PMo12-Doped Carbon Ceramic Composite Electrode Based on Sol-Gel Chemistry and Its Electrocatalytic...

Post on 06-Jun-2016

215 views 2 download

Transcript of PMo12-Doped Carbon Ceramic Composite Electrode Based on Sol-Gel Chemistry and Its Electrocatalytic...

��������� �� ��� � ���� �������� ���� � ��� �������� ������ � �� ��� ���� ���������� ������� ��� ����

���� ����� ������ ����� ��� �� � ����

��������� � �� ������������� �� ������ ��������� �������� � ����� � �� ������ ���� � ���� � � ��� �� �� ��������� ������� � ! �����

"����# $������%�� ���� &� ��

! � �' �# ( ����� ��� ����

(���� ' �����# ����� �)� ����

��� ���

� ��������' ������ � ����� �������� � ����� *���+ ������� � � �"�� �#�� �������������� ���� *�,���+ ��� ������ ��-� � ���� ���������� ����. � ������� �����/ -�� ������� � ����� � ���"� � � ���� ��� ������� ��$ � � �������� � ����� ���������� �����'������ ��� ��� 0�� ����� �1��� "-�' '������ �� 0�� ����� �1��� "-�' '������������ � �� ����. � � ����� ��� �� � ���� � �� ������ �1� ��� ��������� �� � �� �� � � �� �� � ���� �� ��� � ��/ ��� ����� �� �2 3� �,���"��� � ��� ���-� ��� � ' ����� � ������ 4�� ����� ���� �������� ��� � ������������� �� ����� �� � � -�� � � �������� � ����� ��������� �� �� ' �� ������ ������ �� ������ � ������ ,�� �' �� �� ����. � � ����� ���-� ���� �������� ����'�� �� �� � ������ ����� � ������� �������

!�"� �# �� ������������ � �������� 5����� � �"3� �#�� �������������� ����� ���"� �� ������ � ����� �������� � �����

�$ ��� �������

����/�� ����� � *�0,�+ �� � ���� ��� ������ ���-�������� � ���������� -���� ��' ������� � ���� ��� ����� ����������� � ����� � ��� ��� ���� ��� �� �� �� ���� � ��� �6�789 �0,� ��� ��� �� ��� � � �� � � ����� ���� � � � ������-������ � ������������ ���� � �'��� �� ����� � ����� � ��� ! � ���� ����4�� ��� �� �4��� 6:9 ��' �� � �� � � ���� ��������� � � ������ ����� ���� ��� � ��� � ������������������������ � �0,� ������� �� � �� � �� �� � �� � ����� ����� ��� � ���� ' � � � ����� �������� 6;� )9� ����������6��� ��9� ������ �� ���� ������� ��� ��������� ���� ��������� � 6��7�<9� � �"��� ��� 6�89� �� �"�"�� � � ��������6�:� �;9� ��� �5 � ���� 6�)9 2�- ' �� � ����� �������� � ��0, �� � ����� ����� ������ ������ � � .�� -��� ��4��-��������� ��� ���� �� � ���� ����� � ��-���� = � ����� ���� ����� � �� ���� �� �� .�� ���� ��$ � � �������������� � �0, �� � ���� ��� �����/ �� � �� � ��� ������ �� ��� � ������ ����� ���� ��� � ��� �� � �� ��� � �� � �� � ����"�������� ����'�� 3��� ���� � �� ����� � � ����� � �����/� ���� ����� ��� ��� � ����� ��� ��� ��� � � � ��� � ��� ��������� �� � ������ ����� � ��'��� � �� �0, -��� �� ���� �� � �� ���� � 6�>9 �� ������ � �0, ��� � �������� � �� � �0, �� � ����� ����� � ��� �������� �� � ������ �� ����� ������� ��� �� ����. � � ����� ��� �� �� ����� � ����� -��� ��� ��� ���� � ����� �� ��� 3� � ��� � �� ����������� ��' � ������ � �� �� � �� � ������� 3� � �� � �� � �� ��� ����' �� /���� ��� � ' ��� � ����� ��� � ����� � ���� �� ��������$ ��� �������$ � �0,� -��� ����������� ��� ���� �� � ���� � �� � ���� /� ��

