Prosiding Pertemuan llmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

36

SINTESIS DAN KARAKTERISASI BAHAN GIANTMAGNETORESISTANCE(GMR) Sm1-x y xMnzGez (x=O,O ,.." 0,4)

'r\

s. Purwanto1, Ridwaw ,A. ManaP , Mujamilah1 , :

H. YamauchP daD Y. YamaguchPIMaterials Science Research Centre-BArAN, Puspiptek Serpong, Indonesia

2 Dept. of Physics University of Indonesia, Depok-Indonesia3 Institute for Materials Research, Tohoku Univ., Sendai-Japan

r

ABSTRAK

SINTESIS DAN KARAKTERISASI BAHAN GIANT MAGNETORESISTANCE (GMR) Sml.' Y .Mn2Ge2 (x=O,O-0,4). Telah dilakukan suatu studi pendahuluan untuk pembuatan bahan paduan magnet Sm...Y.Mn2Ge2 (x=O,O -0,4) yangditengarai memiliki sifat Giant Magnetoresistance (GMR) dengan metode Tri Arc Melting. Dari hasil studi difraksi sinar-Xdiketahui bahwa modifikasi pada proses pembuatan dengan melelehkan Titanium terlebih dahulu ternyata dapat berfungsisebagai 'oxygen absorber' sehingga dapat mengurangi timbulnya rase-rase oksida dari logam pembentuk paduan seperti Sm2O3dan Y 2°3. Pada makalah ini akan disinggungjuga pengaruh penggantian unsur Sm(Samarium) dengan unsur Y (Yttrium) yang tidakmemiliki momen magnet terhadap kurva magnetisasi bahan dan sifat 'Giant Magnetoresistance' pada suhu ruang. Hasil studimagnetisasi menunjukkan bahwa daerah rasa metamagnetik bertambah luas menuju ke suhu kamar, masing-masing T= 150, 180,220 dan 300K untuk konsentrasi x=O,O ;0,10;0,20 dan 0,30. Pada paduan dengan x=O,30 ternyata memperlihatkan sifatMagnetoresistance(MR) pada suhu ruang.

ABSTRACT

SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION OF GIANT MAGNETORESISTANCE (GMR) MATERIALS SmI

.Y.Mo1Ge1 (x=o.O -0.4). The preliminary study of synthesis ofGMR compound Sm,..Y.Mn2Ge2 (x=O.O -0.4) has been doneby means of modified tri arc melting method. The x-ray diffraction results have shown that the melted titanium could act as'oxygen absorber'. therefore this process could reduced the impurity oxydes Sm2O] and Y 2°] .This paper also discuss about theeffect of Sm(Samarium) substitution by a non-magnetic element of Y(Yttrium) to the profile of magnetization curve and theGMR behavior at room temperature. The results have shown the metamagnetic phase transition temperature become higherfrom T=150, 180,220 and 300K for x=0,0;0,10;0,20 and 0,30 respectively. For compound with x=0,30., has shown aMagnetoresistance behaviour at room temperature.

PENDAHULUAN

Sejak diketemukannya penomena reentrantferromagnetism pada paduan magnet S~Ge2 olehFujii dkk [1] pada tahun 1985, bahan tersebutterus secaraintensif diteliti. Hasil pengukuran magnetisasi padacuplikan kristal tunggal SrnM~ Ge2 tersebut dengan jelasmernperlihatkan bahwa pada daerah suhu 1 %K <r<348Kbahan bersifat feromagnetik, dan kolinierantiferomagnetik pada daerah suhu 64K<T<196K,sedangkan gejala reentrant-ferromagnetic muncul padadaerah T<64K. Disimpulkan bahwa gejala tersebutmuncul akibat dari kompetisi antara momen magnetikatom penyusun, yakni rnomen atom Sm dan Mn. Diketahuijuga bahwajarak antara atom Mn-Mn pada paduan inibervariasi terhadap suhu. Elaborasi lebih lanjut tentangsifat -sifat bahan paduan ini memunculkan gejala adanyapengaruh tekanan hidrostatik terhadap eksistensi rasemagnetik tadi, seperti diteliti oleh Duraj dkk [2], dimanapada kondisi di bawah tekanan hidrostatik sebesar 1,5GigaPascal, eksistensi daerah rase antiferomagnetikmeluas sampai melebihi suhu ruang, yakni di sekitar suhu

