Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le ...
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Submitted on 12 Jan 2012
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Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission parle confinement
Agnès Maître
To cite this version:Agnès Maître. Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement. Master. 2011.�sfo-00659498�
Nanostructures, nanosources:contrôle de l’émission par le confinementp
Institut des NanoSciences de Paris
Université Pierre et Marie Curie
G h t i t ti tiMembres permanents :
Groupe « nanophotonique et optique quantique »
Paul Benalloul, Laurent Coolen, Willy Daney de MarcillacJean-Marc Frigerio, Agnès Maître, Catherine Schwob
Etudiants en thèse:Etudiants en thèse:
Amaury Avoine, Cherif Belacel (INSP/LPN), Hugo Frederich, Phan Ngoc Hong,
Post-doc : Ikbel Mallek
Anciens membres: Carlos Barthou, Céline Vion, Julien Laverdant
Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement
•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnS
•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or
•Cristal plasmonique
•Antenne patch
sources de photons uniques
Photodiode à avalancheÉmission de photons uniques:
Système à 2 niveauxClick
Nanocristaux de CdSe/ZnSB. Lounis et al., Chem. Phys. Lett. 329, 399 (2000) P. Michler et al., Nature 406, 968 (2000)
Optimisation de sources de photons uniques pour l’ information quantique1 photon =1 information quantique
• Flux d’information (temps de vie flux )
•Augmentation de la collection directivité de l’emission
•contrôle de la polarisationcontrôle de la polarisation
« Boîtes quantiques » colloïdalesNanocristaux de CdSe/ZnS
(R:3,5nm 1000 atomes)Cœur de CdSe, coquille de ZnS
Absorption, emissionNanocristaux de CdSe/ZnS
synthèse chimiqueTempérature ambiante
Emission dans le visibleL d i (20 )
pFaible photoblanchiment
Largeur de raie (20nm)
Caracterisation d’émetteurs à l’échelle collective et individuelle
Solution: échelle collective Forte dilution: échelle individuelle
Qdots©
Propriétés moyennées
-scintillement-Efficacité quantiqueOrientation des émetteurs: Analyse de la polarisationPropriétés moyennées
Rendement quantique-Orientation des émetteurs: Analyse de la polarisation
Couplage avec une nanostructure
Contrôle de l’émission des photons uniquesTemps de vie (τ=1/Γ) (1/taux de déclin)
Taux de déclin Γ
Temps de vie (τ=1/Γ) (1/taux de déclin)Typiquement 20 ns
Excitation pulsée-
Taux de déclin ΓHistogramme des délais
Excitation pulsée
Couplage à des structures photoniques
temps
polarisationdirectiontaux de déclin Γ plus rapidetaux de déclin Γ plus rapide
Excitation pulsée
Équivalent à un double dipôle dégénéré rayonnant
Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement
•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnS
•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or
•Cristal plasmonique
•Antenne patch
Nanocristaux près d’une surface d’orMaximisation du nombre de photons detectésp
n=1.5, d=60nm
échantillon
PMMA
Reference
,
SiliceCouche épaisse d’or(200nm)
PMMAd (20-300nm)
Milieu homogène (n=1,47)
Nanocristaux proches d’une interface d’or dans un milieu diélectrique (n=1.47 )
( )verre
( , ) q ( )
L’é i i t difié l’ i tL’émission est modifiée par l’environnement
DynamiqueEmission radiative Diagramme d’émission
C. Vion et al., Opt. Express 18, 7440 (2010)
Nanocristaux près d’une surface d’or
…en excitation impulsionnelle :
de d
éclin
Tem
ps dd
Le temps de vie diminue avec d la dynamique de l’émission est augmentée
La densité locale d’états (LDOS) est modifiée par l’environnementLa densité locale d états (LDOS) est modifiée par l environnement
Couplage de l’émission aux plasmons de surface
Plasmons de surface (SPP)E - - - + + + - - - + + + - - -Oscillation collective d’électrons à la surface du métal
HyÉpaisseur de peau
métal kSPP>k0=n ω /cmétal
kémission du dipôle
diélectrique
•En champ lointain•En champ proche, k>kpropagatif pas de rayonnement possible
k//= n ω sin θ /c θNanocristal k//
k0
Proche d’une interface d’orCouplage du champ proche du nanocristal aux plasmons de surface SPP
θ
p SPPPolarisation P uniquement
Modification de la LDOS
Diagramme de rayonnementbj tif
•En milieu diélectrique homogène infiniobjectif
•En milieu diélectrique homogène semi-infini
objectif
Collection faible
•A proximité d’une surface d’or
objectif
p
Interférences Collection importante
Contrôle de l’émission d’émetteurs uniques
sous excitation continue (lampe UV)80 nm
Intensité mesurée x3
Déclin de fluorescence
Redirection (effet miroir)
Meilleure ll i
Accéleration de l’émission
Due au
SPP non radiatifs
k k>objectif
collection de la lumière.
