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EUR 42071 COMMUNAUTE EUROPEENNE DE L'ENERGIE ATOMIQUE - EURATOM ETUDE THEORIQUE DE LA DIFFUSION DE L'HYDROGENE DANS UN TUBE-GUIDE EN ALLIAGE DE ZIRCONIUM : : PUITS D'HYDROGENE ET EFFET DES JONCTIONS par B. HUBER et M. F. JAMET 1968 Programme ORGEL Centre Commun de Recherche Nucléaire Etablissement d'lspra - Italie _Projet ORGE.L

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EUR 42071

COMMUNAUTE EUROPEENNE DE L'ENERGIE ATOMIQUE - EURATOM

ETUDE THEORIQUE DE LA DIFFUSION DE L'HYDROGENE DANS UN TUBE-GUIDE EN

ALLIAGE DE ZIRCONIUM : : PUITS D'HYDROGENE

ET EFFET DES JONCTIONS

par

B. HUBER et M. F. JAMET

1968

Programme ORGEL

Centre Commun de Recherche Nucléaire Etablissement d'lspra - Italie

_Projet ORGE.L

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Ce rapport est vendu dans les bureaux de vente indiqués en 4• page de couverture

au prix de FF 5.- FB 50.- DM4 Lit. 620 Fl. 3.60 1 Prière de mentionner, lors de toute commande, le numéro EUR et le titre qui figurent sur la couverture de chaque rapport.

Imprimé par Vanmelle S.A. Bruxelles, décembre 1968

Le présent document a été reproduit à partir de la meilleure copie disponible.

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EUR 42071

COMMUNAUTE EUROPEENNE DE L'ENERGIE ATOMIQUE - EURATOM

ETUDE THEORIQUE DE LA DIFFUSION DE L'HYDROGENE DANS UN TUBE-GUIDE EN

ALLIAGE DE ZIRCONIUM : PUITS D'HYDROGENE

ET EFFET DES JONCTIONS

par

B. HUBER et M.F. JAMET

1968

Programme ORGEL

Centre Commun de Recherche Nucléaire Etablissement d'Ispra - Italie

Projet ORGEL

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RESUME

L'extraction de l'hydrogène provenant de la corrosion du tube-guide par le réfrigérant organique au moyen d'ailettes soudées à la paroi externe du tube-guide ( « puits d'hydrogène ») est étudiée. Les répar­titions de la température et de la concentration en hydrogène dans le tube et les ailettes sont calculées à l'aide du code Difhyd. Une étude paramétrique ainsi que la conception de puits d'hydrogène pour le canal du Prototype ORGEL sont proposées. La propagation le long du tube-guide de l'hydrogène absorbé aux jonctions alliage de zirconium/ acier est calculée.

MOTS-CLES

ZIRCONIUM STEELS JOINTS ADSORPTION HYDROGEN CORROSION ORGANIC COOLANT ORGEL REACTOR TEMPERATURE ABUNDANCE D-CODES

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MATIERES

1. INTRODUCTION

2. LOIS DE DIFFUSION D'HYDROGENE

J. CALCUL DES PUITS D'HYDROGENE

J.1. Méthode de calcul

J.2. Caractéristiques physiques utilisées

4. ETUDE PARAMETRIQUE DES PUITS D'HYDROGENE

5. PUITS D'HYDROGENE POUR LE PROTOTYPE ORGEL

6.

5.1. Données

5.2. Conception de puits d'hydrogène

5.J. Performances du système retenu et compa -

raison avec le tube-guide non-protégé

PROPAGATION DE L'HYDROGENE ABSORBE AUX JONCTIONS

6. i.

6.2.

Dérivation des formules

Résultats

CONCLUSION

REFERENCES

TABLEAUX

FIGURES

Page J

5

7

7

8

10

11

11

12

15

15

16

17

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-J-

1. INTRODUCTION

Les alliages de zirconium sont le matériau

de structure préféré des réacteurs modérés à l'eau

lourde parce qu'ils permettent de réaliser une bonne

économie neutronique. Leur emploi dans un réfri-

gérant hydrogéné, que ce soit de l'eau, de la vapeur

d'eau ou un liquide organique, pose cependant le pro­

blème de 1 1hydruration, si la température dépasse

J00°C environ. L'hydrogène provenant du réfrigé-

rant peut donner lieu à la formation d'hydrure de

zirconium, qui réduit la ductilité et la résilienèe

du matériau.