���"� � �� � ��-"� �� ����� � ������� �� �� ���������� �� ����� ��� ����� ������� �� �������� � ��������� ���� ������ � ��� �/�� � ���"� �"� ��' � ��� ����� ��� � �� ��� ������. �� ��� ���� �� � �� ���&������� -��� �� �� ���� �������1������ ������� ����� ��� � ������ ����� ��������� � ������� �- ����� �� �1� ��� ��������� ��� ���� � �������� ��� �� �������������� -���� ��� ��� �� � �� ��������' ��� �����' �� �� ���' ������� ������� ���� �� �� '������ ������� ��������������������� ��� ���� ����������� ��� �� ����� � ���� � ' ���� ��

6��7��9 ������ � ����� �������� � ����� � *����+ �� � � -����� � ������ ��� ���� � ����� � .��� �������� � � � '?������ 6��9 �� ��� � ����� ���� � �� ���� �� ���� �� ����' � ����� � �� � ����� � �� ��� ����� � ���� � � �� � ����������� �� �� ������ � �� � �� ���"� � ������� ���4��� � ������� �� ����' � ����� � �� � ����� � ��� � � � - � � �� �������� ������ �� � ' � �� �� ������������� 6�>7�:9 ! � ���� 3 �� ��� ��/ 6�;9 ��' � ���� � � �������������/������� � � ������� ��� ����� �� � ��� ����. � -������*�� ����+���������"��"��������������� � ��- ' �� � ��/� ��'��� � �� � ����� � ��"��������������� -�� ��� ����� ���� �� �������� ��� �� �������*��+ ���� � ���� ���������������

0�� � � �� ��� � �� ��� � � ���� � �� �� ������������ ���� "��� ������� �0,�"����. � ��� 6�)9 �� �� �� � �������� � � ������ ����� � � ��� ��������� �"�� �#�� ����"���������� ���� *�,���+ -��� � .��� ������� � ��� ����� � ������ '������ �� ��� 0�� ����� �1��� "-�' '������ �� 3� � ����� -��� � �� � �� � ��������������� � ��� ������ ���� �� �������� ����'�� ��� � � ��������� � � ��� � � ����� ��������� ����4 ����. � ���� .�� � ����� 6��7�<9

�$ �%� ������

�$�$ ��&���

, ������� ���/����� *,3,0�� ): @+ -�� ������� � �����!0� �� ����� �� ��� �� � -������ ���� � ����.������ 2��� ����� ������� ��-� � -�� � � �' � ��� �������������� ����� 2��,���0>����2�0 -�� ������ � � ������'���A��,�0>��2�0 �� 2��0>"2�� ��/��� ��� /�������� �� �� ������� -��� �� � 6��9 3� ��� � �� ������ - � ��� �����"���� ���� ��������� � �� � �� �2 '��� � *�2 � �<7� >;+ - � �� ��� � ��� � � , A���0> � ��&���� �� -��� ���� ����� �2��0> B������� -�� � ������ � ��� � ,������� ,����"C -�� �����.������ ��� � -�� �� � ���������� �� /� ��� ��� ��� /� ��� ���� ��������� - � ��������� � �/� ��� � ��������� ��� ����� ������� �� � �� �� � ��� �< ���

�>)�

�� ����������� �'''� ��� A� �; � D���E"F�2 F ���� G��2� ="8)>8) D ��� ��� ���� ��>�"��):H��H�;��7�>)� I�: <�� <���

�$�$ ��� ����

� �2� 88� � ������ ����� -��4������� ���� �� � �� �=������"<;8 � ������ ������ � -�� �� � �� ������� � �� � �"����� ����� � ���� � ��� ��� �� ���� ���� ����� � ���' �"������ ��� " � ����� ��� � -�� �� � 3� -��4��� � ����� -�� � ����� ������ � ����� *� � � ��+� �� ������. � ������ � ����. � ��� � ��H���� *������� � J��+ � ����� -���� � �� � � � �� � ����� ��� � �� ���$ �� � ����� � � �"���� 3� ����� ������ � ����� -�� ������ � -��� � <� � ��� �� ��� � �< �� �"���0� ���� � � �� ���' �� -��� � -���������� � -�� � �� � ������������ � �� � ����$ � -�� � ��� �� ��� ���� ���' �� ��� .���� ��� � �� ���� � �� ����� ��� ��� ������- � � ���� � ��� � ���� � ' ���� �� ��H���� � ����� 3� �������� � ����� ��������� *��,+ -�� ������� � -��� �K�0� KL�";>� �������� � ����� ��������� ��� �� ���4 ��,���"��� � ��� ��� �� �� � ���� � � < �� -�� ���� �� � ���� ����� ������� -��� � ����� ����� � ��� "���� � � �2� � � -�� �� � �� �2 � ���� � ��� ��� �� /� ��� ��� - � ������� � �� �� �� ��

�$($ )�� ������� �� �� ��� �� �������� ���

5�� ���� - � �� ��� � ��������� �� �� ���� ��� � ����� � � � ' ��� ��"-��4 �� 6��7��9 3� ���������� ��,���"��� � ���� �� � ����� � �� ����-� 3� �������� �� :< �� � ������ ���������� � :< �� �,���� � �< �� ,3,0����� � ��< �� ����������� ���� *�� ,+ -�� ������������� ��/ ��� � ���� �� � � ;:< � ������ ��-� � -�� ��� � ��� ���4 � �� �'��� / �������� �� �� ���������� � ��� 3� ��/��� -�� ��� � ������� ��� � -��� � �� ��� � ���� � � ��� ��� � �� �> � �� �� �� �� � ������ �� � ����� � - � ������ � -��� �M � � ��� ���� �� ����� -�� -�� � -��� - ������ ��� � �� ����� �������-�� ��� � ���' � ����� ������� �� ���4 � �� � �����

($ ������ �� ����������

($�$ ��� �� �� ��������� ���

(���� � �� �� ������ ��, ���������� � � ��� �����������,��� �� � ��������� �� �M � � ��� � �� -���� �� ����������� ������������� � �� � ����� �� � �� ��� �� ��������� �������� *��� ���-� � � + �� ������ � �� �� ������. ���� ������ � �� �� ��� ���� � �� ���� �� �,���"��� ������ -���� ���� ��� ���� �� ������ -��� �,��� ��� �����

�� �� �� ���4 �������� � ���� ���� ������ ��-� � ����������' � ����� ���� � �� ����� -��� ���� -�� ��� � � ������ ��, ����

($�$ ���� �������� ���*�� �� �� ��������� ���

�� �� 4��-�� �,��� �� ������� �� � ����� ��� ����� �1� ������������ ��� ��� ��� � � � �� � � �������� ���� �� �� ��� ������ ����� �� ������ �1� ��� �������� �� �� � ������ ����� /� ��� ��� - � ��� � ���� � �� ������ �1� ��� ���������

(���� � ���-� �� ���������' ����� '������������ ������ ������ � ����� ��� ��� �� ��, �,���� � < ,2��0>� � � , A���0> �1� ��� �������� ��� � �,���"��� ���� �� � < , 2��0>� � � , A���0> �1� ��� �������� �����'������ �� � ' ��� ���� �� ����. � �� ������. � ���� �� � �� � �� �,��� � ������� ���� � ����� � ����� ��� � �� �� ��� � ��� ����� �� ��������� �� ����� � ��/ -�' � �,��� ��� ��� ��� � ��� ��� � ' ����� ���� ���� ������ � �� � ����������� � ����� �� ���� -���� ����� � ���� ��� �� �������$������ ������� � �- � �,��� ��� �� ������� �� �� ���"� � ���� �� 3� ����. � ��� ��� ���'�� � ' � �'����� �'����� �� ���,��� �� � ���� � ����� ��� ������ ����� �����

(���� � ���-� ����� '������������ ������ � �� �� �" �� ���� ��� � �� � �,���"��� � ��� ��� �� � �� � < ,

(�� � ����� '������������ � �+ ����� ������ � ����� ��� �+ ����� � �, �,���� � < , 2��0>� � � , A���0> �1� ��� �������� ����+ �,���"��� � ��� �� � < , 2��0>� � � , A���0> �1� ��� ����"���� ���� ��� �� ��� �F ���

(�� � ��, ���������� � �� ����� � � �,���"��� � ��� �� ���������� D��� ��� ������� � �� �� ����

(�� � ����� '������������ � � �,���"��� � ��� �� � < ,2��0>� � � , A���0> �1� ��� �������� �� �� � �� ���� ��� �# �+ ����+ >�� �+ :�� �+ ���� + �<�� + ���� ��� �+ �<� �F ���� � �� ���' � 3� ��� � �� �� ���� � �������� ���� �� � �� � �4*�+ ' ���� ���� ���

�>)> �� ���� �� ���

�� ����������� �'''� ��� A� �;

2��0>� � � , A���0> �1� ��� �������� ��� �� ��� � �� �� ���� �������� � � �� �� � �������� ���� �� � �� .���� ������� -�' �� �� ���� ��� ! ��/ � �4� �"��� �7���� ��� �7����

���� ����� �� � ������� ��� �/������� ������� �-�"� ���"� �����/" � ����� ���� �� �� � �� ���' � 6�<� �89 �� ���� ��� � �� ���<� �F ���� ��� �� � �4 ��� ������ � ���� ������� �� ��� �� ��� �� � ��� ���� �� -��� ���� ����� ���� ��� ,�� �' �� �� �������� � �4 ���� �� �� ������ �� ��� �� �� ���� �������������� � �4 ���� �� � ���� ��� ���� �� �� ���� � � �4 ���� ��' ���� ���� ��� �� �� �<� �F ��� � ' ��� ���� �� � ����"�� ����� � ��'��� � �,��� ��� � �� ��� ���-� ������ ��� ����� �������� �� � ����� ����� � ���� �� 2�- ' �� �� � �4��� ����� � �������� ���� � ���� �� � �� �F ���� �� � �� $ ��'��� /� �� � �� � � ' ����� ����� � ��/ ���� �� 6�>9� -��������� ���� �� �� ����� �� � ��'��� 3� ����� ���� ��������� � ��������' �� �� �� ��� ��� � �����/���� � �������� � ��� ����-��� 1������ 6�>9#

� � ����� ���-� � � �� �� ���4������ ���� �� � ����� ������ � ���� �������� � � �4 �� � �� �� � ����� � �� ���� ����� �� ����� �� ��� � ������ ��' �� �� ����� � ����� � �4 � �(���� � ���� ������ �� � ����� ���� �������� ���� ���))������ ��� ���� �� � � �

($($ �+������ ���� �������� ���*�� �� ��

��������� ���

�� � � ���� �� � ������� � �0,� �� ��������� � � �����"������� �� � �� � �� � ������ ����� � ��'��� � �0,� � �� ���� �2 � �� �������� �� � ���� /� �� �� ��� � �� ���� �� �2"� � �� �� � ������ ����� � ��'��� � �� �,���"��� � �����1��� "-�' '������ �� -��� �� /� �� �� � �����'�� �� ����� ��� ������� � � ���� �� ���"-�' ��� ������ *����+ (���� >���-� �� 0�� ����� �1��� "-�' '������������ �� �� �,���"��� � ��� �� �� � �� ������ �1� ��� ��������� �� ���� �� ��� � � ���� ����� -��� ���� ����� �2� �� ��� � ��/��� ������ ��� �������� ���� �� �� � ����' ��� ����� ��� �������� �� � �4 ���� ��� ���� � �� �� ! ������� � �,���

��������$ � �� �� ��� �����/ �� ��������� � � �� ���� �� �����4 � ������� ��� �������� �� �� - ����� � ��������'

� ����� � �� � ����� �� �������� ����� � ������� ����� -������� ����� �2� ���- � � � ������� � ������� �� �� - ������ ����� � �� �,���"��� � ��� ������ ���� ��4 � � �� � ���� �� �� ���� �� � �� �� � ��� �� ��� � ����' � ���������� ������ ��� � ������� � � �� A ���� 1������ 6�<9 ����� ����� � �� ��� ���� ���' � ��/ -�' � ' ���� �2 �� �� �,���"��� � ��� *(�� <+ ��� ��' � ���� ��� ���� �� �� �2���� ��� � �< �� � �; ���� � � �� ��� � ��/ ����� � �� �����2 ���� �� �<; � *�+� �8� � *�+� ��� �<; � *�+ �F �2���-���� �� ���� �� �� �� �� ����� '��� �<) �F �2�� �� �� � ���2� � ��/ ���� �� �� � ���� � � ���� ��������� � ��'����� �,���"����. � ���� .�� � ����� ��� � � � ����� � ���������� � �� '����� 6�<� �89 D ��' ���� ����� � ���� �� ���� � �� ���� � ���� ' ���� �2 �� �� .��� � ������� -�' � ��� ����� � �� �� �2 ���� ��� � 8� �� � >;� ��- ' �� ���� �� �� � ���� ��� �� ����� � ������� -�' � � ��� ���� �� -���� ��� ���� ��� ���� �� �� �2 ���� ��� � 8� �� � >; �� ����������� � �� ���- � ���� �� � ����� ����� � �� �� .��� � ����������� ��� ��� ���� �� ������ ��������� �� � ���� �� � � �� ��� ����� � ��� � ��� � ����' ��� ���� � ������ � � �����. �� � ���������� ��� � ���-� ���� �� ����� ���� �������� ��� � ������� �� ��� � ���� ��� ��� �� �� �2 ���� ���� �< �� � �; ��� ���� �� �� �2 ���� ��� � �; �� � >; 3� ���' � ����� ����- �� �� � ����� �� ��� �' ���� � ��/���� �� � � �� �,���"��� � ��� �� ������ ��������� ������-�#