Meilleure
Due au couplage SPP.Plus de photon/sec.
SPP photonk k>SPP restent confinés sur l’or
objectifMeilleure excitation.
+ Gain ~ Négligeable
confinés sur l or
- Pertes
Surface structurée
…mais pertes vers les modes de plasmon :Augmentation de l’ émission détectée …
Source plus efficace?
Est-ce possible de récupérer les plasmons de surface qui ont été émis ?
surface métallique nanostructurée
P Sθ
Réémission possible du SPP par un réseau
k0P, S
SPP
θNanocristal 0
k//k
Gθ
/ /SPPk k G= +r r r
Condition de couplage
λ λθ PP, SNanocristal
kSPP/ /SPP
Pas de rayonnement du plasmon
SPP
PP, SNanocristal
Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement
•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnS
•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or
•Cristal plasmonique
•Antenne patch
Cristal photonique: Opales•Cristal photonique: Opales •artificielle (billes de silice)
0° 15°
©INSP30° 45°
microscopiquemacroscopique
•Naturelle
F d i h t l ti 19 24424 (11)
Évaporation d’une couche d’or sur une opale (réseau 2D)
•Cristal plasmoniqueMEB
Frederich et al, optics express, 19, 24424 (11)
DAu1 μm
AFM
opaleD = 400 nmEpaisseur d’or : entre 150 et 500 nm
microscopiquePhotographies à différents angles
Bon ordre sur 100 μm environ
macroscopique« CNRS Photothèque / Cyril FRESILLON »
μ
Excitation des plasmons de surfaceCluster de nanocristauxCluster de nanocristaux
θ θ
660
680
)580
600
620
640
660
P w
avel
engt
h (n
m
/ /SPPk k G= +r r r
0.2 0.4 0.6 0.8 1500
520
540
560Co
uple
d SP
P
sin(θ)
…couplage aux plasmons de surface
sin(θ)
700
Couplage nanocristaux – plasmons de surfaceRelation de dispersion•Cristal « nu »
560
580
600
620
640
660
680
Spacer en silice (50nm)Au
Opale
λ (n
m)
Relation de dispersion•Cristal « nu »
0.2 0.4 0.6 0.8 1520
540
560Opale
Sin(θ)
0 8
1
.)
620 nm 800 nm
a.u.
)
Spectres d’émission des nanocristauxNanocristaux
•Nanocristaux sur cristal
0.2
0.4
0.6
0.8
Nor
mal
ized
Inte
nsiti
es (a
.ute
nsité
(a
Deux types de nanocristaux déposés:- Emission à 620 nm, accordés aux SPP
550 600 650 700 750 800 8500
wavelength (nm)
λ (nm)
Int
- Emission à 800 nm, désaccordés
Spectrometer 0°Argon laser (fixed incidence)
p
Optical fiberZ
θPolarizer
•Spectroscopie résolue en angle
SampleX
YO 90°-90°
Couplage nanocristaux – plasmons de surface
M λ 620Mesures pour λ = 620 nm λ λθ PP, SNanocristal
90
P polarization S polarization
0
30
sity
SPP
Surface périodique
Rapport des émissions polarisées P et S0 4
0.6
0.8
1.0
30
60120
150
30
60-60
-30
aliz
edIn
ten
Diagramme d’émission polarisée0.0
0.2
0.4
01800.0 -90 90Nor
ma
1.05
1.1
1.15
Corrugated goldplane gold
0 8
0.85
0.9
0.95
1
I P /
I S
-60 -40 -20 0 20 40 600.7
0.75
0.8
θ (°)
Surplus d’émission polarisée P pour la surface périodique / surface plane
Couplage nanocristaux – plasmons de surface
660
Nanocristaux à 620 nm
1 1
1.2
1.3
770nm780nm790nm800nm
Nanocristaux à 800 nm
0.8
1
a.u.
