,6 THz biểu thị trên hình 4.7(d).

Hình 4.7(e) và 4.7(f) phân bố điện từ trường tại tần số 15,6 THz lớn hơn phân

bố điện từ trường tại tần số 22,6 THz. Điều này được giải thích do tần số dao động

của điện tử ở tần số 22,6 THz cao hơn.

Hình 4.7. Phân bố dòng điện bề mặt, cường độ điện trường và từ trường của các đĩa bị

khuyết trong MPA tại 15,6 THz (a-c) và 22,6 THz (d-f) khi R2=4,8 µm

4.1.3. Điều khiển tần số và cường độ hấp thụ

Vật liệu MPA có cấu trúc SRR được mô tả trên hình 4.2(a). Khi vật liệu được

kích thích quang với công suất khác nhau, độ dẫn điện của VO2 thay đổi theo đồ thị

trên hình 4.1. Độ dẫn của VO2 thay đổi sẽ làm tính chất hấp thụ của MPA thay đổi

theo. Trên hình 4.8 mô tả cường độ hấp thụ của MPA tương ứng với từng giá trị độ

dẫn của VO2. Đồ thị cho thấy độ hấp thụ phụ thuộc mạnh vào giá trị độ dẫn của VO2.

Khi giá trị độ dẫn đạt 30000 S/m, VO2 mang đặc tính của kim loại và SRR có thể

tương tác với mặt kim loại đó. Do đó, xuất hiện cộng hưởng và năng lượng bị tiêu tán

bên trong cấu trúc. Đỉnh hấp thụ khi độ dẫn của VO2 đạt giá trị 30.000 S/m gần trùng

khớp với trường hợp khi mặt sau của cấu trúc là vàng (biểu thị trên hình 4.3(b). Khi

độ dẫn ở giá trị thấp, VO2 giống như điện môi tại tần số khảo sát, khi đó cấu trúc hầu

Page 77: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

76

như không đáp ứng với sóng điện từ, do đó, truyền qua hoặc phản xạ hơn là hấp thụ.

Vì vậy, ta có thể dùng quang học để điều khiển được cường độ hấp thụ trên vật liệu

MPA cấu trúc SRR.

Hình 4. 8. Cường độ hấp thụ của MPA cấu trúc SRR phụ thuộc vào độ dẫn của VO2

Hình 4. 9. Cường độ hấp thụ và tần số hấp thụ của MPA có cấu trúc SDR phụ thuộc

vào độ dẫn của VO2

Hình 4.9 mô tả phổ hấp thụ của MPA có cấu trúc đĩa tròn bị khuyết SDR ở các

giá trị điện dẫn khác nhau của phần đĩa khuyết VO2 có bán kính R2 trong dải tần số từ

10 THz đến 25 THz. Đồ thị cho thấy khi giá trị điện dẫn của VO2 bằng 5×10-19 S/m,

phổ hấp thụ giống như phổ hấp thụ của vành khuyết ứng với R2 = 4,8 µm. Nguyên

nhân vật liệu VO2 có độ điện dẫn quá nhỏ, do đó, tính chất cách điện của VO2 biểu thị

rõ. Vì vậy, phần kim loại tương tác với sóng điện từ chủ yếu là phần đĩa tròn bị khuyết.

Page 78: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

77

Khi độ dẫn điện của VO2 tăng lên giá trị 4,5×104 S/m, vật liệu VO2 chuyển

dần pha từ chất cách điện thành chất dẫn điện. Diện tích hiệu dụng tương tác với sóng

điện từ của đĩa khuyết tăng lên, hay giá trị điện dung và điện cảm của cấu trúc MPA

cũng được tăng lên. Theo công thức 4.5 thì tần số đáp ứng cộng hưởng từ của cấu

trúc sẽ giảm. Kết quả biểu thị trên hình 4.9 đã cho thấy kết quả mô phỏng phù hợp

theo tính toán lý thuyết khi tần số cộng hưởng của phổ hấp thụ dịch chuyển từ 15,6

THz về 14,6 THz khi độ điện dẫn tăng từ 5×10-19 S/m đến 4,5×104 S/m. Đặc biệt, khi

độ dẫn của VO2 đạt giá trị 1,8×107 S/m, tính chất của VO2 như một kim loại dẫn điện

(kim loại đồng có độ dẫn là 5,8×107 S/m). Vì vậy, đĩa tròn khuyết được bù lại bằng

phần kim loại VO2, do đó phổ hấp thụ thu được giống như phổ hấp thụ của MPA có

cấu trúc đĩa tròn. Như vậy, nhờ vào đáp ứng quang của vật liệu VO2, bằng cách kích

thích quang học nên vật liệu này, vật liệu MPA có thể điều khiển được cường độ và

tần số hấp thụ trong vùng THz.

4.2. Điều khiển vật liệu biến hóa hấp thụ bằng kích thích nhiệt

4.2.1. Tính chất nhiệt của vật liệu InSb

Để nghiên cứu khả năng điều khiển vật liệu MPA bằng yếu tố nhiệt độ, trong

phạm vi nghiên cứu của luận án, dải tần số khảo sát trong vùng THz, vật liệu bán dẫn

InSb đã được lựa chọn. Theo mô hình Drude, tần số plasma ωp được tính theo công

thức:

2

*

0

p

Ne

m

= . (4.6)

Trong đó, m* là khối lượng hiệu dụng của hạt tải tự do, e là giá trị điện tích của điện tử,

N là nồng độ hạt tải điện của InSb phụ thuộc vào nhiệt độ theo công thức:

3

20 20.26

5.67 10 exp2 B

N Tk T

= −

. (4.7)

Trong đó, kB là hằng số Boltzmann và T là nhiệt độ theo đơn vị Kelvin.

Như vậy, khi nhiệt độ của vật liệu InSb thay đổi dẫn tới nồng độ hạt tải của chúng

cũng thay đổi theo, do đó tính chất dẫn điện của InSb cũng thay đổi. Theo công thức

(4.6) và (4.2) tính chất điện môi của InSb sẽ thay đổi. Do đó, sử dụng nhiệt độ ta có thể

Page 79: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

78

thay đổi được tính chất dẫn điện của InSb. Hình 4.10, biểu thị sự thay đổi tần số plasma

và nồng độ hạt tải của InSb theo nhiệt độ. Khi nhiệt độ tăng lên làm cho nồng độ hạt tải

cũng tăng lên, dẫn tới tính chất kim loại của InSb được biểu hiện rõ ràng hơn, do đó đáp

ứng tần số plasma cũng thay đổi về phía tần số cao hơn.

Hình 4. 10. Sự phụ thuộc của tần số plasma và nồng độ hạt tải vào nhiệt độ của vật liệu

InSb

4.2.2. Điều khiển tần số và cường độ hấp thụ của cấu trúc vòng cộng hưởng

Trên hình 4.11(a) mô tả cấu trúc MPA với ba lớp chính: (1) lớp trên cùng

chứa các vòng nhẫn có rãnh được sắp xếp một cách tuần hoàn, độ lớn ô cơ sở là a

= 50 μm, vòng nhẫn có rãnh với các thông số l = 40 μm, G = 5 μm, w = 6 μm; (2)

lớp ở giữa là điện môi với chiều dày ts = 8 μm; (3) lớp đế được phủ một lớp kim loại

bằng vàng. Để tiện trong công việc tính toán, độ dày của các vật liệu kim loại trong

cấu trúc được đặt tm = 1 μm. Giữa hai khe của SRR được thêm vật liệu InSb, để

điều khiển MPA bằng nhiệt độ. Hình 4.11(b), mô tả mạch điện tương đương LC

của cấu trúc này. Khi chưa thêm InSb, cấu trúc MPA này giống như cấu trúc MPA

trên hình 4.2. Khi vật liệu InSb được thêm vào hai khe của SRR, tụ điện Cg sẽ

không xuất hiện, sơ đồ mạch điện LC tương đương được phân tích lại theo hình

4.11(b).

Page 80: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

79

Hình 4. 11. (a) Vật liệu MPA cấu trúc SRR kết hợp với InSb; (b) Sơ đồ mạch điện tương

đương

Dựa trên mạch điện LC tương đương của cấu trúc này, ta có thể tính được các

giá trị điện dung tổng cộng C theo công thức:

10 0

2( )

mm e Si air

s

t lc SC C C

t a l = + = +

− . (4.8)

Trong đó, εSi là hệ số điện thẩm của Silicon, ε0 hệ số điện thẩm chân không,

εair hệ số điện thẩm của không khí và S là diện tích chồng chập giữa SRR và tấm kim

loại phía sau theo phương của sóng điện từ chiếu tới.

Hình 4.11(b), cấu trúc MPA này có ba độ tự cảm L1, L2 và L3 tương ứng với

ba nhánh của cấu trúc, được mô tả trên hình 4.11(a). Như vậy, độ tự cảm tổng cộng

L của cấu trúc này được tính theo công thức:

1

1 2 3

1 1 1L

L L L

= + +

. (4.9)

Trong đó, L1 và L3 là hai thành phần độ tự cảm giống nhau có thành phần vật

liệu InSb trên hai nhánh ngoài của cấu trúc SRR. L1 và L3 được tính theo công thức:

*

1 3 0 0 2

2

3 2s s

m

l w mL L t t

w l w t Ne = = + +

−. (4.10)

Trong khi đó, giá trị L2 được tính theo công thức:

2 0 0

2

3s s

l wL t t

w l w = +

− (4.11)

Dựa vào các công thức (4.10), (4.9), (4.3), cho thấy tần số cộng hưởng từ của

Page 81: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

80

MPA có cấu trúc SRR khi thêm vật liệu InSb có thể được điều khiển được bằng nhiệt

độ. Khi nhiệt độ của InSb thay đổi, dẫn tới độ tự cảm của cấu trúc thay đổi, do đó tần

số cộng hưởng từ cũng được thay đổi theo.

Từ những công thức lý thuyết, kết quả mô phỏng thu được phổ hấp thụ của vật

liệu MPA thay đổi khi nhiệt độ thay đổi trong dải tần khảo sát từ 0,4 THz đến 0,8

THz, kết quả được biểu diễn trên hình 4.12. Cụ thể, khi nhiệt độ tăng từ 260 K đến

380 K cho thấy tần số hấp thụ đã dịch chuyển từ 0,5 THz đến 0,65 THz. Điều này

xuất phát từ sự phụ thuộc của nồng độ hạt tải N của vật liệu InSb, như đã thảo luận

trên hình 4.10. Như vậy, bằng cách sử dụng tính chất đáp ứng nhiệt, vật liệu InSb

được sử dụng trong các cấu trúc vật liệu MPA để có thể điều khiển tần số hấp thụ hay

điều khiển được các tính chất của vật liệu MPA.

Hình 4. 12. Tần số và độ hấp thụ của MPA thay đổi phụ thuộc vào nhiệt độ

4.3. Ứng dụng vật liệu biến hóa hấp thụ định hướng làm cảm biến

Trong lĩnh vực khoa học ứng dụng, các máy móc có công nghệ hiện đại thực

hiện công việc nghiên cứu dò tìm để phát hiện, đánh giá chất lượng hay thu thập các

dữ liệu từ các đối tượng cần phân tích phụ thuộc rất nhiều vào độ chính xác và độ nhạy

của cảm biến. Dựa trên các nguyên lý hoạt động, thành phần cấu tạo và chức năng sử

dụng cảm biến được chia ra thành rất nhiều loại như: Theo nguyên lý hoạt động có cảm

biến nhiệt, cảm biến từ, hay cảm biến quang [119-121],… Theo chức năng của cảm

biến có cảm biến protein [122], cảm biến glucose [123] ứng dụng cho các lĩnh vực y

Page 82: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

81

sinh và nông nghiệp, … Theo cấu tạo có cảm biến điện, cảm biến phi điện, cảm biến

độ nhạy cao, cảm biến siêu nhạy [124,125].

Để tăng khả năng ứng dụng của cảm biến, gần đây đã có nhiều tác giả nghiên

cứu và phát triển các đặc tính của cảm biến bằng cách áp dụng vật liệu biến hóa để

cải thiện hiệu năng của cảm biến như: tăng độ nhạy [126], giảm thời gian đáp ứng

[127] và cảm biến có nhiều chức năng [128].

Hiện nay, từ vùng ánh sáng nhìn thấy tới hồng ngoại gần, cảm biến phân tử đã

có những thành công lớn trong ứng dụng Plasmon do đặc tính tăng cường sóng trường

gần ở bề mặt gắn với chuyển động tập thể của các hạt tải tự do được kích thích bởi

ánh sáng tới. Tuy nhiên, trong vùng THz năng lượng thấp, cảm biến bằng cách dò sự

dao động rung của phân tử vẫn là thách thức lớn do độ nhạy thấp, đặc trưng phổ phức

tạp và các hiểu biết tương đối giới hạn về phân tử.