L'avant-projet établi par le groupement in -

dustriel pour le concours Prototype ORGEL prévoit un

tube-guide en Zr - 2,5% Nb; cet alliage est celui qui

parmi les alliages de zirconiwn suffisamment développés

pour être utilisés dans un réacteur de puissance absorbe

le moins d'hydrogène. Néanmoins, il a paru prudent

aux industriels de choisir une épaisseur importante

(J,5 mm) et d'envisager le remplacement des tubes-guides

après un fonctionnement d'environ 10 ans, pour éviter le

risque de l'hydruration.

Afin de résoudre le problème de l'hydruration

de façon plus économique, les voies suivantes ont été

prospectées:

développement d'alliages nouveaux absorbant moins

d'hydrogène (Ozhennite, ZrFeCu);

recouvrement du tube-guide par une peau formant

barrière à l'hydrogène;

extraction in situ de l'hydrogène par des "puits

d'hydrogène".

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-4-

Cette dernière solution fait l'objet principal

de l'étude présente. Les puits d'hydrogène sont des

ailettes soudées à la paroi externe du tube-guide. Le

gradient thermique le long des ailettes fait diffuser

l'hydrogène vers les sommets des ailettes, où il se de-

pose sous forme d'hydrure. A cet endroit l'hydrure

n'est pas nocif, car les ailettes n'ont pas de fonction

mécanique.

La protection de tubes-guides par des puits

d'hydrogène a été inventée au Canada et un brevet a été

demandé (1). L'efficacité de la protection fut de -

montrée par une expérience hors pile (2). Elle a

d'ailleurs été constatéeégalement en pile sur des gaines

de combustible (J).

La section 6 de cette étude est consacrée à

l'hydrogénation au niveau des jonctions, où les extré­

mités du tube-guide en zirconium sont raccordées à ses

prolongements en acier. Diverses expériences ont en

effet montré que de l'hydrogène provenant de l'organique

pouvait facilement entrer dans les alliages de zirconium

à travers l'acier, si les deux métaux sont liés mé -

tallurgiquement. C 1 est précisement le cas pour

deux types de jonction développés dans le programme ORGELi

jonctions fabriquées par martelage à chaud et jonctions

fabriquées par explosion. *) Les résultats disponibles ne

*) Les jonctions basées sur une liaison métallurgique se distinguent des jonctions mécaniques (manclrinées par exemple) par une étanchéité parfaite et un encombrement réduit.

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2.

-5-

permettant pas encore d'évaluer le débit d'hydrogène

traversant les jonctions - en particulier, on ignore

l'influence de la pression partielle d'hydrogène dans

le réfrigérant - nous nous limitons ici à étu -

dier comment l'hydrogène absorbé à une extrémité se

propage le long du tube guide.

LOIS DE DIFFUSION D'HYDROGENE (4) (5)

Les forces motrices, qui font diffuser l'hydro­

gène dissous dans le zirconium, sont dues aux gradients

de concentration et de température. L'hydrogène

diffuse vers les zones de concentration faible - c'est

la loi normale de toute diffusion (loi de Fick) - et

vers les zones de basse température.

d'hydrogène est donné par la formule:

r =

D =

1 :::; - D (grad N + s

flux d'hydrogène

coefficient de diffusion

N Q s

Ainsi, le flux

grad T)

N = concentration d'hydrogène dissous s

Q = chaleur de transport

R = constante universelle des gaz

T = température absolue.

Si la concentration d'hydrogène dépasse la limite

de solubilité, l'excès d'hydrogène précipite sous forme

d'une seconde phase, l'hydrure de zirconium. On fait

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l'hypothèse, qu'en présence d'hydrure, la solution

est en équilibre avec l'hydrure, donc:

N = N pour N ~ s s

N = s pour N ~ s B

N = concentration totale d'hydrogène

s = limite de'solubilité.

La concentration maximale possible est atteinte,

si tout le métal est transformé en hydrure, donc s

N C

C = limite de concentration.

La variation temporelle de la concentration obéit

à la loi de continuité:

t = temps.

=

ù t

~

- div I

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-7-

). CALCUL DES PUITS D'HYDROGENE

J.1. Méthode de calcul

Les calculs sont fait à l'aide du code Difhyd

qui est décrit en détail dans la référence (6).