2��,����F��0>� � � � � �2� 2<�,����F��,���F�0>� ���

2<�,����F��,���F�0>� � � � � �2� 2:�,�;�F��,�>�F�0>� ���

2:�,�;�F��,�>�F�0>� � � � � �2� 2)�,�8�F��,�8�F�0>� �>�

($,$ ���� ���������� ������� �� � ���� �� ��

��������� ���

3� � ������� � 5�0�� �� ������ ��� ' ����� �� � ����� ������

� ����� �� ������ �1� ��� �������� ��� �� � ��� ��4 ���� ������� ����� � '������� 2�- ' �� �� � ������� � 5�0�

� ���� ���� � �����$ � � �� ��/ �"'�� �� ����� ���*F�� F+6�8� �:9 �� ������ �*F�� F+ 6�;� �)9 �� �� �� ���� �� D0� .��6�89 ��� ,�0� .�� 6�:9 �� �� �� � �� -��4� - ��' ���� �������� �� �,���"��� � ��� ���- � �������� ����'�� ��-��� �� � ������� � 5�0�

� 3� � ������������ �������� �� �� � ����� ��/ -�' � �� �,���"��� � ��� ��� � � � �� ��� ���

(�� > 0�� ����� �1��� "-�' '������������ � � �,���"��� ���� �� 2��0>� � � , A���0> �1� ��� ��������� -��� �� � �� �2'��� � �+ � �<� �+ � <:� �+ � �;� �+ � 8�� + � ��� + � 8�� �+ � �) ��� �+� >;� � �� ���' � ���� ��� �� ��� �F ���

(�� < ����� � ��H� � �+ �� .���� �+ �� � ����� ��� �+ �� ����� � ��/���� �� � ' ���� �� � �� �2 '��� �

�� ������������ ! ������� � 5����� �>)<

�� ����������� �'''� ��� A� �;

(���� 8 D��� �� ���� �� � 5�0�� ���� ��������� �� ��������

���� ��� � �� � ���� � ��/ -�' ��� ��� �� ���� �������������� ���� ��� � �� �� ��� ������ ��� -��� �� .��� ��� �� ����� -�' � �� ������ ��� �� � 3��� �������� � ��'��� ��������� �� �� � ������������ � ������� � 5�0�

� �� �� �,���"��E .�� � ����� 6>�9� ��� �� �� � �� ��� ���� � �� �,���"����. � � ����� � ����� � �� �� ��� ����� 6�89 3� 5�0�

� ��� ��� � � �� ���" � �����"� ��� � �� �� � �� �� �� � �� �������� �� � �� 5��� ��� �� �������� ����'�� � �,���"��� ���� ��-��� �� � ������� � 5�0�

� �� � ��� ���� �� -��� �� ���� � � ������� �,��� �� ��� ��/" � �����"� ��� � �� �� � 3� � ������������ � ��'��� � �� �,���"��� � ��� ��-������ � ������� � 5�0�

� ��� � /����� � � �� ����-���� �������#

2<�,����F��,���F�0>� � � � � �2� 2:�,�;�F��,�>�F�0>� ���

2:�,�;�F��,�>�F�0>� � ���5�0�� �2<�,����F��,���F�,���F�0>�

� ���5�� � 2�0 �<�

($-$ ��"�� ����������� �� .��&�/ � ���������

������ � -��� �0,�"����. � .�� � ����� � ������� � ��� ���' ������� � ������ �� �,���"��� � ��� ��� � �� ���"� � ���� �� ��� � ����� ��'����� � 0� � �� ���� ����������� ��� �� � �,���"��� � ���� �� �� � ����� ������� ������� �� ���� �� ����� � �� � ����� � ��� � � � - � �� � ' � �� 3� ���������� � ������� ���/����� ����� �� ����� �� � �������� � - ����� � ����� � �� �������� � ����� �� �1� ��� ��������� 2 �� � � ���4 ����. � � ����� ��� � ������ � ����� � � ��� � ��� � � �� ����� /��� � -� �" ' � � � � 3��� �� �� ����� �� �� �� �� � ���������������� ���� �� �������� ����'�� �� 4��-� �� � � �� �� � -� ��� � ����� �� ��� � ��� �� � � ���� ���' ���������� � ���� ��� � � ����' �������� � '������ *!�=+ � > � @ �� � �,���"��� � ���

(�� ����� ��� ��� �� ���� �� � �����"����� � � �������� � ����� ����� /��� �� ���� ����� �������� ������ �� ������� �����/ �� � ���� �� �����.���� � ������� ���� �� � ���� ������� ��� � �� ���������� ����. � ������� � ��' � �

������ � �� ��������� � �4"� �� ����� � ����� 6��9 D� � �� �,���"��� � ��� -�� ��� ���� � �� > ��� �� -�� ���' � �� � ' � ����� �� �� ��� ����� ���� ��� � � : �� �� � F� �� � < ,2��0>� � � , A���0> �1� ��� ��������� ��� �� �� ���� ��� �8� �F ���� �� ���� �� � ����� � ���� � ������ ������� � ���� � ��� > ������ ����� � �4�� -�� ���� ' � -� � �� � ����� -�� ��� �� � �� � < , 2��0> �1� ��� �������� �� ����� D ����4 ���� �� ���� �������� � �� �,���"��� � ������ � ��� � �� �� �������� ��� � ������� �- ����� � �� ������� �����/� �� ����� � - ����� � ����� �������� � � �� � ��������� �� ������ ���������� � �,��� �� ������ -���� ��� � � ��� � ��� �� ����� "���.� � � ������ ����� ���� �� ��,��� �� ����� ������ � ����� ��� ��� ���-� �� (���� ����� �� ������� ������� ��� �������� � �- � �� ��� � �,���

��� ������� ������ 6>�9 3� �,���"��� � ��� ��� ������ �� ��� '������ ���� � ��'��� �� �� � �� ��������� -��� �� ��� �����������

,$ �����������

���"� � �0, ����. � ����� -���� �� / ����. � � � ��� �,���"��� � ���� ������ �� ���� � - �� -��� ������������0, ����. � .�� � ����� � �� ��������� �� �,���"��� ���� ��� �����$ �� � ����� ������� � 5�0�

� �������� �� � - ���� �� ��� � � �� � �� � �� �� ���� /� � ���' �������"���� �,���"��� � ���� �� �� � � ���� /� �� � ��-��� �� ������������ � �0,"����. � ������ � ����� ����� � ����� ��� � � �� ���� �'����� ����� ��������� ���������� ������� � -��4 �� ��� �-�

-$ �0��"�&����

3� .������� ������� � �� ,������ � ��� �� ��� 3 ��"����� � ����� �� ���� ��� ��4��-� �� � 2 ���� �����������-��� ��� L������ =��� ��� =� E� E��� �� ���� ��4��-� �� �

1$ �� ���

6�9 , 2 �' � ( ��������"5��� � K � �� ������ G 2 �' � � K������� ����� � ���� ���� � ����� �23(� ���� ���

6�9 G ��������� , ,��� ���� , 2 �' � G 2 �' � � ���� � �������� �234� ��� >��

6�9 5 J ���� � 5 �������� � A��&�� ! �������� � �����! ����� ������22-� "#�� �>�

6>9 ! 5� �� � ,������"!���� ( L ���� � 3 $ � G 2 �' � � $ �������� �% ����� �221� ��&� �::

6<9 2 04������ 3 �-������� J ,����&�� ��� ����� '���� �221� &(��);