Trong phạm vi nghiên cứu của luận án, chúng tôi sẽ trình bày cách ứng dụng

cấu trúc vật liệu biến hóa (metamaterials - MM) bản mỏng kích thước micromet, hoạt

động như một bộ khuếch đại nhằm tăng cường tín hiệu dao động hấp thụ ở vùng THz

của một lớp hấp phụ siêu mỏng các phân tử hữu cơ cỡ lớn. Chúng tôi sử dụng phân

tử protein bò (BSA) là nguyên mẫu của phân tử protein cỡ lớn. Rhodamine 6G

(Rh6G) và Diethylthiatricarbocyanine iod-ide (DTTCI) như là ví dụ cho các mẫu

phân tử cỡ nhỏ. Trong số các mẫu này, kết quả cho thấy MM chỉ khuếch đại tín hiệu

từ mẫu khối BSA. Mặt khác, DTTCI và Rh6G lại không hoạt động, do chúng không

có mode dao động tần số thấp trong vùng khảo sát. Kết quả đạt được cho thấy sự hứa

hẹn của quang phổ hấp thụ tăng cường bởi vật liệu MM ở vùng THz ứng dụng trong

dò cấu trúc phân tử cỡ lớn như là các protein hoặc các enzym mầm bệnh.

4.3.1. Nguyên lý hoạt động của cảm biến ở tần số THz

Trong vùng THz, kim loại được coi là vật dẫn lý tưởng với độ phản xạ gần

100% và độ thẩm thấu điện từ rất nhỏ. Tỉ số giữa độ thẩm thấu điện từ và bước sóng

của bức xạ tới vùng THz nhỏ hơn nhiều hơn so với vùng quang. Do đó, sóng điện từ

bề mặt THz hoặc sóng polariton bề mặt cũng khó điều khiển và hội tụ hơn so với

sóng tần số quang. Tuy nhiên, sóng THz bề mặt có thể lan truyền mà không bị hấp

Page 83: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

82

thụ đáng kể trong đa số vật liệu. Do đó, chúng có một số lợi ích trong phân tích phổ

và ứng dụng thiết bị ảnh học. Ví dụ, cảm biến phân tử trong vùng THz đã trở thành

một hướng trọng điểm và được nghiên cứu rất rộng rãi hiện nay. Phương pháp phổ

biến sử dụng vật liệu biến hóa (MM) là cảm biến cộng hưởng plasmon bề mặt điện

môi vùng THz, trong đó phân tử có thể được dò ra nhờ sự dịch phổ do sự hấp thụ của

phân tử trên các thiết bị [129,130].

Phương pháp dựa trên sự tăng cường tín hiệu dao động của phân tử hấp thụ, ở

đó sự tăng cường tín hiệu được tạo ra bằng cách phối hợp tần số dao động của phân

tử đích với tần số cộng hưởng của cấu trúc MM được thiết kế phù hợp. Một lớp siêu

mỏng protein phân tử bò BSA lắng trên vật liệu MM được phát hiện với cường độ tín

hiệu xấp xỉ với cường độ tín hiệu của vật liệu khối có độ dày nhỏ hơn micromet nhờ

sự tăng cường mạnh mẽ trường điện từ của vật liệu MM cộng hưởng. Đối với phân

tử hữu cơ cỡ nhỏ của các vật liệu khác mà chúng không sở hữu tín hiệu riêng ở vùng

THz, không có tín hiệu tăng cường nào được ghi nhận. Điều này cho thấy rõ tính chọn

lọc của phương pháp này trong việc dò phân tử lớn mà dao động riêng của chúng chủ

yếu xuất hiện ở vùng THz.

4.3.2. Cấu trúc vật liệu biến hóa trong cảm biến protein phân tử bò

Cấu trúc MM ba lớp bạc-silic-bạc (Ag-Si-Ag) được cho trên hình 4.13(a,b).

Hình 4.13(c) là hình ảnh SEM nghiêng 30 độ của thiết bị MM. Các dãy gồm hai đĩa

bạc, được dùng như cấu trúc cộng hưởng ở trên và ở dưới, với lớp điện môi Si kẹp ở

giữa, được đặt trên đế saphia. Các tham số cấu trúc của MM được tối ưu bằng chương

trình mô phỏng điện từ. Tại đây, MM được dự kiến tạo ra hai vùng cộng hưởng xung

quanh tần số 5 THz, sẽ cộng hưởng với tín hiệu hấp thụ của các phân tử BSA. Các bề

dày khác nhau (0,2 μm và 0,5 μm) và độ rộng khác nhau (6 μm và 10 μm) được chọn

cho các đĩa bạc cộng hưởng trên và dưới. Bề dày của điện môi Si và độ tuần hoàn của

cấu trúc tương ứng là 3 μm và 20 μm.

Page 84: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

83

Hình 4. 13. (a) Minh họa mẫu MM; (b) Mặt cắt của mẫu; (c) Ảnh SEM của mẫu

4.3.3. Tính chất quang của vật liệu biến hóa

Hình 4.14(a,b) trình bày kết quả đo và mô phỏng phổ truyền qua của mẫu chế

tạo. Truyền qua của MM cho thấy hai cộng hưởng ở tần số 4,2 THz (hay là 140 cm-

1 được gọi là đỉnh M1 ở tần số thấp) và 5.8 THz (hay là 194 cm-1 được gọi là đỉnh

M2 ở tần số cao). Trong hai đỉnh cộng hưởng của đĩa ba lớp kim loại - điện môi -

kim loại, đỉnh tần số thấp thường do cộng hưởng lưỡng cực từ, đỉnh tần số cao là

do cộng hưởng lưỡng cực điện. Ở đây, sau khi điều chỉnh điều kiện mô phỏng không

quan sát thấy rõ sự khác biệt này do cả hai cộng hưởng trong MM đều có tính chất

cộng hưởng lưỡng cực từ và lưỡng cực điện. Trong thực tế, cấu trúc ba lớp Ag-Si-

Ag tuần hoàn sở hữu cộng hưởng từ mạnh ở mode tần số cao M2. Mode tần số thấp

M1 cũng xuất hiện cộng hưởng từ yếu. Hình 4.14(c) cho kết quả mô phỏng khác

của phân bố trường điện từ, được thực hiện nhằm cho cái nhìn sâu hơn vào quan

hệ giữa hai mode. Như quan sát ta thấy mode tần số cao M2 sở hữu tăng cường

trường điện từ mạnh, khi đó trường điện E tập trung ở rìa thanh Ag với hệ số tăng

cường là 19 trong khi trường từ H tập trung trong lớp Si, với hệ số tăng cường là

23,3. Kết quả này chỉ ra trường từ H mạnh sinh ra bởi tương hỗ giữa cặp lưỡng

cực điện dao động đối song ở trên và dưới thanh Ag. Ngược lại, mode tần số thấp,

M1, được sinh ra do tương tác giữa cộng hưởng photonic và cộng hưởng lưỡng cực

từ trong đĩa MM ba lớp kim loại-điện môi-kim loại, cho thấy tăng cường trường

điện từ yếu hơn so với mode M2, hệ số tăng cường điện và từ tương ứng là 8,2 và

9,7.

Page 85: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

84

Hình 4.14. Kết quả (a) đo đạc; (b) Mô phỏng phổ truyền qua của MM; (c) Mô phỏng

phân bố điện từ trong MM ở mode kích thích M1 và M2. Thang đo màu trong hình

4.14(c) biểu diễn sự tăng cường của trường điện và trường từ so với trường điện từ ban

đầu; các mũi tên đánh dấu giá trị cực đại của sự tăng cường ở mode kích thích M1

4.3.4. Tính chất cảm biến của vật liệu biến hóa

Hình 4.15 là kết quả cảm biến protein BSA dùng MM. Như đã nói, trước thí

nghiệm, các mẫu có bề dầy nhỏ hơn micromet của phân tử hữu cơ BSA, DTTCI và

Rh6G được đo đạc. Lớp phân tử khối được chuẩn bị nhờ nhỏ dung dịch phân tử tương

ứng trên đế và làm khô nhờ khí ni tơ. Từ 50 cm-1đến 2000 cm-1, BSA là phân tử duy

nhất có tín hiệu dao động, định vị ở 4,8 THz, như trên hình 4.15(a). Vị trí và tính chất

của tín hiệu BSA ở đây gần với mô tả ở báo cáo của Yoneyama trong [131]. Tuy

nhiên, phổ hấp thụ BSA vùng THz có thể thay đổi phụ thuộc vào sự chuẩn bị của

màng (nhiệt độ) cũng như thích nghi phân tử ở bề mặt và độ ẩm của đế [132]. Phổ

BSA được vẽ cùng với phổ MM nhằm nhấn mạnh sự phù hợp phổ của cộng hưởng

MM và tín hiệu phân tử đích.

Hình 4.15(b) chỉ ra rằng tín hiệu BSA được tăng cường bởi sự có mặt của vật

Page 86: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

85

liệu MM. Một lớp siêu mỏng phân tử BSA trên đế sapphia cho tín hiệu yếu, phổ rộng

ở dải tần số khảo sát. Ngược lại, một lớp siêu mỏng BSA trên đế MM thể hiện hai

đặc trưng. Tín hiệu dao động của BSA được tăng cường mạnh ở tần số gần như tương

tự tần số dao động của BSA dạng khối. Độ mạnh của tín hiệu thu được gần như so

sánh được với mẫu khối (cỡ 25%). Cần lưu ý rằng lớp BSA với độ dày trong thí

nghiệm này có thể được đánh giá là đơn lớp do phân tử BSA được hấp thụ hóa học

trên MM trong 14h và rửa với nước giọt, theo như qui trình trong tài liệu [133]. Mode

M2 của mẫu biến hóa cho thấy xu hướng hấp thụ nghịch đảo trong khi vẫn duy trì

cùng mức năng lượng, điều này dễ hiểu do BSA phủ toàn bộ bề mặt lớp Ag phía trên

và làm thay đổi độ từ thẩm của toàn hệ.

Trong hình 4.15(b), không có thay đổi lớn của mode M1, điều này thể hiện

mẫu của chúng tôi không nhạy với sự thay đổi hàm điện môi của phân tử hấp thụ. Kết

quả này thể hiện rằng thiết kế của chúng ta khác với vòng cộng hưởng hở, cấu trúc

mà biểu hiện độ dò siêu nhạy do có phân tử nằm trong vòng hở.

Nhằm khẳng định độ chọn lọc của cảm biến MM, DTTCI và Rh6G cũng được

phủ trên mẫu MM và đo trong cùng điều kiện. Kết quả hình 4.15(c) cho thấy độ truyền

qua gần 100% trong toàn khoảng tần số khảo sát, không có tín hiệu nào của DTTCT

và RH6G được phát hiện. Lý do có thể là bởi các tần số dao động của các phân tử

nhỏ này ở rất xa so với tần số cộng hưởng của vật liệu MM được thiết kế. Thêm vào

đấy, tần số cộng hưởng của mẫu MM chế tạo không nhạy với sự thay đổi của hàm

điện môi. Bởi vì các sai hỏng nhỏ ở thang nanomet sẽ không thay đổi lớn tính chất

quang của MM ở thang micromet, sự tồn tại của sai hỏng trên bề mặt MM không phải

là lý do chính cho việc quan sát được tín hiệu BSA hay sự không hoạt động của

DTTCI và Rh6G dưới bức xạ THz [134,135]. Tuy nhiên, kết quả quan sát này rất phù

hợp với kết quả đo hấp thụ của các mẫu khối bởi vì BSA là phân tử duy nhất sở hữu

tín hiệu dao động nằm trong khoảng 50 cm-1và 2000 cm-1.

Cảm biến chọn lọc của BSA dựa trên vật liệu MM, khi tín hiệu của phân tử

định xứ ở cộng hưởng biến hóa, rất hấp dẫn do cơ chế của nó giống với cảm biến

plasmonic ở tần số quang [136,137]. Tuy vậy, so sánh với tần số quang (vùng nhìn thấy

và hồng ngoại gần), khoảng THz có hệ số tăng cường thấp hơn. Sự tăng cường của tín

hiệu dao động của BSA quan sát thấy trong trường hợp này được giả thiết là do kết quả

của tương tác giữa dao động phân tử và cộng hưởng điện từ của MM [136,138].

Page 87: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

86

Hình 4.15. (a) Phổ truyền qua của lớp BSA (vòng đen) đo trước thí nghiệm cảm biến,

độ lớn tín hiệu truyền qua cỡ 25%. Phổ này được trình bày cùng với phổ truyền qua

của mẫu MM (vòng tròn đỏ) để trùng khớp giữa tín hiệu của protein và cộng hưởng

của MM. Đường màu đỏ thể hiện đường nội suy Fano cho tín hiệu của BSA với độ dày

nhỏ hơn micromet; (b) Phổ truyền qua tương đối của lớp BSA siêu mỏng hấp phụ trên

mẫu MM và trên đế saphia; (c) Phổ cho phân tử DTTCI và RH6G đo cùng điều kiện

Page 88: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

87

Thêm nữa, dạng phổ của BSA cho thấy sự tăng cường của tín hiệu BSA nhưng

không thấy sự dịch phổ của mẫu MM do sự bao phủ của lớp điện môi, điều mà thường

thấy trong quá trình đo cảm biến. Hình 4.15(b) cho thấy đỉnh cộng hưởng M1 biến mất

trong phổ truyền qua chuẩn hóa, trong khi đỉnh M2 vẫn duy trì ở 185 cm-1 sau khi MM

được phủ bởi BSA. Thế nên, các đỉnh phổ không bị dịch do tính chất điện môi giữa hai

lớp Ag không bị thay đổi sau hấp thụ BSA. Để thuyết phục hơn nữa, sự dịch phổ do

hàm điện môi không quan sát được trong trường hợp DTTCI và RH6G như hình

4.15(c), điều này giúp ta loại trừ được cơ chế cảm biến dựa trên sự biến đổi điện môi.