Le calcul s'étend circonférentiellement - et,si

les soudures ne sont pas continues, axialement - du plan

médian d'une soudure jusqu'au plan médian entre cette

soudure et la soudure consécutive. Les tubes-canal

sont schématisés par des surfaces planes. Le domaine

obtenu ainsi est découpé en zones rectangulaires et tri­

angulaires pour la résolution des équations différentielles

par la méthode des différences finies (voir fig. 9).

1)

2)

Le calcul se déroule en deux étapes:

Calcul_thermique: Evaluation de la répartition

de température, à partir des températures données

de l'organique et de l'eau lourde. Le domaine

de calcul comprend le tube-guide avec les ailettes,

le gaz isolant et le tube de calandre.

Calcul_de_diffusion_d'hydrogène: Le domaine de

calcul comprend le tube-guide avec les ailettes.

On considère qu'une zone en bout d'ailette est

transformée en hydrure et on impose la condition

N = S à l'interface entre cette zone et le reste s

de l'ailette. Avec cette condition et considérant

l'état d'équilibre (div 7 "' o), on calcule la

répartition de la concentration d'hydrogène.

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Ensuite on calcule la quantité de l'hydrogène

présent dans l'ensemble tube-ailettes, ce qui

permet d'évaluer le temps de fonctionnement

correspondant à l'état d'hydrogénation calculé.

J.2. Caractéristiques physiques utilisées

*) Coefficients d'échange thermique :

organique/tube guide : 1,4 W/cm 2 0 c

tube de calandre/eau lourde: 0,15 W/cm 2 °C

Conductibilités thermiques:

alliages de zirconium (7) :

k = • 10-J T) W/cm° K

gaz carbonique (8) :

k = 2 1 52. 10-7 T 1 ' 156

azote (8) : k = J,417 • 10-6 T 0,762

Coefficient d 1 émissivité global des tubes-canal(9) : 0,27.

-12 Constante de Stephan-Boltzmann: 5,67 • 10

*) Ces valeurs correspondent aux conditions d'un canal ORGEL (vitesse d'organique égale à 10 m/s; con -vection naturelle pour l'eau lourde).

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Taux d'absorption d'hydrogène (pour l'alliage Zr-2,5% Nb)

( 10) ( 11) :

A = 49055 exp (- 9855/T)

Coefficient de diffusion d'hydrogène (4) :

D = 2, 17 . 10-J exp (- 8JOO/RT)

Chaleur de transport (5) :

Q = 6000 cal/mole

Limite de solubilité d'hydrogène (12) •)

1

s = 1,2 . 105 exp (-8550/RT)

Limite de concentration d'hydrogène :

C = 18000 ppm

2 mg/dm j

2 cm /s

ppm

*) Cette relation a été adoptée parce qu'elle découle du plus grand nombre d'expériences. Il ne paraît pas y avoir de différence significative entre les alliages d'intérêt (Zr-2 1 Zr Nb ect.) qui sont tous à faible quantité de métal d'appoint. Voir aussi ( 1J) ( 14).

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4.

-10-

ETUDE PARAMETRIQUE

Une étude paramétrique a été faite afin d'évaluer

l'influence des caractéristiques géométriques et des con­

ditions de fonctionnement sur les performances des puits

d'hydrogène.

On s'est basé sur des puits d'hydrogène en forme

de bandes suivant des génératrices équidistantes du tube

guide•>. La ligne médiane de chaque bande est sou-

dée en eontinu ou par point au tube-guide. Chaque bande

représente ainsi une paire d'ailettes (voir fig. 7).

L'influence isolée des paramètres suivants a été

examinée autour d'un point de référence

épaisseur du gaz isolant

rapport hauteur d'ailettes/épaisseur de gaz isolant

longueur des ailettes

épaisseur des ailettes

nombre d'ailettes

largeur de soudure

longueur d'interruption de la soudure

température d'organique

nature du gaz isolant (co2

, N2

)

taux d'hydrogénation

densité d'échauffement par rayons K

Les valeurs numériques utilisées sont données

dans le tableau 1.

•) Il est aussi envisageable d'arranger les bandes cir­conférentiellement ou en hélice. Ceci serait avan­tageux si on craint un affaiblissement du tube-guide par la soudure. Les calculs présentés ici restent valables pour des telles configurations, à condition d'espacement d'ailettes égal.