325 K. Kemudian studi tennodinamik dilakukan olehSlaski dkk [3] menunjukkan bahwa transisi rase daTikondisi feromagnetik menuju kondisi antiferomagnetikadalah transisi orde pertama. Studi lebih jauh lagimenghantarkan kepada penemuan penomena GiantMagnetoresistance atau GMR pada paduan ini. BerawaldaTi penelitian Dover dkk [4], yang menganalogikanstruktur lapisan pada paduan ini seperti struktur multi-lapisan buatan. Diketemukan untuk cuplikan kristaltunggal bahwa harga delta-R/R dari bahan adalahberkisar antara 4-8% yang diukur pada suhu 104,4K.Diketahui pula bahwa pada suhu tersebut muncul gejalaperubahan makrostrain daTi sampel polikristal terhadapperubahan medan magnet luar. Sedangkan penelitianBrabers dkk [5], menemukan gejala GMR pada paduanpolikristal S~Ge2 pada subu sekitarT= 125 K, denganbasil pengukuran delta-R/R sebesar 16 %.

Beranjak daTi beberapa basil penelitian tersebutdiatas, penelitian kali ini berusaha untuk meng-optimaiisasi daerah unjuk kerja dari sifat GMR paduanSmM~Ge2 dengan menggantikan sebagian atom Smdengan atom Y yang tidak memiliki momen magnetik.

Setyo Purwanto dkk.1.52

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

Diharapkan penggantian tersebut akan mengubahkondisi parameter kisi dan selanjutnya mempengaruhistrength daTi interaksi pertukaran sehingga padagilirannya akan memperluas daerah rase metamagnetik -

yaitu daerah rase magnetik yang tidak stabil terhadappembahan medan magnet I uar -yang memiliki sifat GMRtadi. Untuk itu telah dilakukan sintesis untuk paduanSml-x y xM~Ge2 (x=O,O -0,4) dengan metoda tri arc

melting.

sudut 30,45-50 dan 67 derajat adalah puncak-puncakdari Sm2O) daD puncak-puncak ini akan hilang jikacuplikan dibuat dengan metode seperti dijelaskan di alas.Basil penghalusan profil difraksi sinar-X dengan softwareRlET AN menunjukkan bahwa bahwa rasa yang terlJentukhanya rasa utama SmMn2Ge2, Harga faktor Rwp untukkomposisi ini adalah 11,73%.

Gejala serupa juga teramati untuk cuplikan-

&M-.-.--METODEEKSPERIMEN

..8&,.

~ ~ \y{~ill.. ,--L...U .) ,.1 --" f f " "'--

---~,-!..-,,-l,-,.-~.,:"""'!?e." ..

(a)

: ...I ..I -I-.. I 2000

Sn>MJ12.0e2 at RT

"'i1l...O\,, Ti a. oxygen amocber~~~

I

Cuplikan dibuat dari bahan-bahan Sm, Y; Mn daDGe dengan tingkat kemurnian masing-masing 99,9%untuk bahan Sm dan Y; 99,99% untuk Mn dan 99,999%untuk bahan Ge. Kemudian bahan dilebur denganmetode Tri Arc Melting dalam dua kondisi yang berbeda.Kondisi pertama adalah cuplikan dilebur tanpa terlebihdahulu melebur Titanium, sedangkan kondisi keduaadalab dengan melebur Titanium terlebih dabulu sebagaioxygen absorber. Maksud dari peleburan Ti adalab untukmeningkatkan kualitas cuplikan daD mengurangipembentukan fase impuritas, seperti S~03 dan y 2°3.Pada saat dilebur Ti akan berfungsi menyerap sebagianoksigen yang belum terbilas oleh gas Argon. Kemudiancuplikan dianil pada suhu 800 derajat Celcius selama 96jam lalu didinginkan secara alamiab menuju subu kamar.

Selanjutnya studi difraksi sinar-X dilakukan padapanjang gelombang CoKa yang dilakukan pada suhuruang. Studi ini dilakukan untuk cuplikan yang dibuatpada dua kondisi tadi daD dibandingkan diantarakeduanya. Dilakukan pula studi magnetisasi bahanversus perubaban suhu, dengan memakai alat VSM(Vibrating Sampel Magnetometer) milik Institute forMaterials Research, Tohoku Univ. Jepang, untuk melihatseberapa jauh perubahan profil kurva magnetisasisebagai fungsi konsentrasi atom y(Yttrium). Pengukurnndengan VSM dilakukan pada daerah suhu 80 K sampai500 K dengan medan magnet luar H= I kOe. Sellin ituuntuk mengetahui gejala GMR dilakukan pulapengukuran resistivitas sebagai fungsi medan magnetdengan teknikfour-point probe yang dibuat sendiri diPPSM-BATAN.

i.. !- I it I~kl1LJiJ J.