Hình 4.16. Phụ thuộc của phổ truyền qua tương đối mô phỏng vào (a) tấn số cộng

hưởng và (b) hệ số dập tắt của BSA

Page 89: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

88

Dạng phổ của BSA cho vật liệu khối và lớp siêu mỏng trên MM là một vấn đề

hấp dẫn cần phân tích dựa trên cộng hưởng Fano, bắt nguồn từ giao thoa giữa tín hiệu

dao động riêng của BSA và cộng hưởng dải rộng của biến hóa [139]. Cộng hưởng Fano

chỉ ra độ lớn của tương tác này được miêu tả như sau:

( )

( )

2

0

0 2

0

21

( )2

1

const

aI I I

−+

= + −

+

. (5.1)

Trong đó, Iconst và Io là các tham số không có thứ nguyên, o là tần số cộng

hưởng plasmon của MM, là độ bán rộng phổ, a là hệ số bất đối xứng phản ảnh độ lớn

tương tác giữa hai dao động tử. Phổ BSA trong dạng khối và dạng siêu mỏng trên bề

mặt được nội suy (hình 4.15(a,b)). Hệ số bất đối xứng được nội suy là akhối = 6,3 x 10-

6 và aMM = 0,17 0,04 đối với khối và lớp siêu mỏng tương ứng. Sự biến dạng lớn

của dạng phổ bởi tương tác Fano chỉ ra rằng sự giao thoa giữa tín hiệu BSA và tín

hiệu cộng hưởng của MM đã xuất hiện và kết quả là sự tăng cường cực lớn tín hiệu

BSA.

Để hiểu rõ hơn cơ chế cảm biến của MM, chúng tôi mô phỏng sự phụ thuộc phổ

truyền qua của mẫu MM phủ BSA vào tín hiệu dao động của BSA nhân tạo và hệ số

tắt dần của nó. Chúng tôi giả thiết đưa một dao động tử vào hàm điện môi của saphia

nhằm mô tả tính hấp thụ và dùng nó như là một “hàm điện môi nhân tạo” cho các phân

tử (saphia không có bất cứ hấp thụ nào trong khoảng mong muốn). Chúng tôi điều tra

khảo sát sự phụ thuộc của phổ truyền qua tương đối của MM có sự hiện diện của các

phân tử vào tần số cộng hưởng 0 và hệ số dập tắt của phân tử.

Hình 4.16(a), mô phỏng được thực hiện với hệ số dập tắt cố định của phân tử,

= 4 x 1012s-1 trong đó 0 chạy từ tần số cộng hưởng thấp của MM, tương ứng với

0 = 2,85 x 1013 rad/s (4.5 THz), tới trên tần số cộng hưởng cao của MM, cỡ 0=3,8

x 1013 rad/s (6.1 THz). Độ truyền qua tương đối rõ ràng được tăng cường khi 0 tiến

tới cộng hưởng từ tần số cao của MM. Sự tăng cường đạt cực đại tại tần số cộng

hưởng cao của MM. Sau đó, độ truyền qua tương đối giảm khi 0 vượt quá tần số

này. Đặc trưng dạng phản cộng hưởng của mô phỏng thu được ở phía năng lượng

thấp của đỉnh cộng hưởng là phù hợp với các số liệu thực nghiệm. Vì thế, tín hiệu dao

Page 90: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

89

động BSA và mode cộng hưởng từ tần số cao M2 nằm trong vùng tương tác và điều

này được thể hiện qua cộng hưởng dạng Fano [136,139]. Trong mô phỏng, hiện tượng

tương tự cũng xảy ra với mode cộng hưởng tần số thấp, mặc dù nó có hiệu quả thấp

hơn nhiều so với trường hợp mode cộng hưởng tần số cao. Kết quả này có thể do hệ

số tăng cường trường điện từ tại cộng hưởng tần số thấp, M1, thấp hơn so với trường

hợp cộng hưởng tần số cao, M2 (hình 4.15(c)). Hình 4.16(b), sự phụ thuộc của độ

truyền qua tương đối vào hệ số dập tắt của phân tử được mô phỏng bằng cách thay

đổi khi duy trì 0 = 3,5 x 1013 rad/s không đổi. Hệ số dập tắt ảnh hưởng chủ yếu lên

độ lớn tín hiệu phân tử mà không ảnh hưởng đáng kể lên tần số cộng hưởng. Mặc dù

thay đổi hệ số dập tắt của BSA là ngoài phạm vi nghiên cứu của công trình này, kết

quả mô phỏng có thể giúp làm rõ sự cảm biến protein ứng với các mức độ tinh thể

hóa khác nhau do hệ số dập tắt có thể có liên hệ gần gũi với cách chuẩn bị mẫu tinh

thể protein.

4.4. Kết luận

Bằng cách kết hợp MPA với vật liệu VO2 hoặc InSb, chúng tôi có thể điều

khiển được tần số và cường độ hấp thụ của MPA thông qua kích thích quang học

hoặc kích thích nhiệt. Khi độ dẫn của VO2 thay đổi từ 1,8.107 S/m đến 5.10-19 S/m tần

số hấp thụ thay đổi từ 10,8-15,5 THz. Trong khi đó thay đổi nhiệt độ của InSb từ 260-

380 K, tần số hấp thụ thay đổi từ 0,5-0,65 THz.

Bằng công nghệ quang khắc, chúng tôi đã chế tạo thành công vật liệu biến hóa

hoạt động ở vùng tần số từ 3 THz đến 9 THz. Sử dụng vật liệu biến hóa chế tạo được

làm cảm biến để dò phân tử protein bò (BSA). Đây là một trong những kết quả quan

trọng của luận án, nó cung cấp một phương thức đơn giản nhưng hữu hiệu, tạo ra

hướng đi mới cho áp dụng cảm biến vùng THz vào các ứng dụng trong thực tiễn.

Page 91: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

90

CHƯƠNG 5. VẬT LIỆU BIẾN HÓA HẤP THỤ SÓNG ĐIỆN TỪ DỰA

TRÊN CƠ SỞ HIỆU ỨNG TƯƠNG TÁC TRƯỜNG GẦN VÀ

HIỆU ỨNG BABINET

Như đã trình bày trong chương I, hiện tượng trong suốt cảm ứng điện từ EIT

là một hiệu ứng lượng tử có rất nhiều tiềm năng trong ứng dụng, ví dụ như trong làm

chậm hay thậm chí đóng băng ánh sáng, lưu trữ năng lượng, xử lý thông tin lượng tử.

Mặc dù vậy, thời gian liên kết tương đối ngắn của trạng thái chồng chập đòi hỏi để

kích hoạt được hiệu ứng cần phải thoả mãn điều kiện thí nghiệm rất phức tạp như

nhiệt độ thấp cộng với sự tồn tại từ trường ngoài. Những khó khăn trên khiến ứng

dụng của hiệu ứng EIT lượng tử bị hạn chế trong các nghiên cứu cơ bản cũng như

hướng tới ứng dụng sau này. Gần đây, các nhà khoa học đã tìm ra rằng các đặc trưng

cơ bản của EIT có thể được tạo ra một cách tương tự trong các hệ thuần túy cổ điển

như các hệ dao động cộng hưởng điện từ hoặc cơ học mà không cần đến các hiệu ứng

lượng tử. Vì vậy, mặc dù khác nhau về mặt bản chất, cơ chế hoạt động của các hệ

EIT cổ điển và hệ nguyên tử trong hiệu ứng EIT lượng tử là tương tự nhau.

Áp dụng một phương pháp tiếp cận khác bằng việc kết hợp giữa hiện tượng

cảm ứng điện từ truyền qua và lý thuyết môi trường hiệu dụng, các nhà khoa học gần

đây đã mở ra một hướng đi mới hướng tới ứng dụng hấp thụ tuyệt đối. Trong chương

này, luận án tập trung nghiên cứu vận dụng tương tác gần trong hiệu ứng EIT để thiết

kế vật liệu hấp thụ đa đỉnh có cấu trúc kim loại – điện môi – kim loại. Bằng cách thiết

kế cấu trúc bao gồm 3 thanh kim loại ở mặt trước, chúng tôi đã có thể tạo ra vật liệu

hấp thụ 2 đỉnh với cường độ hấp thụ lớn hơn 90%. Tiếp đến, để mở rộng khả năng

ứng dụng cũng như tăng cường số đỉnh hấp thụ, chúng tôi thiết lập cấu trúc siêu ô cơ

sở dựa và tạo ra khuyết mạng dựa trên cấu trúc siêu ô cơ sở trên. Kết quả cho thấy

cấu trúc mới không chỉ tăng số đỉnh hấp thụ mà còn tăng cường độ hấp thụ. Cuối

cùng, vận dụng nguyên lý Babinet vốn được sử dụng trong các lĩnh vực quang học

để thiết kế vật liệu MM hấp thụ tuyệt đối và bằng cách điều chỉnh thông số cấu trúc,

chúng tôi có thể điều khiển được vị trí đỉnh hấp thụ tương đối.

5.1. Hấp thụ đa đỉnh dựa trên tương tác trường gần trong hiệu ứng EIT

Giao thoa triệt tiêu giữa các “mode sáng” (bright mode) và “mode tối” (dark

mode) biến một môi trường hấp thụ trở nên trong suốt đối với sóng điện từ, đó chính

Page 92: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

91

là nguyên lý cơ bản của hiện tượng EIT. Ở đây, thay vì khai thác khả năng trong suốt

của vật liệu MM với sóng điện từ, bằng việc áp một vật liệu có độ dẫn cao (như kim

loại) vào phía sau trong cấu trúc ô cơ sở, không những độ hấp thụ của vật liệu MM

được cải thiện, chúng ta còn nhận được vật liệu MM hấp thụ đa đỉnh. Cũng cần phải

nói rằng, ngoài phương pháp áp tấm kim loại phía sau trong cấu trúc ô cơ sở theo

phương truyền của sóng điện từ, các nhà khoa học cũng có thể khai thác giao thoa

tăng cường giữa 2 mode sáng và tối để tạo nên vật liệu hấp thụ tuyệt đối, hiện tượng

trên được gọi là hiệu ứng cảm ứng điện từ hấp thụ (Electromagnetically Induced

Absorption - EIA) [140]. Tuy nhiên, để đơn giản hoá cấu trúc ô cơ sở cũng như nhận

được vật liệu hấp thụ đa đỉnh có độ hấp thụ cao, phần này của Luận án, tập trung

nghiên cứu hiệu ứng EIT định hướng cho các ứng dụng về hấp thụ sóng điện từ.

Hình 5.1. Ô cơ sở của cấu trúc hấp thụ dựa trên hiệu ứng tương tác trường gần

Hình 5.1 mô tả ô cơ sở của cấu trúc hấp thụ dựa trên hiệu ứng tương tác trường

gần. Cấu trúc gồm có 3 lớp bao gồm: lớp phía sau được phủ kín kim loại, lớp trên

cùng có 3 thanh kim loại được sắp xếp như trên hình 5.1, cả 2 lớp được phân tách bởi

một lớp điện môi ở giữa. Cả hai mặt kim loại có độ dày tm = 0,5 μm, độ dày của lớp

điện môi là tm = 1,4 μm. Cấu trúc ở mặt trước là sự sắp xếp giữa một thanh kim loại

được xếp dọc và hai thanh kim loại (dài hơn) được xếp ngang ở mỗi đầu. Kích thước

của thanh kim loại xếp dọc bao gộm độ dài l1 = 5,5 μm và độ rộng w1 = 2,5 μm, đối

với thanh kim loại xếp ngang, độ dài và rộng tương ứng là 13,5 μm và 1,5 μm. Kích

Page 93: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

92

thước ô cơ sở là 15 μm. Lớp điện môi có độ điện thẩm là 11,9, cùng với thanh kim loại

được mô phỏng là bạc với độ dẫn 6,3 107 S/m. Do phía sau được bao phủ bởi một

lớp kim loại có độ dẫn cao, thành phần truyền qua coi như đã bị triệt tiêu, do đó hệ số

hấp thụ được tính bởi công thức: A() = 1 - |S11()|2, trong đó S11 là thành phần phản

xạ. Trong mô phỏng, phương của vector điện trường E được song song với thanh kim

loại nằm dọc, phương của vector từ trường H được song song với thanh kim loại nằm

ngang, vector sóng k chiếu vuông góc vào mẫu.