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Les résultats sont donnés dans les figure•

suivantes:

température au bout d'ailette:

pertes thermiques dues aux ailettes:

concentration maximale d'hydro­gène dans le tube-guide lorsque la limite de solubilité est aua­teinte en bout d'ailette:

temps de fonctionnement pour at­teindre la limite de solubilité en bout d'ailette:

concentration maximale d'hydrogène dans le tube-guide lorsque la moi­tié de l'ailette est transformée en hydrure:

temps de fonctionnement pour at­teindre la transformation en hy­drure de la moitié de l'ailette:

Fig. 1

Fig. 2

Fig. J

Fig. 4

Fig. 5

Fig. 6

L'augmentation due aux ailettes de la température

maximale locale du tube de calandre est en général né -

gligeable (inférieure à 1 °C pour presque tous les cas

étudiés).

5. PUITS D'HYDROGENE POUR LE PROTOTYPE ORGEL

5.1. Données

Le tableau 2 donne les caractéristiques de conception

et de fonctionnement du canal, prévues dans l'avant-projet

du groupement pour le Prototype ORGEL. Ces caractéri -

stiques seront adoptées ici pour la conception de puits d'hy­

drogène, à l'exception de l'épaisseur du tube-guide.

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L'épaisseur prévue dans l'avant-projet (J,5 mm)

- pour un tube-guide non-protégé - a été dictée par des

considérations d'hydruration. Pour le tube-guide à

puits d'hydrogène, nous adoptons une épaisseur de 2,5 mm,

valeur qui est considérée comme le minimum pour des ,

raisons de fabrication et qui est certainement suffisante •)

du point de vue de la résistance mécanique •

En conséquence de la réduction de l'épaisseur du

tube-guide, l'épaisseur de l'espace isolant est portée

de 5 à 6 mm.

5.2. Conception de puits d'hydrogène

Comme dans le paragraphe 4 on adopte des bandes soudées

le long de génératrices du tube-guide. Une section très

faible de soudure entre ailette et tube-guide serait suffi­

sante pour l'extraction de l'hydrogène (voir paragraphe 4).

La soudure doit cependant résister aux contraintes thermiques

(cisaillement) dues à la différence des températures du tube U)

guide et des ailettes • Pour cette raison on adopte

une soudure continue avec une largeur égale à 2 fois l'é -

paisseur de l'ailette.

Il parait souhaitable d'éviter le contact entre les

ailettes et le tube de calandre, principalement en raison de

•) Contraintes tangentielles dans le tube-guide de 2,5 mm d'épaisseur: 5,06 kg/mm2 à J01°C (entrée du canal) et J,74 kg/mm2 à )60°C (sortie du canal).

••) Ces contraintes peuvent être réduites au moyen de fe,ntes coupées dans les ailettes. L'effet de ces fentes sur 1 1extractio~ de l'hydrogène est négligeable.

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-1.3-

la fragilité des ailettes en état hydruré. Il faut

donc prévoir un certain jeu entre les sommets des

ailettes et le tube de calandre, tenant compte de

diverses tolérances de fabrication et de montage.

D'autre part, l'extraction d'hydrogène est d'autant

plus efficace que le rapport hauteur d'ailettè/épaisseur

de l'espace isolaht est élévé. Une hauteur d'ailette

égale à la moitié de l'épaisseur de l'espace isolant

paraît être un bon compromis.

Le volume total des ailettes doit être faible

en raison de l'absorption neutronique, mais suffisant

pour emmagasiner l'hydrogène absorbé. Il est opportun

de surdimensionner le volume afin d'avoir une sécurité

contre les incertitudes des hypothèses de calcul. Moyennant

un calcul simplifié on a choisi une section totale d'ailettes 2 de o,6 cm.

Il reste à déterminer le nombre, la longueur et

l'épaisseur des ailettes. Des ailettes longues et minces

donnent une température faible .en bout d'ailette, ce qui est

favorable pour l'extraction de l'hydrogène. Cet effet est

contrarié par 11 1 'effet d'écoulement'' qui, à concentration

d'hydrogène en aval (bout d'ailette) donnéeJaugmente la con­

centration en amont (tube-guide), analogue à une perte de

charge hydraulique. L'extraction d'hydrogène la plus

efficace serait obtenue avec des ailettes très nombreuses,

très minces et perpendiculaires à la surface du tube-guide.

Le nombre d'ailettes doit cependant être faible en raison

du coût de fabrication.

En respectant les caractéristiques déjà fixées

ci-dessus - en particulier hauteur et section totale des

ailettes - on a étudié l'influence de la longueur et de

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l'épaisseur des ailettes sur l'extraction de l'hydro•

gène, pour 2 et 4 paires d'ailettes. Les résultats,

qui sont donnés dans le tableau 3 ont permis de choisir

un système à 4 paires d'ailettes de 25 mm de longueur

et de 0,3 mm d'épaisseur.