)
620 nm 800 nm
(a.u
.)
SPP
1
1.1
1.2 660 nm
I P /
I S
0 6
0.7
0.8
0.9
1
1.1 800nm810nm
I P /
I S
550 600 650 700 750 800 8500
0.2
0.4
0.6
wavelength (nm)
Nor
mal
ized
Inte
nsiti
es (
Inte
nsité
-60 -40 -20 0 20 40 600.7
0.8
0.9
600 nm
λ
-60 -40 -20 0 20 40 600.3
0.4
0.5
0.6
θ (°)
wavelength (nm)
λ (nm)
θ (°)
Spectrometer 0°700
SPP-assisted emission maxima
θ (°)Couplage aux SPP Pas de couplage aux SPP
θ θPolarizer
Argon laser (fixed incidence)p
Sample
Optical fiber
XY
Z
O 90°-90°
θPolarizer
640
660
680
leng
th (n
m)
Corrugated gold surface reflexion minima Nanocrystals spectrum
En rouge, minimade réflectivité P
580
600
620
Wav
el
En noir, maxima du ratio de fluorescence P/S
Réémission directionnelle et polarisée des SPP0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0
Sin(θ)
Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement
•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnS
•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or
•Cristal plasmonique
•Antenne patch
Nanocristaux dans une nano antenne
C. Belacel(INSP, LPN), A. Maître (INSP), P. Senellart (LPN)J.J Greffet, F Marquier (LCFIO), B. Dubertret (ESPCI)
•Antenne patchR. Esteban, T. Teperik, J.J. Greffet, PRL 104, 026802 (2010)
•Diagramme de rayonnement
P iti t d t i i t l t t t é t d’ i t l
•Accélération du rayonnement (« Effet Purcell »)
•Positionnement deterministe : la structure est gravée autour d’un nanocristal (technique développée au LPN : A. Dousse, P. Senellart et al., Phys. Rev. Lett. 101, 267404)
N i t d CdS /CdS t è b ill t (LPEM)•Nanocristaux de CdSe/CdS très brillants (LPEM)
Temps de vie<τair>= 40 ns
dispersion 30 % AirLame de verre
Air
« Purcell » et rayonnementSimulations (Institut d’optique)
Taux de déclin (FP=Γ/Γν)Taux de déclin radiatif (Prayonné/Pn)
Référence
Simulations (Institut d optique)
Référence •milieu diélectrique infini (n)
Couplage faible aux plasmons
Couplage fort aux plasmons
Accélération attendue ≈ 50-100
Antennes Clusters de nanocristaux
•Diagramme de rayonnement
Clusters de nanocristaux
•Temps de vie τantenne / τAu
SiO2
Au
SiO2 AirLame de verre τAu / τn≈10Au
τantenne <τAu>= 4 nsdispersion 10 %
<τn>= 40 ns
Au n
FP=τn / τAntenne≈40-100
ConclusionsContrôle de l’émission par l’environnement
Modification de la densité locale d’états
• Macroscopique
Cristal plasmonique
Couplage et réémission par les plasmons
Optimisation de la source de photons uniques
•MicroscopiqueFacteur de Purcell: 40-100
Antenne avec un émetteur unique
Merci de votre attention•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnSq
LPEM, B. Dubertret, T. Pons, B. Malher
Collaborations
•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or
LKB, GEMAC; Jean-Pierre Hermier, Alberto Bramati
•Cristal plasmonique
Hanoi, Pham Thu NgaMoscou, A. Grusintsev
•Antenne patch
LPN: Pascale Senellart
Institut d’optique: J.J. Greffet, F. Marquier, B.Habert