Hình 5.2, biểu diễn kết quả mô phỏng phổ hấp thụ của các cấu trúc khác nhau

được biến thể dựa trên cấu trúc được mô tả trên hình 5.1, trong đó đường màu đen

(cấu trúc hấp thụ tuyệt đối) là phổ hấp thụ của cấu trúc, đường chấm màu đỏ là phổ

hấp thụ của cấu trúc chỉ gồm một thanh kim loại nằm thẳng, nét đứt màu xanh là phổ

hấp thụ của cấu trúc gồm 2 thanh kim loại nằm ngang.

Hình 5.2. Kết quả mô phỏng phổ hấp thụ của các cấu trúc ở hình 5.1

Tại tần số được khảo sát từ 6,0 THz tới 8,5 THz, cấu trúc gồm 2 thanh kim

loại nằm ngang không tạo ra đỉnh hấp thụ, trong khi đó, cấu trúc gồm 1 thanh kim

loại nằm dọc tạo ra một đỉnh hấp thụ 80% tại tần số 7,49 THz. Kết quả trên có thể

được giải thích dựa trên sự định hướng của các thanh kim loại. Cấu trúc gồm 1 thanh

kim loại nằm dọc theo hướng phân cực của điện trường khiến cho thanh kim loại

tương tác mạnh với điện trường, trong khi đó cấu trúc gồm 2 thanh kim loại nằm dọc

Page 94: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

93

theo hướng từ trường dẫn tới tương tác với điện trường yếu hơn. Tuy nhiên, khi ghép

đôi 2 cấu trúc lại như trên hình 5.1, thay vì một đỉnh hấp thụ, có đến hai đỉnh hấp thụ

với cường độ 92% và 100% được ghi nhận tại tần số 7,02 THz và 7,49 THz. Để hiểu

rõ bản chất của hiện tượng 2 đỉnh hấp thụ trên, phân bố điện trường tại lớp kim loại

phía sau và cấu trúc phía trước được mô phỏng tại tần số cộng hưởng như trên hình

5.3.

Hình 5.3. Mô phỏng phân bố điện trường mặt trước và sau của cấu trúc hấp thụ tuyệt

đối tại vùng tần số hấp thụ

Hình 5.3 cho ta thấy điện trường được kích thích không chỉ trên thanh kim loại

nằm dọc mà còn trên hai thanh kim loại nằm ngang. Tại tần số cộng hưởng của thanh

kim loại nằm dọc, tương tác trường gần sinh ra bởi lưỡng cực điện và 2 thanh kim

loại nằm ngang dẫn tới cộng hưởng bậc 2 được sinh ra trên thanh kim loại nằm ngang

tại cùng tần số. Cộng hưởng bậc 2 này không được kích thích trực tiếp bởi trường

ngoài, mà là kết quả của tương tác trường gần và cộng hưởng trên thanh kim loại nằm

dọc. Do đó, đây không phải là cộng hưởng trực tiếp, chúng ta tạm gọi là mode tối.

Cộng hưởng trên thanh kim loại nằm dọc là cộng hưởng trực tiếp gọi là mod sáng.

Page 95: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

94

Sự chồng chập giữa 2 mode sáng và tối dẫn tới giao thoa triệt tiêu. Do đó, cộng hưởng

ban đầu (cấu trúc gồm 1 thanh kim loại nằm dọc) được tách ra làm 2 cộng hưởng.

Chúng ta có thể nhìn rõ rằng điện trường phân bố trên 2 thanh kim loại nằm ngang là

ngược chiều. Cũng cần phải lưu ý rằng, hai đỉnh cộng hưởng được sinh ra là bất đối

xứng đối với đỉnh cộng hưởng ban đầu. Lý do dẫn đến việc bất đối xứng có thể được

giải thích bởi sự ảnh hưởng của tấm kim loại phía sau. Hình 5.3, sự phân bố điện

trường tại bề mặt tấm kim loại phía sau có cường độ ngược lại so với sự phân bố điện

trường tại mặt trước của cấu trúc, điều đó thể hiện sự góp mặt của cộng hưởng từ ảnh

hưởng đến đỉnh hấp thụ. Do sự xuất hiện của cộng hưởng từ, sự tách đỉnh hấp thụ

không còn đối xứng.

5.2. Hấp thụ đa đỉnh dựa trên khuyết mạng

Trong phần này, chúng tôi tập trung nghiên cứu sự ảnh hưởng của khuyết

mạng lên tính chất đỉnh hấp thụ của cấu trúc như trên hình 5.1. Hình 5.4 mô tả ô cơ

sở của cấu trúc đã bao gồm khuyết mạng. Cấu trúc được xây dựng bằng cách tạo ra

siêu ô cơ sở 3x3 tuần hoàn trên mặt phẳng (x, y) và loại bỏ những cấu trúc ở trung

tâm và các cấu trúc theo hai chiều ngang và dọc, chúng ta có cấu trúc hấp thụ dựa

trên khuyết mạng như trình bày trên hình 5.4. Cũng như trong vật lý chất rắn về tinh

thể, khuyết mạng tinh thể có thể gây ra những hiệu ứng bất thường trong tương tác

của mạng với tác nhân bên ngoài, trường điện từ như một ví dụ. Do đó, bằng việc

áp dụng nguyên lý tương tự cho vật liệu hấp thụ MM, chúng ta có thể điều khiển

hoặc mở rộng phổ hấp thụ dựa trên phương pháp này. Trong hình 5.4, các thông số

hình học của các thanh kim loại trên mặt trước được giữ không đổi như trong thiết

kế của hình 5.1.

Lợi thế trong sự hoạt động của cấu trúc khuyết mạng so với cấu trúc tuần hoàn

thông thường được thể hiện theo phổ hấp thụ màu đen trong hình 5.5. Dễ thấy, cấu

trúc khuyết mạng vẫn tạo ra hai đỉnh hấp thụ mạnh (xấp xỉ 100%) tại hai vị trí đỉnh

(6.88 THz và 7.53 THz) tương tự như phổ hấp thụ của cấu trúc tuần hoàn.

Page 96: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

95

Hình 5.4. Giản đồ cấu tạo của ô cơ sở trong cấu trúc hấp thụ khuyết mạng

Hình 5.5. So sánh phổ hấp thụ giữa cấu trúc hấp thụ tuần hoàn (MPA) và cấu trúc hấp

thụ khuyết mạng (DMPA).

Ngoài ra, một đỉnh hấp thụ thứ ba đã xuất hiện như dự đoán tại tần số 7.84 THz,

với độ hấp thụ đạt tới 97%. Để hiểu cơ chế xuất hiện đỉnh này, chúng ta có thể dựa trên

sự đánh giá kết quả về phân bố điện trường và từ trường cảm ứng tại mặt kim loại phía

sau và bên trong lớp điện môi của cấu trúc khuyết mạng như trên hình 5.6.

Page 97: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

96

Hình 5.6. Phân bố cường độ điện trường tại mặt kim loại phía sau (cấu trúc siêu ô cơ

sở 33) và cường độ từ trường phía trong lớp điện môi (cấu trúc siêu ô cơ sở 6x6) tại vị

trí cộng hưởng

Hình 5.6, cường độ điện trường xung quanh vị trí các thanh kim loại bị cắt vẫn

được tăng cường tại ba cộng hưởng của cấu trúc DMPA. Hiện tượng này xác nhận

rằng phổ hấp thụ ba đỉnh trong trường hợp này là do sự đóng góp của thành phần

cộng hưởng nội tại và tương tác trường gần giữa các cấu trúc cộng hưởng (các thanh

kim loại) trong siêu ô cơ sở. Tại tần số cộng hưởng đầu tiên ở 6,88 THz, điện trường

cảm ứng chỉ phân bố tập trung xung quanh các cấu trúc cộng hưởng, kết quả này

tương tự như quan sát trong trường hợp của cấu trúc không có khuyết. Tuy nhiên, tại

cộng hưởng thứ hai và thứ ba của cấu trúc DMPA, chúng ta quan sát thấy vị trí phân

bố điện trường cảm ứng hoàn toàn giống với phân bố của đỉnh cộng hưởng thứ hai

trong cấu trúc tuần hoàn MPA. Để phân biệt tính chất điện từ của cấu trúc DMPA so

với MPA rõ hơn, có thể dựa trên phân bố mật độ năng lượng từ trường cảm ứng bên

trong lớp điện môi tại hai tần số thứ hai và thứ ba, như kết quả trình bày trong hình

5.6. Bên cạnh sự phân bố cường độ cao của năng lượng từ trường cảm ứng gây ra bởi

cộng hưởng từ nội tại của các cấu trúc cộng hưởng, chúng ta có thể quan sát thấy sự

xuất hiện phân bố có cường độ yếu hơn trong vùng tạo ra khuyết của cấu trúc. Tại tần

số cộng hưởng thứ nhất, năng lượng từ trường cảm ứng cường độ yếu đó được phân

bố đều trên toàn bộ không gian chứa khuyết của siêu ô cơ sở. Đối với cộng hưởng

Page 98: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

97

thứ hai, sự phân bố này lại tập trung trong vùng không gian giữa các cấu trúc cộng

hưởng theo chiều ngang và chiều dọc của siêu ô cơ sở. Trong khi đó, đối với cộng

hưởng thứ ba, sự phân bố trên được định hướng theo đường chéo của siêu ô cơ sở.

Xuất phát từ các hiệu ứng trên, chúng ta có thể nhận định rằng, chỉ có tần số hoạt

động thứ hai và thứ ba bị ảnh hưởng rất mạnh vào khuyết mạng (đóng góp cho sự

phân bố từ trường cảm ứng) trong cấu trúc DMPA.

Ngoài ra, chúng ta có thể lưu ý sự khác nhau quan trọng giữa kích thước ô cơ

sở của hai cấu trúc DMPA và MPA. Trong trường hợp này, kích thước của ô cơ sở

DMPA lớn gấp ba lần cấu trúc MPA. Thông thường, độ tuần hoàn (hằng số mạng)

của các cấu trúc bề mặt bằng kim loại của MPA có thể được xem xét tương tự như

mạng kim loại hai chiều. Do đó, các cộng hưởng dẫn sóng (guided-mode resonances

- GMRs) được kích thích khi sóng tới kết hợp với ống dẫn sóng thông qua sự nhiễu

xạ [141-144]. Đối với cấu trúc MPA truyền thống hoạt động dựa trên cộng hưởng từ

nội tại, khi đó độ tuần hoàn thường nhỏ hơn bước sóng hoạt động. Tuy nhiên, trong

trường hợp DMPA, siêu ô cơ sở có kích thước lớn hơn và có thể so sánh với bước

sóng hoạt động sẽ tạo ra GMRs trên dải tần số này. Để kiểm tra hiện tượng này có

xảy ra đối với cấu trúc DMPA hay không, chúng tôi tiến hành mô phỏng xa hơn để

tìm hiểu nguồn gốc của tần số hấp thụ thứ ba, dựa trên mô hình nối tắt (giữa các thanh

kim loại mặt trước và tấm kim loại liên tục mặt sau). Mô hình và phổ hấp thụ của cấu

trúc nối tắt DMPA và nối tắt MPA được trình bày trên hình 5.7.

Do các thanh kim loại mặt trước được nối với tấm kim loại mặt sau xuyên qua

lớp điện môi, các cộng hưởng từ nội tại của hai cấu trúc trên bị triệt tiêu (do không

còn tồn tại tụ điện hiệu dụng trong mô hình mạch dao động riêng LC). Cụ thể trên

hình 5.7(c), trong trường hợp cấu trúc MPA bị nối tắt (shorted), chúng ta không quan

sát thấy đỉnh hấp thụ trên toàn bộ dải tần số hoạt động (đường màu đỏ). Hiện tượng

này là do các cộng hưởng từ không tồn tại đồng thời với việc GMR của cấu trúc này

nằm tại vùng tần số cao hơn nhiều vùng đang khảo sát. Ngược lại, trong trường hợp

cấu trúc DMPA bị nối tắt, quan sát thấy hai đỉnh hấp thụ yếu tại tần số 7.2 THz và

7.76 THz. Hai tần số này được dự đoán là hai cộng hưởng GMR (do các cộng hưởng

từ đã hoàn toàn bị triệt tiêu). Lưu ý thêm rằng, do cấu trúc DMPA là cấu trúc bất đối

xứng do cách sắp xếp các thanh kim loại trên bề mặt là bất đối xứng, tạo nên sự khác

nhau giữa hằng số mạng theo chiều ngang và theo chiều dọc, là nguồn gốc xuất hiện

Page 99: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

98

hai GMR. Hơn nữa, nếu quan sát kỹ phổ hấp thụ trên hình 5.5, một đỉnh hấp thụ yếu

hơn xuất hiện tại 7,28THz, bên cạnh đỉnh hấp thụ mạnh tại 7.84 THz. Do đó, có thể

kết luận rằng, đỉnh hấp thụ thứ hai và thứ ba trong cấu trúc DMPA có nguồn gốc từ

sự tương tác giữa các cộng hưởng từ nội tại và GMR, chúng được kích thích đồng

thời do kích thước ô cơ sở tăng lên khi có khuyết mạng.