La figure 7 montre le système d'ailettes retenu.

5.3. Performances du système retenu et comparaison avec le

tube-guide non-protégé

La figure 8 donne les dimensions du domaine de

calcul schématisé, la figure 9 donne la répartition de

température et la figure 10 donne la répartition de la con­

centration d'hydrogène et de la limite de solubilité.

Les résultats précédents sont relatifs à la sor­

tie du canalt où la température, et en conséquence le taux

d'hydrogénation,sont les plus élevés. L'échauffement t, ayant un effet néfaste sur l'efficacité des puits d'hydro-

gène, est par contre maximum au milieu du canal. On

a donc effectué des calculs pour différentes cotes axiales.

Les résultats figurent dans le tableau 4. On peut en

déduire, qu'à la fin du fonctionnement du canalla concen­

tration maximale d'hydrogène existe à la sortie du canal.

Le tableau 5 donne les sections du tube-guide, les

caractéristiques d'hydrogénation et les pertes thermiques pour

les canaux sans et avec puits d'hydrogène.

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6. PROPAGATION DE L'HYDROGENE ABSORBE AUX JONCTIONS

6.1. Dérivation des formules

Hyphotèses:

un flux constant d'hydrogène (I) entre dans le 0

tube-guide par une surface perpendiculaire à

l'axe du tube (cote x = 0)

la température est uniforme. En ettet, comme

on verra ensuite, l'hydrogène reste pratiquement

confiné dans la partie du tube-guide qui est hors

du coeur du réacteur et où la température est

uniforme

la concentration d'hydrogène ne depasse pas la limite

de solubilité (N = N). s

Le problème se formule alors ainsi (voir section 2) l

';) N

'ù t = D

avec les conditions particulières:

N :::1 0

N ~ 0

- D ~ N

ë) X

pour

pour

= I 0

t = 0

pour x = 0

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La solution est*) :

N ~~ [ 2 2 ) I - - {exp - ...!..... -0

D ffl 4Dt .

_x )~ 2 fDt IJ =

X - (erfc

Cette solution est représentée en paramètres sans dimen­

sions dans la figure 11.

Pour la concentration maximale (au plan limite

x = 0) on obtient:

Notons que la concentration maximale croît avec

la racine du temps.

6.2. Résultats

Des courbes N / I en fonction de la distance x, ' O 1-00°c **) iffé t pour une temperature de ~ et pour d ren s

temps de fonctionnement, sont données dans la figure 12.

Pour des températures plus faibles la propagation de l'hy-

drogène e~t plus lente. Pour convertir les données de

la figure 12 à J60°C, il faut multiplier N /I et diviser 0

x par 1,22.

*) Pour mémoire la définition d'erfc ("error function compl ement") : oo

erfc y = J (exp - 7t2) d1 y

**) La constante de diffusion a été calculée à partir de la rélation donnée dans la section J.2.

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z.

-17-

On constate un pic accentué de concentration

dans le plan de la liaison alliage de zirconium/acier

(plan limite x = O). et une propagation très lente de

l'hydrogène le long du tube. Lorsque ce pic atteint

la limite de solubilité, il faut craindre la formation

d'une zone mono-phase d'hydrure*), ce qui n'est cer-

tainement pas tolérable à cet endroit. Notons qu'il

est envisagé de réduire le débit d'hydrogène traversant

la jonction par recouvrement de la surface d'acier avec

une couche d 1A1Si et que la protection par des puits

d'hydrogène serait également possible.

CONCLUSIONS

Dans les conditions de la filière ORGEL ••) les

puits d'hydrogène convenablement conçus sont capables de

maintenir la concentration d'hydrogène dans un tube-guide

en alliage de zirconium sensiblement au-dessous de la li-

mite de solubilité. Ainsi ils préviennent la fragili-

sation du métal par la formation d'hydrure de zirconium.

En particulier, les puits d'hydrogène permettent l'emploi

d'un alliage bien connu - le Zr 2 15 Nb - jusqu'aux tempé­

ratures limites intrinsèques au concept ORGEL, sans rem­

placement du tube-guide durant la vie du réacteur et avec

une épaisseur du tube non supérieure à la valeur demandée

*) La condition limite au plan x = 0 n'est alors plus ô N/ tJ x = I , mais N = S. Il en résulte que le débit d 1hydrogène0 sortant du plan limite vers le tube-guide décroît. Le débit entrant par le plan limite du coté acier restant constant, l'interface jouerait un rôle de puits d'hydrogène.