689 A �����"������� � � D 5�4 �� � ��� ����� ) �� �22�� ��>����;>

6:9 , ����4�� � � �� ������ ����� ��*� �223� (#� ��) 6;9 5 J ���� � 5 �������� � A��&�� � �����! ����� ����� �22�� "�&�

�>< 6)9 5 J ���� � A��&�� � �����! ����� ����� �22(� "+&� �)<

6��9 5 D���� � =���� �����! ���� ���� �221� &�� ;)< 6��9 � J���� ( � ������ '�����! �221� �,� <>;� 6��9 G 5����� � , G �� �� , ���4�-�4�� � �����! ����� ����� �233�

,+�� �): 6��9 G 5����� � , G �� �� , ���4�-�4�� )����� $��� �232� "�� ��: 6�>9 5 J ���� � 5 �������� � A��&�� ! �������� � �����! ����� �����

�22-� "#�� �>�

(�� 8 ����� '������������ � � �,���"��� � ��� �� � < ,2��0>� � � , A���0> �1� ��� ��������� ���������� �+ � �,� �+ � �,��+ < �,� + �� �,� + �< �,� ��� �+ �� �, 5�0�

� � � �� ���' �� ��� �+�� ������. � ��� �� �� ��� �������� �� *�+ ���� ��� �� >� �F ���

�>)8 �� ���� �� ���

�� ����������� �'''� ��� A� �;

6�<9 D ����� L �� �� E K����� E ���� � ���� L D��� ����� �������� �222� "(&� :�

6�89 � ���� N 3���� � 5�� � D���� � =���� � �����! ����� ������223� &+#� ;:

6�:9 � ���� � C��� E ���� �����! ������� �222� ��� � 6�;9 � ���� K N����� �����! ���� ���� �223� &"� )>� 6�)9 , �� � �� "� ��� 5 ������� � � ,��������� � K G�� $"

G������ � ���������� � = ��� �� '�����! �224� �"� ��>�6��9 0 � '� N D�� � 5�������� F G� $ �� � ,�� ���'� K G���

� !�����'���� � �������� ����� $���!� �224� (� ��<>6��9 , , ���������� $-! ���� ���� �223� �,(� �>) 6��9 � D��������� �����! ������� �223� �.� ���: 6��9 , 3�����4� K G��� F G� $ �� 0 � '� ����� ����� �22,� ��� �:>: 6�>9 0 � '� , 3�����4� � !�����'���� F G� $ �� � ��������

� ���4����'� K G��� ����� ����� �22-� �/� ���6�<9 K D���� F � ������� = � ���4� �����! ������� �224� &,�� �� 6�89 K D���� F � ������� = � ���4� ����� ����� �221� �#� �:�< 6�:9 K G��� 0 � '� ����� ���� ���� �221� ""�� )<

6�;9 , � 3 ��� K � ��/� �����! ������� �223� �.� ���: 6�)9 � D���� L D���� G N��� 0�1 � ����� �'''� ,&� >;� 6��9 B ,���� � ���������� � A�'�4� � $ �� )�!��� �22'� ,�#� ��� 6��9 � �������� 0 � '� �����! ������� �221� #� ���� 6��9 � �������� 0 � '� ����� ����� �221� �#� ���< 6��9 � ���4����'� 0 � '� � �����! ����� ����� �22-� "("� �< 6�>9 K D���� ��������� �� ������ ������ F�2� A - E��4 �22,�

�� �:�7�:� 6�<9 � , � 5� ��� � , 0 5� ��� �����! ������!� �!������ $��� 2��

��2 ����� ��� 0/��� B��' ���� �� ��� 0/��� �22(� �� �)�7�)�

6�89 � J ����� 2 0 (��4� �� ( � ������$� � �����! ����� ����� �23,���"� ��:

6�:9 5 D���� � =���� � �����! ����� ����� �22,� "/(� ��: 6�;9 � K J�� �$�� � ! (���4� �� � ��� ����� ) �� �233� ��.� >)�< 6�)9 � , D��� K � ���-���� ����� ) �� ���� 3!� �241� �/(� 8:< 6>�9 � =���� D K��� �����! ���� ���� �22(� "+&� ;: 6>�9 K ���� D 5 ������ 4!��2� ����� ����� �224� ��� ���

�� ������������ ! ������� � 5����� �>):

�� ����������� �'''� ��� A� �;