Hình 5.7. Giản đồ siêu ô cơ sở của cấu trúc nối tắt (a) MPA; (b) DMPA; (c) phổ hấp

thụ tương ứng khi nối tắt

5.3. Nguyên lý Babinet cho ứng dụng hấp thụ dựa trên hiện tượng EIT

Nguyên lý Babinet trong quang học có thể được hiểu như sau: độ lớn tổng

cộng của phổ nhiễu xạ của một vật cản bất kỳ và phần bù theo cấu trúc của nó phải

tương đương với trường hợp không có vật cản. Nguyên lý Babinet được sử dụng đầu

tiên trong lĩnh vực quang học và sau đó được mở rộng trong toàn bộ vùng sóng điện

từ. Falcone và các cộng sự năm 2004 đã chỉ ra rằng, cấu trúc SRR thường được sử

dụng để tạo ra độ từ thẩm âm và bằng cách sử dụng cấu trúc phần bù của SRR, cấu

Page 100: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

99

trúc mới có dạng CSRR có tính chất giống như lưỡng cực điện với độ điện thẩm âm

[145]. Ngược lại, chúng ta cũng có thể tạo ra độ từ thẩm âm bằng cách lấy phần bù

của cấu trúc vốn ban đầu tạo ra độ điện thẩm âm. Trong phần này, bằng cách ứng

dụng hiệu ứng EIT, chúng tôi đề xuất một phương pháp khác để mở rộng vùng tần số

hấp thụ của MPA dựa trên tương tác trường gần. Phân bố dòng điện bề mặt trong

MPA được mô phỏng để làm rõ cơ chế mở rộng vùng tần số hấp thụ. Ngoài ra, ảnh

hưởng của tham số cấu trúc lên hiệu ứng tương tác trường gần và phổ hấp thụ cũng

được nghiên cứu.

Cấu trúc MPA chúng tôi sử dụng được thể hiện trên hình 5.8, gồm 3 lớp riêng

biệt. Lớp trên cùng là lớp bạc chiều dày tm = 0,1 µm có kích thước ô cơ sở là 340×340

µm2 với 3 lỗ trống hình chữ nhật (hai lỗ trống dọc và một lỗ trống ngang với chiều dài

l = 220 µm, chiều rộng w = 20 µm, khoảng cách giữa giữa thanh dọc với thanh ngang

là d = 25 µm). Lớp điện môi ở giữa là thủy tinh chịu nhiệt chiều dày td = 50 µm với chiết

suất n = 2,195. Lớp dưới cùng là bạc chiều dày tm = 0,1 µm.

Hình 5.9 (a), là phổ hấp thụ của MPA khi s = 0. Kết quả cho thấy một đỉnh

hấp thụ dạng cộng hưởng xuất hiện tại tần số 0,33 THz với độ hấp thụ 92%. Để làm

rõ bản chất hấp thụ, phân bố dòng điện trên bề mặt hai lớp kim loại trên và dưới của

MPA được mô phỏng và biểu diễn tương ứng trên hình 5.9(b) và hình 5.9(c). Tại tần

số hấp thụ, dòng điện ở hai lớp kim loại là đối song với nhau. Đây là bằng chứng cho

thấy, có sự tồn tại của cộng hưởng từ tại tần số này và là nguồn gốc của sự hấp thụ.

Nhờ có cộng hưởng từ, điều kiện phối hợp trở kháng giữa MPA và môi trường xung

quanh được thỏa mãn, làm triệt tiêu sự phản xạ và khiến cho sóng tới bị giam giữ bên

trong MPA. Bên cạnh đó, có thể thấy rằng, dòng điện được chủ yếu tập trung ở lỗ

trống ngang trong khi hầu như không có sự kích thích điện từ ở hai lỗ trống dọc. Điều

này có thể giải thích dựa trên nguyên lý Babinet.

Page 101: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

100

Hình 5.8. Cấu trúc ô cơ sở của MPA nhìn (a) góc nghiêng và (b) góc trực diện từ trên

xuống. Sóng điện từ được phân cực như trong hình vẽ và tham số s là độ dịch chuyển

của lỗ trống ngang khỏi vị trí đối xứng

Ta đều biết rằng, đối với một vật dẫn điện hình chữ nhật với thông số cấu trúc

tương đương với phần bù của cấu trúc như trên hình 5.8, lưỡng cực điện trong vùng

tần số khảo sát chỉ được kích thích khi E định hướng theo chiều dài của vật dẫn. Tuy

nhiên, theo nguyên lý Babinet áp dụng cho các cấu trúc có hình dạng bù trừ lẫn nhau,

tính chất điện và từ của chúng sẽ bị đảo ngược. Điều này giải thích tại sao trong cấu

trúc MPA đề xuất, trạng thái cộng hưởng chỉ được kích thích khi E vuông góc với

chiều dài của lỗ trống. Tiếp theo, chúng tôi đề xuất một cách để mở rộng tần số hấp

thụ dựa trên hiệu ứng tương tác trường gần. Hình 5.9 biểu diễn sự thay đổi của phổ

hấp thụ khi dịch chuyển vị trí của lỗ trống ngang dọc theo chiều của E. Ban đầu, khi

s = 0, cấu trúc của MPA là đối xứng và chỉ tồn tại một đỉnh hấp thụ. Khi s tăng, tính

đối xứng của MPA bị phá vỡ. Đỉnh hấp thụ ban đầu bị tách thành hai đỉnh hấp thụ

riêng biệt và khoảng cách giữa các đỉnh hấp thụ càng xa khi giá trị của s càng lớn.

Với s = 80 µm, ta có thể quan sát thấy hai đỉnh hấp thụ tại 0,32 THz và 0,34 THz đều

có độ hấp thụ là 97%.

Page 102: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

101

Hình 5.9. (a) Phổ hấp thụ của MPA khi s = 0. Phân bố dòng điện ở (b) lớp trên và (c)

lớp dưới của MPA tại tần số hấp thụ

Hình 5.10. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ vào độ dịch chuyển s của lỗ trống ngang

Để làm rõ bản chất hiện tượng của sự tách đỉnh hấp thụ, phân bố dòng điện

ở lớp kim loại phía trên của MPA (lớp cấu trúc) tại các tần số hấp thụ được mô

Page 103: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

102

phỏng và thể hiện trên hình 5.11. Dòng điện phân bố trên lỗ trống ngang gần như

không đổi khi chiều của dòng điện tại hai tần số hấp thụ là giống nhau và giống với

khi s = 0. Tuy nhiên, hai lỗ trống dọc có đáp ứng điện từ hoàn toàn khác so với trường

hợp s = 0. Dễ thấy rằng, tồn tại cộng hưởng tại hai lỗ trống dọc khi mà cường độ dòng

điện rất mạnh tại hai vị trí này, mặc dù E không vuông góc với chiều dài của hai lỗ

trống này. Bên cạnh đó, định hướng chiều của dòng điện tại các lỗ trống dọc là ngược

chiều nhau tại hai tần số hấp thụ. Các hiện tượng này có thể được giải thích khi ta xem

xét đến sự tương tác trường gần của hiệu ứng EIT trong MM.

Tương tự như trong hiệu ứng EIT, lỗ trống ngang sẽ được coi như là mode sáng

khi mà nó có thể được kích thích bởi trường ngoài, trong khi đó các lỗ trống dọc sẽ

đóng vai trò là mode tối khi mà chúng không đáp ứng với trường ngoài. Bằng cách phá

vỡ tính đối xứng của cấu trúc MPA, mode tối có thể được kích thích bởi trường gần

sinh ra từ mode sáng. Như vậy, lúc này, tồn tại hai trạng thái kích thích cộng hưởng tại

cùng một tần số, một cộng hưởng của mode sáng được kích thước bởi trường ngoài và

một cộng hưởng của mode tối được kích thích bởi trường gần của mode sáng. Vì thế,

hiện tượng giao thoa xảy ra do sự chồng chập của hai trạng thái này. Hệ quả là đỉnh

cộng hưởng ban đầu sẽ tách thành hai đỉnh tại hai tần số riêng biệt. Khi vật liệu càng

bất đối xứng, tương tác trường gần càng mạnh. Đó là lý do tại sao khoảng cách giữa

hai đỉnh hấp thụ càng xa khi độ dịch chuyển s càng tăng.

Hình 5.11. Phân bố dòng điện ở lớp trên của MPA tại các tần số hấp thụ (a) 0,32 và (b)

0,34 THz

Cuối cùng, chúng tôi nghiên cứu sự ảnh hưởng của khoảng cách d giữa lỗ trống

ngang và dọc lên phổ hấp thụ của MPA. Vì tương tác trường gần đóng vai trò chính

trong sự tách đỉnh hấp thụ. Có thể dự đoán rằng, hiệu ứng tương tác sẽ càng mạnh

khi khoảng cách giữa các mode sáng và tối càng gần nhau và ngược lại. Kết quả trên

Page 104: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

103

hình 5.12 cho thấy sự trùng khớp với dự đoán lý thuyết. Khi khoảng cách giữa các lỗ

trống ngang và dọc giảm dần, sự tách đỉnh diễn ra càng mạnh và rõ nét. Khi d = 10

µm, các tần số hấp thụ tương ứng là 0,298 và 0,338 THz. Khoảng cách giữa hai đỉnh

hấp thụ gấp đôi so với khoảng cách giữa chúng khi d = 25 µm.

Hình 5.12. Sự phụ thuộc của phổ hấp thụ vào khoảng cách d giữa lỗ trống ngang và lỗ

trống dọc khi s = 80 µm

5.4. Kết luận

Bằng cách áp dụng hiệu ứng EIT cho vật liệu biến hóa, chúng tôi đã thiết kế

được vật liệu hấp thụ MPA đa đỉnh với độ hấp thụ lớn hơn 90%. Cơ chế hấp thụ được

giải thích dựa trên sự phân bố lại điện từ trường tại vùng tần số cộng hưởng, bên cạnh

sự tương tác giữa các cộng hưởng nội tại với các cộng hưởng dẫn sóng GMR. Nghiên

cứu của chúng tôi cũng chỉ ra rằng, khuyết mạng không chỉ tăng số đỉnh cộng hưởng

mà còn tăng cường độ hấp thụ tại mỗi đỉnh. Ngoài ra, cấu trúc hấp thụ được thiết kế

dựa trên nguyên lý Babinet cũng tạo ra được đỉnh cộng hưởng có độ hấp thụ cao.

Bằng cách thay đổi thông số cấu trúc, chúng tôi cũng có thể điều khiển được vị trí

tương ứng của các đỉnh cộng hưởng. Đây là những kết quả bước đầu quan trọng trong

việc tối ưu, điều khiển và hiện thực hóa vật liệu biến hóa hoạt động trong vùng tần số

THz.

Page 105: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

104

KẾT LUẬN CHUNG

Luận án “Nghiên cứu vật liệu biến hóa (metamaterials) hấp thụ sóng điện

từ ở vùng tần số THz” đã được thực hiện tại Học viện Khoa học và Công nghệ và

Viện Khoa học Vật liệu, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam. Những

kết quả nghiên cứu của luận án đã được công bố trên 6 tạp chí quốc tế (04 tạp chí ISI,

02 tạp chí Scopus), 04 bài đăng trên kỷ yếu hội thảo khoa học chuyên ngành.

Luận án có một số đóng cho nghiên cứu về Khoa học vật liệu nói chung và

Vật liệu biến hóa nói riêng:

1. Bằng công nghệ quang khắc, đã chế tạo thành công vật liệu biến hóa hoạt động ở

vùng tần số từ 3 THz đến 9 THz.

2. Đã tối ưu được cấu trúc của vật liệu biến hóa nhằm tăng độ hấp thụ và mở rộng

dải tần trong vùng tần số THz: Cấu trúc hốc cộng hưởng (MAC), cấu trúc 5 đĩa cộng

hưởng mở rộng dải tần hấp thụ 1 THz với độ hấp thụ trên 90%, cấu trúc hàng rào

khuyết mạng mở rộng dải tần lên tới 5THz với độ hấp thụ trên 95%. Giải thích được

cơ chế hấp thụ sóng điện từ và cơ chế mở rộng dải hấp thụ của vật liệu biến hóa.

3. Đã điều khiển được tần số và độ hấp thụ của vật liệu biến hóa bằng kích thích

quang học và nhiệt độ (sử dụng vật liệu VO2 và InSb). Tần số hấp thụ của MPA có

thể thay đổi từ 10,8THz-15,5 THz khi độ dẫn của VO2 thay đổi từ 1,8.107 S/m đến

5.10-19 S/m. Khi thay đổi nhiệt độ của InSb từ 260 K-380 K có thể điều chỉnh tần số

hấp thụ từ 0,5THz-0,65 THz.

4. Đã thiết kế và nghiên cứu vật liệu biến hóa hấp thụ đa đỉnh với độ hấp thụ lớn

hơn 90% trên cơ sở tương tác trường gần. Lý giải cơ chế tương tác trường gần, từ đó

vận dụng để điều chỉnh tần số cộng hưởng bằng các tham số cấu trúc.

5. Sử dụng vật liệu biến hóa chế tạo được làm cảm biến để dò phân tử protein

bò (BSA).