**) Les résultats de l'étude présente permettent de penser que les puits d'hydrogène seraient également applicables à d'autres conditions, par exemple celles des réacteurs refroidis par la vapeur d'eau.

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par des raisons autres que l'hydruration. Le

volume d'ailettes nécessaire est faible et les pertes

thermiques vers le modérateur ne sont en général que

peu augmentées ou, dans certains cas, même diminuées.

Pour le Prototype ORGEL on propose un tube-guide

de 2,5 mm épaisseur,muni de~ paires d'ailettes suivant

des génératrices du tube•) (voir figure 7). Les 2

ailettes ne présentent qu'une section totale de o,6 cm.

La concentration d'hydrogène dans le tube-guide atteint ••)

80 ppm après J~ ans , à comparer à la limite de so -

lubilité de 1J~ ppm.

Rappelons que pour le tube-guide sans puits

d'hydrogène, qui est prévu dans l'avant-projet du Proto­

type, en raison de l'hydruration on a adopté une épaisseur

de J,5 mm et envisagé le remplacement après environ 10

ans de fonctionnement. En effet, la limite de solu-

bilité est atteinte après 10 1 2 ans.

•) On s'est limité à~ paires d'ailettes, en raison du coût de fabrication. Rappelons que le coût de fa­brication a été avancé comme raison principale, pour ne pas adopter les puits d'hydrogène dans l'avant--projet du Prototype ORGEL. Une extraction sensi-blement plus efficace serait obtenue avec des ailettes plus nombreuses, plus minces et plus courtes, à volume total d'ailettes invarié. Nous croyons que ces ca -ractéristiques pourraient être réalisées de façon éco­nomique avec une bande enroulée en hélice, si une mé­thode idoine de fabrication était mise au point.

••) C'est lorsque la moitié d'ailette est transformée en hydrure.

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Par comparaison avec cette solution, celle

qui fait appel aux puits d'hydrogène offre les avan­

tages suivants:

section du tube-guide, y compris les ailettes, 2

de J cm plus faible ;

pas de remplacement des tubes-guides ;

risque réduit de fragilisation lors de baisses

de température, car concentration d'hydrogène

plus faible.

L'hydrogène entrant aux extrémités du tube-guide,

en traversant les jonctions métallurgiques, donne lieu

à un pic accentué de concentration d'hydrogène dans le

plan de la liaison et ne se propage que très lentement

le long du tube. Des résultats expérimentaux de débit

d'hydrogène absorbé sont nécessaires pour apprécier défi­

nitivement l'importance du phénomène.

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-20-

REFERENCES

( 1} Demande de brevet canadien n° 946919 du 3.12.1965.

( 2) B.J.S. WILKINS et A. SAWATZKY II Thermal Diffusion of Hydrogen in Finned Zircaloy-2 Pressure Tubes" AECL - 26J4, Octobre 1966.

( J) J.F. WALKER "The Behaviour of Zircaloy-2 and Zr-2 9 5% Nb Clad Uranium Dioxyde Fuel in an Organic Coolant. The X-719 Irradiation". AECL-2661, novembre 1966.

( 4) A. SAWATZKY "The Diffusion and Solubility of Hydrogen in the Alpha-Phase of Zircaloy-2 11 J. Nucl. Mat. 2 (1960), p. 62.

( 5) A. SAWATZKY "Hydrogen in Zircaloy-2: Its Distribution and Heat of Transport". J. Nucl. Mat. 2 (1960), p. J21.

( 6) M.F. JAMET "Code Difhyd. Méthode pour le calcul de la diffusion d 1hydrogèue dans un tube-guide à ailettes en alliage de zirconium". Rapport EUR à paraître.

( 7) B.J. SEDDON "Zirconium Data Manual 11 • TRG Report 108(R), 1962.

( 8) R.A. SVEHLA 11Estimated Viscosities and Thermal Conductivities of Gases at High Temperatures 11 • NASA-TRR-132, 1962.

( 9) J. FAURE' et E. LABARRE "Isolement thermique d'un canal ORGEL par une lame de gaz stagnant". EUR-2175. f, 1964.