8020 40 (iO2The1a( degree)

(b)

Gambar I. Profit pola difraksi untuk paduan SmMnzGez ;(a) Paduan yang dibuat dengan Ti sebagaipenarik oksigen daD sudah di'refinement'dengan faktor R =11,73%. (b) Paduan yang...dibuat tanpa Ti sebagai penarik oksigen,terlihat banyaknya puncak impuritas dari

Sm.°..

HASll..-HAsa DAN DISKUSI

Difraksi Sinar-X

Hasil studi difraksi sinar -X yang dilakukan padasubu ruang menunjukkan bahwa untuk cuplikan denganmelelehkan Titanium terlebih dahulu akan mengurangibahkan mencegah timbulnya rasa impuritas S~03 dany 2°3' Sehingga pada pola difraksi yang munculmengikuti pola yang dimiliki struktur jetris ThCr2Si2.Untuk cuplikan SmMn2Ge2, seperti diperlihatkan padagambar l.a dan l.b, impuritas yang muncul di sekitar

Percobaan magnetisasi bahan denganmenggunakan peralatan VSM (Vibrating SampleMagnetometer) dilakukan pada medan luar sebesar

153Setyo Purwanto dkk.

1000

n

cuplikan lain, ketika sebagian unsur Sm(Samarium)digantidengan unsur Y(Yttrium), seperti terlihat padagambar 2.a dan 2.b. yang merupakan profit pola difraksisinar-X untuk cuplikan SmO,7 Y o,3Mn2Ge2. Hasilpenghalusan profit difraksi sinar X untuk semuakomposisi dapat dilihat pada label I. Terlihat bahwapenambahankomposisi atom Y(Yttrium) mengakibatkanharga parameter kisi a daD c mengecil. Pola perubahanparameter kisi-a, kisi-c, daD volume unit set terhadapkonsentrasi unsur Y(Yttrium) diperlihatkan pada gambar3.a, 3.b daD 3.C.

Magnetisasi Bahan

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktoher 1998 ISSN1410-2897

.'-""

.-

-..--_J,- Jwl_,..L...Al" "-' , ,-r '---, " (a)

1000 -.-I -.., ...I .

SmO 7YO-3Mn2Ge2 at RT

withOUt Ti a8 oxygen absorber

-

U'

'!'

t~,

~:::;-500

Gambar 3. Grafik ketergantungan terhadap konsentrasiatom Y(Yttrium) dari ; (a) Parameter kisiarab sumbu-a, (b) Paramater kisi arab sumbu-c, (c) Volume unit sel

suhu Neel atau T N=425K. Pada suhu ini paduanbertransfonnasi dari rasa Mn-antiferomagnetik menujurasa paramagnetik. Harga suhu Neel ini tidak berubahwaIaupun komposisi y(Yttrium) terns meningkat. Hal inimenunjukkan bahwa subu Neel yang merepresentasikanbesarnya interaksi pertukaran antara momen atom Mnyang tersusun secara antiferomagnetik tidaklahtergantung pada komposisi atom Y daD jarak intraloyermaupun interlayer. Hal ini sesuai dengan kebanyakanbasil-basil yang dijumpai pada sistem paduan lainnyaseperti basil penelitian pada (Tb, Y)Mn2Ge2 yangdilakukan oleh 8. Purwanto dkk [6]. Kemudian transisirasa Mn-antiferomagnetik menuju rasa collinearferromagnetic terjadi pada subu T 01 =350K untuk semuakomposisi relatif sarna dan tidak mengalami perubahansecara berarti. Pada rasa collinear ferromagnetic inimomen magnetik atom 8m daD Mn tersusun searahsumbu c-kristal. Kemudian, transisi rasa lainnya yangmenarik adaIah transisi metamagnetik yang merupakanperubahan dari rasa feromagnetik menuju rasa kolinierMn-antiferomagnetik, yakni T 02 di sekitar T= 150K untukkomposisi x=O, 0 dan terns bergeser ke kanan menuju suburuang masing-masing T= 180K, 220K daD 300K untuk

Tabel 1. Hasil penghalusan data difraksi sinar-X untuk

paduan (Sm, Y)MnzGeZ"

x;o.o x;O,l x=O,2 x=O,3

4,0645 4,0584 4,0525a(A)

4,0408

10,8963 10,8952 10,8828 10,8502c

(A)

V(A"3)

180,01 179,45 178,72 177.16

0.3780 0,3819 0.3830:!51,-

I

0,3844I

18,07Rwp 11,73 16,09 20,66

Catatan Komposisi x=O.O-Q.3 adalah komposisi nominal.bukan basil refinement.