Page 106: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

105

HƯỚNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO

1. Tiếp tục tối ưu cấu trúc của vật liệu biến hóa hấp thụ sử dụng cấu trúc hốc cộng

hưởng (MAC) có thể tích hợp với các vật liệu có tính năng đàn hồi cao (như Ultralam,

Polyimide…).

2. Tiếp tục nghiên cứu điều khiển tính chất của vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện

từ vùng tần số THz dựa trên các tác động ngoại vi như: điện trường và từ trường. Đặc

biệt trong một vài năm gần đây, ứng dụng graphene để điều khiển các tính chất của

vật liệu biến hóa đã bắt đầu được tiến hành triển khai nghiên cứu cả bằng lý thuyết

lẫn thực nghiệm. Đây cũng sẽ là một hướng nghiên cứu có tiềm năng ứng dụng cao

và phù hợp với điều kiện nghiên cứu tại Việt Nam.

3. Nghiên cứu thiết kế và mô phỏng vật liệu biến hóa hấp thụ sóng điện từ dải rộng

trên vùng tần số THz dựa trên nguyên lý tương tác trường gần.

4. Nghiên cứu chế tạo cảm biến không phá hủy các phân tử sinh học cũng như ứng

dụng trong công nghiệp trên cơ sở vật liệu biến hóa, dựa trên kết quả bước đầu đã

trình bày trong chương 5.

Page 107: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

106

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ CỦA LUẬN ÁN

Các bài báo thuộc danh mục tạp chí ISI

1. Manh Cuong Tran, Dinh Hai Le, Van Hai Pham, Hoang Tung Do, Dac Tuyen

Le, Hong Luu Dang, and Dinh Lam Vu, Controlled Defect Based Ultra Broadband

Full-sized Metamaterial Absorber, Scientific Reports 8, 9523 (2018).

2. Tung S. Bui, Thang D. Dao, Luu H. Dang, Lam D. Vu, Akihiko Ohi, Toshihide

Nabatame, YoungPak Lee, Tadaaki Nagao, and Chung V. Hoang, Metamaterial-

enhanced vibrational absorption spectroscopy for the detection of protein molecules,

Scientific Reports 6, 32123 (2016).

3. Dang Hong Luu, Bui Son Tung, Bui Xuan Khuyen, Le Dac Tuyen and Vu Dinh

Lam, Multi-band absorption induced by near-field coupling and defects in

metamaterial, Optik - International Journal for Light and Electron Optics 156, 811-

816 (2018).

4. H. L. Dang, V. C. Nguyen, D. H. Le, H. T. Nguyen, M. C. Tran, D. T. Le, and

D. L. Vu, Broadband metamaterial perfect absorber obtained by coupling effect,

Journal of Nonlinear Optical Physics and Materials, 26(3), 1750036 (2017).

Các bài báo thuộc danh mục tạp chí Scopus

5. H. L. Dang, H. T. Nguyen, V. D. Nguyen, S. T. Bui, D. T. Le, Q. M. Ngo, and D.

L. Vu, Cavity induced perfect absorption in metamaterials, Advances in Natural

Sciences: Nanoscience and Nanotechnology 7(1), 015015 (2016).

6. Dang Hong Luu, Nguyen Van Dung, Pham Hai, Trinh Thi Giang, Vu Dinh Lam,

Switchable and tunable metamaterial absorber in THz frequencies, Journal of

Science: Advanced Materials and Devices 1, 65-68 (2016).

Các bài báo kỷ yếu hội nghị

7. Dang Hong Luu, Trinh Thi Giang, Nguyen Van Cuong, Le Dinh Hai, Le Dac

Tuyen, and Vu Dinh Lam, Optically manipulated metamaterial absorber in THz

frequencies, Proceeding of the 8th International Workshop on Advanced Materials

Science and Nanotechnology (IWAMSN-2016), 209-213 (2016).

Page 108: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

107

8. Dang Hong Luu, Pham The Linh, Nguyen Van Cuong, Tran Manh Cuong, Le

Dac Tuyen, Vu Dinh Lam, Visible metamaterial absorber with hexagonal structutre,

Tuyển tập hội nghị Vật lý chất rắn và Khoa học vật liệu toàn quốc lần thứ 7 (SPMS

2017), 68-71 (2017).

9. Trần Mạnh Cường, Lê Đình Hải, Đặng Hồng Lưu, Lê Đắc Tuyên, Vũ Đình Lãm,

Ultra broadband and polarization-insensitive metamaterial THz absorber full-sized

structure using meta via wall, Tuyển tập hội nghị Vật lý chất rắn và Khoa học vật

liệu toàn quốc lần thứ 7 (SPMS 2017), 408-411 (2017).

10. Đặng Hồng Lưu, Bùi Sơn Tùng, Trịnh Thị Giang, Phạm Thế Linh, Nguyễn Văn

Cường, Trần Mạnh Cường, Bùi Xuân Khuyến, Lê Đắc Tuyên, Vũ Đình Lãm, Vật liệu

biến hóa hấp thụ sóng điện từ dựa trên hiệu ứng trong suốt cảm ứng điện từ, Tuyển

tập hội nghị Vật lý chất rắn và Khoa học vật liệu toàn quốc lần thứ 7 (SPMS 2017),

38-41 (2017).

Page 109: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

108

TÀI LIỆU THAM KHẢO

[1] Phạm Thị Trang, “Nghiên cứu khả điều khiển tần số và biên độ cộng hưởng của

vật liệu biến hóa (metamaterial)”, Luận án Tiến sĩ, Học viện Khoa học và Công

nghệ (2017).

[2] Nguyễn Thị Hiền, “Nghiên cứu ảnh hưởng của các tham số cấu trúc lên dải tần

làm việc của vật liệu meta có chiết suất âm”, Luận án Tiến sĩ, Học viện Khoa

học và Công nghệ (2016).

[3] Đỗ Thành Việt, “Nghiên cứu chế tạo và tính chất hấp thụ tuyệt đối sóng viba

của vật liệu meta (metamaterials)”, Luận án Tiến sĩ, Trường Đại học Bách khoa

Hà Nội (2015).

[4] V. G. Veselago, “The Electrodynamics of Substance with Simultaneously

Negative Values of ε and μ”, Sov. Physi. Usp. 10, 509 (1968).

[5] J. B. Pendry, A. J. Holden, W. J. Steward, and I. Youngs, "Extremely Low

Frequency Plasmons in Metallic Mesostructures", Phys. Rev. Lett. 76, 4773

(1996).

[6] J. Pendry, A. Holden, D. Robbins, and W. Stewart, “Magnetism from conductors

and enhanced nonlinear phenomena”, Trans. Microw. Theory Tech 47, 2075

(1999).

[7] D. Smith, W. J. Padilla, D. Vier, S. C. Nemat-Nasser, and S. Schultz,

“Composite medium with simultaneously negative permeability and

permittivity”, Phys. Rev. Lett. 84, 4184 (2000).

[8] N. Fang, H. Lee, C. Sun, and X. Zhang, “Sub–diffraction-limited optical imaging

with a silver superlens”, Science 308, 534–537 (2005).

[9] J. B. Pendry, D. Schurig, D. R. Smith, “Controlling electromagnetic fields,”,

Science 312, 1780 (2006).

[10] J. Bonache, I. Gil, J. Garcia-Garcia, and F. Martin, "Novel microstrip bandpass

filters based on complementary split-ring resonators", IEEE Trans. Mi-cro.

Theory Tech. 54, 265 (2006).

[11] H. J. Lee, and J. G. Yook, "Biosensing using split-ring resonators at mi-

crowave regime", Appl. Phys. Lett. 92, 254103 (2008).

[12] K. George, X. Aggelos, S. Alexandros, M. Vamvakaki, M. Farsari, M.

Kafesaki, C. M. Soukoulis, and E. N. Economou, "Three-Dimensional Infrared

Page 110: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

109

Metamaterial with Asymmetric Transmission", ACS Photonics, 2, 287 (2015).

[13] L. Parke, I. R. Hooper, E. Edwards, N. Cole, I. J. Youngs, A. P. Hibbins and J.

R. Sambles, “Independently controlling permittivity and diamagnetism in

broadband, low-loss, isotropic metamaterials at GHz frequencies”, Appl. Phys.

Lett. 106, 101908 (2015).

[14] D. Shrekenhamer, W. C. Chen, and W. J. Padilla, “Liquid Crystal Tunable

Metamaterial Absorber”, Phys. Rev. Lett. 110, 177403 (2013).

[15] R. A. Shelby, D. R. Smith, S. C. Nemat-Nasser, and S. Schultz, “Microwave

transmission through a two-dimensional, isotropic, left-handed metamaterial”,

Appl. Phys. Lett. 78, 489 (2001).

[16] M. Johnson, A. Bily, and N. Kundtz, “Predictive Modeling of Far-Field

Pattern of a Metamaterial Antenna”, IEEE 978-1-4799-3452-2/14, 352 (2014).

[17] X. Zhao, K. Fan, J. Zhang, H. R. Seren, G. D. Metcalfe, M. Wraback, R. D.

Averitt, X. Zhang, “Optically tunable metamaterial perfect absorber on highly

flexible substrate”, Sens. Actuator A-Phys. 231, 74 (2015).

[18] T. Deng, R. Huang, M.-C. Tang, and P. K. Tan, “Tunable reflector with active

magnetic metamaterials”, Opt. Express 22, 6287 (2014).

[19] S. A. Ramakrishna, T. M. Grzegorczyk, “Physics and Applications of Negative

refractive index Materials”, Taylor & Francis Group, LLC (2009).

[20] A. Ourir and H. H. Ouslimani, “Negative refractive index in symmetric cut-

wire pair metamaterial”, Appl. Phys. Lett. 98, 113505 (2011).

[21] S. N. Burokur, A. Sellier, B. Kanté, and A. Lustrac, “Symmetry breaking in

metallic cut wire pairs metamaterials for negative refractive index”, Appl.

Phys. Lett. 94, 201111 (2009).

[22] N. T. Tung, B. S. Tung, E. Janssens, P. Lievens, and V. D. Lam, “Broadband

negative permeability using hybridized metamaterials: Characterization,

multiple hybridization, and terahertz response”, J. Appl. Phys. 116, 083104

(2014).

[23] B. Kanté, S. N. Burokur, A. Sellier, A. Lustrac de, and J. M. Lourtioz,

"Controlling plasmon hybridization for negative refraction metamaterials",

Phys. Rev. B 79, 075121 (2009).

[24] F. M. Wang, H. Liu, T. Li, S. N. Zhu, and X. Zhang, “Omnidirectional negative

Page 111: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

110

refraction with wide bandwidth introduced by magnetic coupling in a tri-rod

structure”, Phys. Rev. B 76, 075110 (2007).

[25] N. H. Shen, L. Zhang, T. Koschny, B. Dastmalchi, M. Kafesaki, and C.M.

Soukoulis, “Discontinuous design of negative index metamaterials based on

mode hybridization”, Appl. Phys. Lett. 101, 081913(2012).

[26] S. Zhang, W. Fan, N. Panoiu, K. J. Malloy, R. M. Osgood, and S. R. J. Bruech,

“Experimental Demonstration of Near-Infrared Negative-Index

Metamaterials”, Phys. Rev. Lett. 95, 137404 (2005).

[27] A. C. Atre, A. García-Etxarri, H. Alaeian, and J. A. Dionne, “A broadband

negative index metamaterial at optical frequencies”, Adv. Optical Mater. 1, 327

(2013).

[28] R. W. Ziolkowski, "Pulsed and CWGaussian beam interactions with dou-ble

negative metamaterial slabs", Opt. Express 11, 662 (2003).

[29] J. Chen, Y. Wang, B. Jia, T. Geng, X. Li, L. Feng, W. Qian, B. Liang, X. Zhang,

and M. Gu, “Observation of the inverse Doppler effect in negative-index

materials at optical frequencies”, Nat. Photonics 5, 239 (2011).

[30] Z. Y. Duan, “Research progress in reversed Cherenkov radiation in double-

negative Metamaterials”, Progress In Electromagnetics Research, PIER 90, 75

(2009).

[31] J. B. Pendry, “Negative refraction makes a perfect lens”, Phys. Rev. Lett. 85,

3966 (2000).

[32] D. Schurig, J. J. Mock, B. J. Justice, S. A. Cummer, J. B. Pendry, A. F. Starr,

and D. R. Smith, “Metamaterial electromagnetic cloak at microwave

frequencies”, Science 314, 977 (2006).

[33] T. Driscoll, H. T. Kim, B. G. Chae, B. J. Kim, Y. W. Lee, N. M. Jokerst, S.

Palit, D. R. Smith, M. Di Ventra, and D. N. Basov, “Memory metamaterials”,

Science 325, 1518 (2009).

[34] M. S. Jang and H. Atwater, “Plasmonic rainbow trapping structures for light

localization and spectrum splitting”, Phys. Rev. Lett. 107, 207401 (2011).

[35] C. Wu, A. B. Khanikaev, and G. Shvets, “Broadband slow light metamaterial

based on a double-continuum Fano resonance”, Phys. Rev. Lett. 106, 107403

(2011).