(10) J. BOULTON "The Use of Zirconium Alloys in Organic Coolants". AECL - 2619, septembre 1966.

( 11) J. BOUL'I'ON 11 Some Aspects of Materials in Organic Cooled Reactors (A Summary of Canadian Experiencef'• AECL - 2640, Mai 1966.

(12) J.J. KEARNS "Terminal Solubility and Partitioning of Hydrogen in the Alpha Phase of Zirconium, Zircaloy-2 and Zircaloy-4 11 • J. Nucl. Mat. 22 (1967), p. 292

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(1J) A. SAllATZKY and B.J. WILKINS 11Hydrogen Solubility in Zirconium Alloys Determined by Thermal Diffusion" J. Nue!. Mat. 22 (1967), p. J04.

(14) G.F. SLATTERY "The Terminal Solubility of Hydrogen in Zirconium Alloys between JO and 400°C 11 • J. Inst. Met., Vol. 95 (1967), p. 4J.

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TABLEAU 1 a Etude paramétrique des puits d'hydrogène -

Valeurs numériques utilisées

Caractéristiques Symbole Unité Valeur •)

Diamètre interne du tube-guide - mm ..!Q2

Epaisseur du tube-guide - mm hl

Epaisseur du tube de calandre - mm hl

Epaisseur du gaz isolant Eg mm 4: - 6 - 8 -Hauteur d'ailette/épaisseur de gaz H - 1/4: - .!Œ - JI 4:

Longueur d'ailette L mm 5 - 12. - 25

Epaisseur d'ailette E mm 0,25 - .212. - 1

Nombre de paires d'ailettes N - J - 4: - 6 -Largeur de la soudure LS mm 0,5 - 1 - 2 -Longueur non soudée/soudée LSS mm/mm 0 - 2/1 - 4,/1 -Température d'organique T oc JOO - J4:0 - J80

Température d'eau lourde - oc 80 -Nature du gaz isolant - - co2 - N

2 **)

Taux d'hydrogénation - ppmcm/s A - 2A

Echauffement w W/cmJ 0 - 4: - 8 -

•) Lors de l'étude d'un paramètre, les valeurs soulignées sont utilisées pour les autres caractéristiques.

••) A= taux d'hydrogénation obtenu avec la relation donnée dans le paragraphe J.2.

- 1

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TABLEAU 2 : Canal du Prototype ORGEL - Caractéristiques

de design et de fonctionnement

Tube de force

matériau:

diamètre interne:

épaisseur:

Tube de calandre

matériau:

diamètre interne :

épaisseur:

Réfrigérant

nature

température d'entrée

température de sortie, max.

pression d'entrée

pression de sortie

Gaz isolant

nature

pression

Modérateur

nature

température

Zr-2,5% Nb

110 mm

J,5 mm

Zr-2

127 mm

2 mm

HB 40

J01°C

J60°C 2

24 kg/cm 2

18 kg/cm

co2 2

1 kg/cm

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TABLEAU J : Canal Prototype ORGEL à puits d'hydrogène -

Influence de la longueur et de l'épaisseur

des ailettes.

Conditions de calcul:

sortie du canal (température d'organiques J60°C;

échauffement : 2,58 W/cm 3)

hauteur d'ailettes: J mm 2

section totale d'ailettes 1 60 mm

Nombre de paires d'ailettes

2 4

longueur des ailettes mm 25 JO J5 20 25

épaisseur des ailettes mm o,6 0,5 o,428 O,J75 O,J

température bout d'ailette °C 319,9 JlO,J J00,4 311,6 299,2

concentration *)

ppm 9J, 1 91,8 94,1 68,8 64,9

durée ••)

an 5,1 5,0 5,1 J,8

•) concentration maximum d'hydrogène dans le tube-guide

lorsque la limite de solubilité est atteinte au bout

d'ailette.

••) durée de fonctionnement pour atteindre la limite de

solubilité au bout d'ailette.