Page 112: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

111

[36] N. Landy, S. Sajuyigbe, J. Mock, D. Smith, W. Padilla, “Perfect metamaterial

absorber”, Phys. Rev. Lett.100, 207402 (2008).

[37] J. M. Hao, L. Zhou, and M. Qiu, “Nearly total absorption of light and heat

generation by plasmonic metamaterials”, Phys. Rev. B 83 (16), 12 (2011).

[38] D. N. Woolf, E. A. Kadlec, D. Bethke, A. D. Grine, J. J. Nogan, J. G. Cederberg,

D. B. Burckel, T. S. Luk, E. A. Shaner, and J. M. Hensley, “High-efficiency

thermophotovoltaic energy conversion enabled by a metamaterial selective

emitter”, Optica 5, 213 (2018).

[39] W. Wang, K. Wang, Z. Yang et al., “Experimental demonstration of an

ultraflexible metamaterial absorber and its application in sensing”, J. Phys. D:

Appl. Phys. 50, 135108 (2017).

[40] B. S. Tung, B. X. Khuyen, Y. J. Yoo, J. Y. Rhee, K. W. Kim, V. D. Lam, and

Y. P. Lee, “Reversibly-propagational metamaterial absorber for sensing

application”, Mod. Phys. Lett. B 32, 1850044 (2018).

[41] F. Fitzek, R. H. Rasshofer, E. M. Biebl. “Metamaterial matching of

highpermittivity coatings for 79 GHz radar sensors”. In: Proceedings of 2010

European Microwave Conference (EuMC). London: Horizon House

Publications Ltd., 1401–1404 (2010).

[42] C. Sabah, F. Dincer, M. Karaaslan, E. Unal, O. Akgol, E. Demirel, “Perfect

metamaterial absorber with polarization and incident angle independencies

based on ring and cross-wire resonators for shielding and a sensor

application”, Opt. Comm. 322, 137 (2014).

[43] W. S. Lee, H. L. Lee, K. S. Oh, and J. W. Yu, “Metamaterial metal-based

bolometers”, Appl. Phys. Lett. 100, 5 (2012).

[44] W. S. Lee, H. L. Lee, K. S. Oh, and J. W. Yu, “Uniform magnetic field

distribution of a spatially structured resonant coil for wireless power transfer”

Appl. Phys. Lett. 100 214105 (2012).

[45] J. D. Jackson, “Classical Electrodynamics”, 3 rd. John Wiley & Sons, New

York, 1999.

[46] R. S. Anantha and T. M. Grzegorczyk, “Physics and Applications of Negative

Refractive Index Materials Physics and Applications of Negative Refractive

Index Materials”. CRC Press, New York, 2009.

Page 113: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

112

[47] L. D. Landau, E. M. Lifshitz, and L. P. Pitaevskiii, “Electrodynamics of

Continuous Media”. Pergamon, New York, 1984.

[48] J. Sucher, “Magnetic dipole transitions in atomic and particle physics: ions

and psions,” Rep. Prog. Phys. 41, 1781 (1978).

[49] J. Garnett, “Colours in metal glasses and in metallic films”, Phil. Trans. R Soc.

Lond. 203, 636(1904).

[50] Y. Wu, J. Li, Z. Q. Zhang, C. T. Chan, “Effective medium theory for

magnetodielectric composites: beyond the long-wavelength limit”, Phys. Rev.

B. 74, 085111 (2006).

[51] B. A. Slovick, Z. G. Yu, S. Krishnamurthy, “Generalized effective-medium

theory formetamaterials”, Phys. Rev. B. 89, 155118 (2014).

[52] S. Yagitani, K. Katsuda, M. Nojima, Y. Yoshimura, and H. Sugiura, “Imaging

radio-frequency power distributions by an EBG absorber”, IEICE Trans.

Commun. E94-B, 2306 (2011).

[53] Y. Zhang, Junming Zhao, Jie Cao, and B. Mao, “Microwave Metamaterial

Absorber for Non-Destructive Sensing Applications of Grain”, Sensors 18,

1912 (2018).

[54] B. S. Tung, B. X. Khuyen, N. V. Dung, V. D. Lam, Y. H. Kim, H. Cheong, and

Y. P. Lee, “Multi-band near-perfect absorption via the resonance excitation of

dark meta-molecules”, Opt. Commun. 356, 362 (2015).

[55] N. V. Dung, B. S. Tung, B. X. Khuyen, Y. J. Yoo, Y. J. Kim, J. Y. Rhee, V. D.

Lam, and Y. P. Lee, “Simple metamaterial structure enabling triple-band

perfect absorber”, J. Phys. D: Appl. Phys. 48, 375103 (2015).

[56] Y. J. Kim, J. S. Hwang, Y. J. Yoo, B. X. Khuyen, X. Chen, and Y. P. Lee,

"Triple-band metamaterial absorber based on single resonator", Curr. Appl.

Phys. 17, 1260 (2017).

[57] Y. J. Kim, J. S. Hwang, Y. J. Yoo, B. X. Khuyen, J. Y. Rhee, X. Chen, and Y.

P. Lee, “Ultrathin microwave metamaterial absorber utilizing embedded

resistors”, J. Phys. D: Appl. Phys. 50, 405110 (2017).

[58] B. S. Tung, B. X. Khuyen, Y. J. Kim, V. D. Lam, K. W. Kim, and Y. P. Lee,

“Polarization-independent, wide-incident angle and dual-band perfect

absorption, based on near-field coupling in a symmetric metamaterial”, Sci.

Page 114: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

113

Rep. 7, 11507 (2017).

[59] H. B. Xu, S. W. Bie, Y. S. Xu, W. Yuan, Q. Chen and J. J. Jiang, “Broad

bandwidth of thin composite radar absorbing structures embedded with

frequency selective surfaces”, Compos. A 80, 111 (2016).

[60] W. Wang, Y. Qu, K. Du, S. Bai, J. Tian, M. Pan, H. Ye, M. Qiu and Q. Li,

“Broadband optical absorption based on single-sized metal-dielectric-metal

plasmonic nanostructures with high-ε″ metals”, Appl. Phys. Lett. 110, 101101

(2017).

[61] S. Jacob, D. Guangwu, Z. Xiaoguang and R. D. Averitt, “Terahertz

metamaterial perfect absorber with continuously tunable air spacer layer”,

Appl. Phys. Lett. 113 061113 (2018).

[62] Y. Zhang, J. Duan, B. Zhang, W. Zhang and W. Wang, “A flexible

metamaterial absorber with four bands and two resonators”, J. Alloys Compd.

705 262 (2017).

[63] D. Hasan, P. Pitchappa, J. Wang, T. Wang, B. Yang, C. P. Ho, and C. Lee,

“Novel CMOS-compatible Mo–AlN–Mo platform for metamaterial-based mid-

IR absorber”, ACS Photonics 4, 302 (2017).

[64] M. Tonouchi, “Cutting-edge terahertz technology,” Nat. Photonics 1, 97

(2007).

[65] S. Borri, P. Patimisco, A. Sampaolo, H. E. Beere, D. A. Ritchie, M. S.

Vitiello, G. Scamarcio, and V. Spagnolo, “Terahertz quartz enhanced photo-

acoustic sensor,” Appl. Phys. Lett. 103, 021105 (2013).

[66] H. Tao, W. J. Padilla, X. Zhang, and R. D. Averitt, “Recent progress in

electromagnetic metamaterial devices for Terahertz applications,” IEEE J. Sel.

Top. Quantum Electron. 17, 92 (2011).

[67] G. P. Williams, “Filling the thz gap – high power sources and applications”,

Rep. Progr. Phys. 69, 301 (2006).

[68] H. Tao, N. I. Landy, C. M. Bingham, X. Zhang, R. D. Averitt, W. J. Padilla,

“A metamaterial absorber for the terahertz regime: design, fabrication and

characterization”, Opt. Express 16, 7181 (2008).

[69] G. Duan, J. Schalch, X. Zhao, J. Zhang, R. D. Averitt, and X. Zhang,

“Identifying the perfect absorption of metamaterial absorbers”. Phys. Rev. B,

Page 115: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

114

97(3), 035128 (2018).

[70] A. K. Azad, A. J. Taylor, E. Smirnova, and J. F. O’Hara, “Characterization

and analysis of terahertz metamaterials based on rectangular split-ring

resonators”, Appl. Phys. Lett. 92, 011119 (2008).

[71] S. E. Harris, J.E. Field, A. Imamoglu, “Nonlinear optical processes using

electromagnetically induced transparency”, Phys. Rev. Lett. 64, 1107–1110

(1990).

[72] S. E. Harris, “Electromagnetically Induced Transparency”, Phys. Today 50,

36–42 (1997).

[73] P. Mandel, “Electromagnetically Induced Transparency: Answering a

Question of Romain”, Hyperfine Interact. 135, 223–231 (2001).

[74] M. Fleischhauer, A. Imamoglu, J.P. Marangos, “Electromagnetically induced

transparency: Optics in coherent media”, Rev. Mod. Phys. 77, 633–673 (2005).

[75] L.V. Hau, S.E. Harris, Z. Dutton, C.H. Benroozi, “Light speed reduction to 17

metres per second in an ultracold atomic gas”, Nature 397, 594–598 (1999).

[76] M. Fleischhauer, M.D. Lukin, “Dark-State Polaritons in Electromagnetically

Induced Transparency”, Phys. Rev. Lett. 84, 5094–5097 (2000).

[77] C. Liu, Z. Dutton, C.H. Behroozi, L.V. Hau, “Observation of coherent optical

information storage in an atomic medium using halted light pulses”, Nature

409, 490–493 (2001).

[78] C.L. Garrido-Alzar, M.A.G. Martinez, P. Nussensveig, “Classical analog of

electromagnetically induced transparency”, Am. J. Phys. 70, 37–41 (2002).

[79] V.A. Fedotov, M. Rose, S.L. Prosvirnin, N. Papasimakis, N.I. Zheludev,

“Sharp Trapped-Mode Resonances in Planar Metamaterials with a Broken

Structural Symmetry”, Phy. Rev. Lett. 99, 147401 (2007).

[80] S. Zhang, D.A. Genov, Y. Wang, M. Liu, X. Zhang, “Plasmon-induced

transparency in metamaterials”, Phys. Rev. Lett. 101, 047401 (2008).

[81] W. Cao, R. Singh, C.H. Zhang, J.G. Han, M. Tonouchi, W.L. Zhang,

“Plasmon-induced transparency in metamaterials: Active near field coupling

between bright superconducting and dark metallic mode resonators”, Appl.

Phys. Lett. 103(5), 101106 (2013).

[82] R. Singh, C. Rockstuhl, F. Lederer, and W.L. Zhang, “Coupling between a dark

Page 116: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

115

and a bright eigenmode in a terahertz metamaterial”, Phys. Rev. B 79, 085111

(2009).

[83] D.R. Chowdhury, R. Singh, A.J. Taylor, H.T. Chen, and A.K. Azad, Appl.

Phys. Lett. 102(5), 011122 (2013).

[84] H.-H. Hsiao, C. H. Chu, and D. P. Tsai, “Fundamentals and Applications of

Metasurfaces,” Small Methods 1, 1600064 (2017).

[85] N. I. Zheludev and E. Plum, “Reconfigurable nanomechanical photonic

metamaterials,” Nat. Nanotechnol. 11, 16 (2016).

[86] “3D EM Field Simulation - CST Computer Simulation Technology.” [Online].

Available: http://www.cst.com/. [Accessed: 23-Dec-2012].

[87] “ANSYS HFSS.” [Online]. Available:

http://www.ansys.com/Products/Simulation+Technology/Electromagnetics/Hi

gh Performance+Electronic+Design/ANSYS+HFSS. [Accessed: 23-Dec-

2012].

[88] “Multiphysics Modeling and Simulation Software.” [Online]. Available:

http://www.comsol.com/. [Accessed: 23-Dec-2012].

[89] T. Weiland, “A discretization method for the solution of Maxwell's equations

for six-component fields”, AEÜ 31, 116 (1977).

[90] C. G. Hu, X. Li, Q. Feng, X. N. Chen, and X. G. Luo, “Investigation on the

role of the dielectric loss in Metamaterial absorber,” Opt. Express 18, 6598–

6603 (2010).

[91] J. Zhou, E. N. Economon, T. Koschny, and C. M. Soukoulis, "Unifying

approach to left-handed material design", Opt. Lett. 31, 3620 (2006).

[92] V. D. Lam, J. B. Kim, S. J. Lee, Y. P. Lee, and J. Y. Rhee, “Dependence of the

magnetic-resonance frequency on the cut-wire width of cut-wire pair medium,”

Opt. Express. 15,16651–16656 (2007).

[93] V. D. Lam, J. B. Kim, N. T. Tung, S. J. Lee, Y. P. Lee, and J. Y. Rhee,

“Dependence of the distance between cut-wire-pair layers on resonance

frequencies”, Opt. Express. 16, 5934–5941 (2008).

[94] Y. Q. Pang, Y. J. Zhou, and J. Wang, “Equivalent circuit method analysis of

the influence of frequency selective surface resistance on the frequency

response of metamaterial absorbers”, J. Appl. Phys. 110, 023704 (2011).

Page 117: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

116

[95] X. Chen, T. M. Grzegorczyk, B. I.Wu, J. Pacheco, and J. A. Kong, "Ro-bust

method to retrieve the constitutive effective parameters of metamaterials", Phys.

Rev. E 70, 016608 (2004).

[96] N. I. Landy, C. M. Bingham, T. Tyler, N. Jokerst, D. R. Smith, and W. J.

Padilla, “Design, theory, and measurement of a polarization-insensitive

absorber for terahertz imaging,” Phys. Rev. B 79, 125104 (2009).

[97] H. Tao, C. M. Bingham, A. C. Strikwerda, D. Pilon, D. Shrekenhamer, N. I.

Landy, K. Fan, X. Zhang, W. J. Padilla, and R. D. Averitt, “Highly flexible wide

angle of incidence terahertz metamaterial absorber: Design, fabrication, and

characterization,” Phys. Rev. B 78, 241103 (2008).

[98] Y. Cheng and H. Yang, “Design, simulation, and measurement of metamaterial

absorber,” J. Appl. Phys. 108, 034906 (2010).

[99] N. Liu, M. Mesch, T. Weiss, M. Hentschel, and H. Giessen, “Infrared perfect

absorber and its application as plasmonic sensor”, Nano Lett. 10, 2342–2348

(2010).

[100] Z. H. Jiang, S. Yun, F. Toor, D. H. Werner, and T. S. Mayer, “Conformal

dual-band near-perfectly absorbing mid-infrared metamaterial coating”, ACS

Nano 5, 4641–4647 (2011).

[101] D. T. Viet, Hien, N. T., Tuong, P. V., Minh, N. Q., Trang, P. T., Le, L. N., ...

& Lam, V. D. “Perfect absorber metamaterials: peak, multi-peak and

broadband absorption”, Opt. Commun. 322, 209-213(2014).

[102] N. Van Dung, B. S. Tung, B. X. Khuyen, Y. J. Yoo, Y. J. Kim, J. Y. Rhee,

and Y. P. Lee, “Simple metamaterial structure enabling triple-band perfect

absorber”, Journal of Physics D: Applied Physics, 48(37), 375103 (2015).

[103] B. X. Khuyen, B. S. Tung, Y. J. Yoo, Y. J. Kim, V. D. Lam, J. G. Yang and

Y. P. Lee, “Ultrathin metamaterial-based perfect absorbers for VHF and THz

bands”, Curr. Appl. Phys. 16, 1009 (2016).

[104] Y. J. Kim, J. S. Hwang, B. X. Khuyen, B. S. Tung, K. W. Kim, J. Y. Rhee,

L.-Y. Chen, and Y. P. Lee, “Flexible ultrathin metamaterial absorber for wide

frequency band, based on conductive fibers”, Sci. Tech. Adv. Mater. 19, 711

(2018).

[105] S. Liu, H. Chen and T. J. Cui, “A broadband terahertz absorber using multi-

Page 118: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

117

layer stacked bars”, Appl. Phys. Lett. 106, 151601 (2015).

[106] B. X. Khuyen, B. S. Tung, Y. J. Kim, J. S. Hwang, K. W. Kim, J. Y. Rhee, V.

D. Lam, Y. H. Kim and Y. P. Lee, “Ultra-subwavelength thickness for

dual/triple-band metamaterial absorber at very low frequency”, Sci. Rep. 8,

11632 (2018).

[107] Y. Xie, X. Fan, Y. Chen, J. D. Wilson, R. N. Simons and J. Q. Xiao, “A

subwavelength resolution microwave/6.3 GHz camera based on a metamaterial

absorber”, Sci. Rep. 7, 40490 (2017).

[108] N. T. Tung, J. W. Park, Y. P. Lee, V. D. Lam, W. H. Jang, “Detailed

numerical study of cut-wire pair structures”, J. Korean Phys. Soc. 56(4), 1291-

1297 (2010).

[109] D. Pozar, “Microwave Engineering 4th edition”, Wiley, New York, p.284

(2012).

[110] H. Tao, Landy, N. I., Bingham, C. M., Zhang, X., Averitt, R. D., & Padilla,

W. J., “A metamaterial absorber for the terahertz regime: Design, fabrication

and characterization”, Opt. Express 16(10), 7181-7188 (2008).

[111] Wen, Q. Y., Zhang, H. W., Xie, Y. S., Yang, Q. H., & Liu, Y. L., “Dual band

terahertz metamaterial absorber: Design, fabrication, and

characterization”, Appl. Phys. Lett. 95(24), 241111 (2009).

[112] Y. Zhang, Feng, Y., Zhu, B., Zhao, J., and T. Jiang, “Graphene based tunable

metamaterial absorber and polarization modulation in terahertz

frequency”, Opt. Express, 22(19), 22743-22752 (2014).

[113] B. X. Wang, Wang, L. L., Wang, G. Z., Huang, W. Q., Li, X. F., and X. Zhai,

“Frequency continuous tunable terahertz metamaterial absorber”, J. Light.

Technol. 32(6), 1183-1189 (2014).

[114] X. Zhao, K. Fan, J. Zhang, H. R. Seren, G. D. Metcalfe, M. Wraback, R. D.

Averitt, X. Zhang, “Optically tunable metamaterial perfect absorber on highly

flexible substrate”, Sens. Actuator A-Phys. 231, 74 (2015).

[115] M. Maragkou, “Thermally tunable”, Nat. Mater. 14, 463(2015).

[116] H. T. Chen, W.J. Padilla, J.M.O. Zide, A.C. Gossard, A.J. Taylor, R.D.

Averitt, “Active terahertz metamaterial devices”, Nature 444, 597 (2006).

[117] T. Deng, R. Huang, M.-C. Tang, and P. K. Tan, “Tunable reflector with active

Page 119: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

118

magnetic metamaterials”, Opt. Express 22, 6287 (2014)

[118] H. T. Chen, O'hara, J. F., Azad, A. K., Taylor, A. J., Averitt, R. D.,

Shrekenhamer, D. B., and W. J. Padilla, “Experimental demonstration of

frequency-agile terahertz metamaterials”, Nat. Photonics 2(5), 295-298

(2008).

[119] B. Zhang, and M. Kahrizi, “High-temperature resistance fiber Bragg grating

temperature sensor fabrication”, IEEE Sens. J. 7(4), 586-591(2007).

[120] H. Chiriac, M. Tibu, Moga, A. E., & Herea, D. D. “Magnetic GMI sensor for

detection of biomolecules”, J. Magn. Magn. Mater. 293(1), 671-676 (2005).

[121] P. W. Barone, Baik, S., Heller, D. A., and M. S. Strano, “Near-infrared optical

sensors based on single-walled carbon nanotubes”, Nat. Mater. 4(1), 86

(2005).

[122] H. Yoshida, Ogawa, Y., Kawai, Y., Hayashi, S., Hayashi, A., Otani, C., and

K. Kawase, “Terahertz sensing method for protein detection using a thin

metallic mesh”, Appl. Phys. Lett. 91(25), 253901 (2007).

[123] P. Rapp, Mesch, M., Giessen, H., & Tarín, C., “Regression methods for

ophthalmic glucose sensing using metamaterials”, J. Elec. Comp. Eng. 2011, 5

(2011).

[124] F. Alves, D. Grbovic, B. Kearney, N. V. Lavrik, and G. Karunasiri, "Bi-

material terahertz sensors using metamaterial structures", Opt. Express 21,

13256-13271 (2013).

[125] L. Cong, Tan, S., Yahiaoui, R., Yan, F., Zhang, W., and Singh, R,

“Experimental demonstration of ultrasensitive sensing with terahertz

metamaterial absorbers: A comparison with the metasurfaces”, Appl. Phys.

Lett., 106(3), 031107 (2015).

[126] Ebrahimi, A., Withayachumnankul, W., Al-Sarawi, S., & Abbott, D. “High-

sensitivity metamaterial-inspired sensor for microfluidic dielectric

characterization”, IEEE Sens. J. 14(5), 1345-1351 (2014).

[127] Rawat, V., Dhobale, S., & Kale, S. N., “Ultra-fast selective sensing of ethanol

and petrol using microwave-range metamaterial complementary split-ring

resonators”, J. Appl. Phys. 116(16), 164106 (2014).

[128] A. V. Kildishev, Boltasseva, A., and V. M. Shalaev, “Planar photonics with

Page 120: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

119

metasurfaces”, Science 339(6125), 1232009 (2013).

[129] Y. Ma, H. W. Zhang, Y. Li, Y. Wang, and W. Lai “Terahertz sensing

application by using fractal geometry of ring resonators” Prog. Electromagn.

Res. 138, 407–419 (2013).

[130] L. Xie, W. Gao, J, Shu, Y. Ying, and J. Kono, “Extraordinary sensitivity

enhancement by metasurfaces in terahertz detection of antibiotics”, Sci. Rep.

5, 8671 (2015).

[131] H. Yoneyama, M. Yamashita, S. Kasai, K. Kawase, R. Ueno, H. Ito, and T.

Ouchi, “Terahertz spectroscopy of native-conformation and thermally

denatured bovine serum albumin (BSA)”, Phys. Med. Biol. 53, 3543 (2008).

[132] J. Nishizawa, “Development of THz wave oscillation and its application to

molecular sciences”, Proc. Jpn. Acad., Ser. B 80, 74–81 (2004).

[133] J. R. Lakowicz, C. D. Geddes, I. Gryczynski, J. Malicka, Z. Gryczynski,

K. Aslan, J. Lukomska, E. Matveeva, J. Zhang, R. Badugu, and J. Huang,

“Advances in surface-enhanced fluorescence”, J. Fluorescence 14, 425–441

(2004).

[134] G. Han, D. Weber, F. Neubrech, I. Yamada, M. Mitome, Y. Bando, A

Pucci, and T. Nagao, “Infrared spectroscopic and electron microscopic

characterization of gold nanogap structure fabricated by focused ion beam”.

Nanotechnology 22, 275202 (2011).

[135] F. Neubrech, D. Weber, J. Katzmann, C. Huck, A. Toma, E. D. Fabrizio, A.

Pucci, and T. Härtling, “Infrared optical properties of nanoantenna dimers with

photochemically narrowed gaps in the 5nm regime”. ACS Nano 6, 7326–7332

(2012).

[136] F. Neubrech, A. Pucci, T. W. Cornelius, S. Karim, A. García-Etxarri, and J.

Aizpurua, “Resonant plasmonic and vibrational coupling in a tailored

nanoantenna for infrared detection”, Phys. Rev. Lett. 101, 157403 (2008).

[137] C. V. Hoang, M. Oyama, O. Saito, M. Aono, and T. Nagao, “Monitoring the

presence of ionic mercury in environmental water by plasmon-enhanced

infrared spectroscopy”, Sci. Rep. 3, 1175 (2013).

[138] C. Wu, A. B. Khanikaev, R. Adato, N. Arju, A. A. Yanik, H. Altug, and G.

Shvets,“Fano-resonant asymmetric metamaterials for ultrasensitive

Page 121: Đặng Hồng Lưu NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU BIẾN HA …gust.edu.vn/media/26/uftai-ve-tai-day26616.pdf · 3.1.2. Ảnh hưởng của tham số cấu trúc lên tính chất hấp

120

spectroscopy and identifcation of molecular monolayers”, Nat. Mater. 11, 69–

75 (2011).

[139] A. Ishikawa and T. Tanaka, “Metamaterial absorbers for infrared detection

of molecular self-assembled monolayers”, Sci. Rep. 5, 12570 (2015).

[140] R. Taubert, M. Hentschel, J. Kastel, and Harald Giessen, “Classical Analog

of Electromagnetically Induced Absorption in Plasmonics”, Nano Lett. 12,

1367 (2012).

[141] S. Song, F. Sun, Q. Chen, and Y. Zhang, “Narrow-linewidth and high-

transmission terahertz bandpass filtering by metallic gratings”, IEEE Trans.

Terahertz Sci. Technol. 5 (1) 131–136 (2015).

[142] Y. Sun, H. Chen, X. Li, and Z. Hong, “Electromagnetically induced

transparency in planar metamaterials based on guided mode resonance”, Opt.

Commun. 392 (Suppl. C) 142–146 (2017).

[143] H. Chen, J. Liu, and Z. Hong, “Guided mode resonance with extremely high

q-factors in terahertz metamaterials”, Opt. Commun. 383 (Supplement C)

508–512 (2017).

[144] Z. Yu, H. Che, J. Liu, X. Jing, X. Li, Z. Hong, “Guided mode resonance in

planar metamaterials consisting oftwo ring resonators with different sizes,

Chin”, Phys. B 26 (7) 077804 (2017).

[145] F. Falcone, T. Lopetegi, M. A. G. Laso, J. D. Baena, J. Bonache, M. Beruete,

R. Marques, F. Martin, and M. Sorolla, “Babinet Principle Applied to the

Design of Metasurfaces and Metamaterials”, Phys. Rev. Lett. 93, 197401

(2004).