J,6

JO

0,25

286,1

64,9

J,6

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TABLEAU 4 : Canal Prototype ORGEL à puits d'hydrogène -

Variation des performances le long du canal

Configuration d'ailettes: voir figure 7

Distance à partir de l'entrée du canal/ longueur du canal

Température d'organique oc

Echauffement W/cm,J

1/2 J/4

JJO

1

J60

Température au bout d'ailette

Concentration max. d'hydrogène dans le tube-guide lorsque la limite de solubilité est atteinte au bout d'ailette

~C 287,0 301,2 299,2

ppm

Durée de fonctionnement pour atteindre la limite de solubilité au bout d'ailette

Limite de solubilité dans le tube­guide

an

ppm

53,J 65,6 64,9

96,9 117,1 1J2,2

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TABLEAU 5 : Comparaison des canaux Prototype ORGEL

sans et avec puits d'hydrogène

Canal sans puits Canal avec puits

tube-guide -tube-guide

( 110 X 117 mmf2$) : 12,1*8cm 2

(110 X 115 mmf2$): 8,81*cm Section

de Zr Nb -ailettes: 0,60cm

-total t 9,1*1*cm

taux: 1J,1 ppm/an; la concentration atteint

Hydrogénation la limite de solubilité 79,6 ppm après .l'.3 , 8 ans

(sortie canal) (131* ppm) est atteinte (lorsque la moitié d 1 ai-

après 10,2 ans lette est transformée en

hydrure)

Pertes

thermiques 15,J W/cm 1J,9 W/cm

(sortie canal) (W par cm longueur de canal)

Point chaud

tube de 86, 8 °C 86,9 °C

calandre

2

2

2

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FABRICATION SUISSE

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rABRICATION SUISSE

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- 32 -

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FABR!CATION SUISS!

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- 33 -

110

127

Figure 7

Canal Prototype à puits d' hydrogène.

Section du canal

tube de calandre

ailette

gaz isolant

tube-guide

03

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q6

longueur de soudure :O,~

Unité: mm

47.3

6

ailette ( Zr Nb)

modérateur

gaz isolant

(C02)

refrigérant ( HB40) 1mmL

2mm

Figure 8 Canal Prototype ORGEL à puits d'hydrogène { domaine de calcul schématisé) Dimensions

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86,5

132,5

214,8

26~2 · 286,1

307,8 328,4 348.0 357,7

35~9

359,6

35~9 .

• 86,S

~ •132,6

• • 21~2

• •263,8 ~ •287,0

• • 309,0

• • 330,1 . ~ ~~.

• • 360,0

• • 360,1

• •36Q2

Unité : ° C

•86,6 •86,8

•1338 •135,6 '

• 218,3 • 223,0

•2680 •2742

•291,7 •298.(

• 314,2 ~ ~

~ e337,.4 .35z2 •3528

•36Q3 •360,4

• 360,4 •36Q4

•360,3 •3604 '

80 ou

• 8~9 •869 86,8 • 86 5 • 66,4 ' I

• 138,4 •142,2 138,9 • 130,9 • 130,2

• 230,3 •2'1,0 23~0 • 210,7 •209,03

•2836 ~ 2995 •2525 •2511

~ 998 • 269,9 • 268}

~8 • 313,6 • 2915 • 290,5

• 324,1 • 327,2 • 312,1 • 311,.4 ··338,9 • 340,7 • 331,9 • 331,4 •353,3 • 353,9 .• 350,9 • 350,7

•360,5 • 360,S • 360,3 • 360,3

• 360,5 • 360,5 • 3604 '

• 360,3

•3604 •360,4 • 360,3 • 360,3 I

360

1mL 2tnm

Figure 9 Canal Prototype ORGEL à puits d'hydrogène ( domaine de calcul schématisé)

Répartition des températures

1

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0,2 / 11~ /no,7

63,2/ ~l / 132,3

&"J/J / 1~1 / Ul.)

H,O / 77,& / lll,I

&s,1/1aooo/6s,1

• 78.9/134,6 U6/ 79;J/ 13A,4 U,9/79) / 1'34,4

111 u.t,u, ,,,u, .~..,, 1 u.,,..,, ,,~, ···~1 "-l't '•,.it ,.ai~u I u~;,,,.,u, .... PI u•1:t' ".''~1 .... ...,, 1 vi,u1 ,~,•1 •.1~e I u•,"'1 '~,~1 •••,.1

&l,0/'/7.6/134.2 • 78.9/134,5 64.&/79) [ 130

Légende A/8/C

A= concentration d'hydrogène lorsque la limite de solubilité est atteinte en bout d'ailette (361 ans) B = concentration d'hydrogène lorsque la moitié d'ailette est transformée en hydrure ( 33,8 ans) L C = limite de solubilité. 1 mtn

· • 2mm Umte : ppm

Figure 10 Canal Prototype ORGEL à puits d'hydrogène ( domaine de calcul schématisé)

Répartition de concentration d'hydrogène et de limite de solubilité.

1

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