H= 1,0 kOe untuk daernh subu Nitrogen cair sampai 500KHasil magnetisasi tadi diperlihatkan pada gambar 4.a dan4.b. Dan pola kurva magnetisasi vs. suhu tersebutdiketahui bahwa untuk komposisi x=0,0 (SmMn2Ge2)

8 ,. ~

~3 §~6" 1 ...,.

.::::: -'§

.~J2.1 v_~~jJ...;.L ~J.{ .J..J...I , ..I ...I .

20 40 60 80

2Theta(degree)

(b)

Gambar 2. Profil pola difraksi untuk paduan

Sm.7Y.,MnzGez ; (a) Paduan yang dibuatdengan Ti sebagai penarik oksigen clansudah direfinement dengan faktorR ~18,07%. (b) Paduan yang dibuat tanpa

wp

Ti sebagai penarikoksigen, terlihat

banyaknya puncak impuritas dari Y zO,

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi /IISerpong, 20 -2l Oktober 1998 ISSN 1410-2897

konsentrasi atom Y. Sehingga jelas terlihat bahwa adahubungan yang sangat kuat antara besarnya exchangeinteraction pada atom-atom Mn, khususnya pada inter-layer dengan volume unit sel. Hubungan besarnya hargaexchange interaction antara atom Mn-Mn yangdirepresentasikan dengan harga T c2 dengan volume unitsel dapat dilihat pada gambar 5.

Sifat Giant Magnetoresistance (GMR)

Hal yang menarik dati bahan ini adalah adanyasifat Giant Magnetoresistance yang dijumpai padaSmMn2Ge2 yang muncul di daerah rasa metamagnetik.Percobaan pendahuluan dengan mengukur dua buahcuplikan untuk komposisi yttrium x=O,30 yang diukurpada subu kamar dengan medan magnet luar maksimum1,2 T. Walaupun harga delta-R/R pada kedua paduan iniyang diukur pada subu ruang belum sebesar untuk x=O,Omisalnya yang diukur pada suhu 125K oleh Brabers(5].Namun ada indikasi peningkatan harga delta-R/R padakondisi di bawah medan magnetjika ketebalan cuplikanmakin menipis, dari 0, 18% menjadi 0,28%.

KESIMPULAN

Gambar 4. Kurva magnetisasi basil pengukuran denganVSM(Vibrating Sampel Magnetometer) daripaduan Sm,-. Y.MfizGe,; (a) Untuk x=O,O-{J,30(b) x=O,40, dengan medan magnet luar

Telah berhasil disintesa dan diperbaiki kualitaspaduan magnet Sm,-x Y XMn2Ge2 (x=O.O ~ 0.4) dengan

metode tri arc melting yang dimodifikasi dengan meleburTi sebagai oxygen absorber. Diketahui bahwa denganmeleburTi terlebih dahulu dimungkinkan terbentuknyacuplikan dengan rasa tunggal Smt-x Y xMn2Ger

Penggantian sebagian atom Sm dengan atom Ydiketahui akan meluaskan daerah rasa metamagnetikyang memunculkan gejala GMR. Terdapat hubunganyang jelas antara perubahan volume unit set ataumagnetovo/ume effect dengan suhu transisi rasametamagnetik, Tor Dan hal ini nampaknya ikut ~mainkanperanan penting pada suat GMR pada paduan Sml-x Y xMn2Ge2 Diperoleh data bahwa untuk x=0,30 padasuhu ruang menunjukkan adanya fenomena perubahanresistivitas terhadap medan. Dengan memvariasikanketebalan diketahui terjadi peningkatan harga delta-R/Rdari sekitarO,18% menjadi 0,28%.

konsentrasi atom Y sebesar x=O, 1 sampai dengan x=O,30.Pengecualian terjadi untuk komposisi x=0,4, cuplikanpada komposisi ini temyata bersifat seperti YM~Ge2yaitu antiferomagnetik dengan suhu Neel T=400K. Tidakdijumpai adanya rasa magnetik lain seperti padakomposisi x=O,O -0,3. Pelebaran daerah rasametamagnetik antiferomagnetik ini diduga berkaitandengan kontraksi dari volume unit sel. Dari data difrnksisinar-X seperti pada Tabell. diketahui bahwa volumeunit sel dari sistem ini berkurang dengan meningkatnya

-~.'-~"'" """-

UCAPAN TERIMA KASm~

S. Purwanto selaku peneliti utama pada RUT-VImengucapkan banyak terimakasih kepada Panitia ProyekRiset Ungguian Terpadu,LIPI atas dana riset yang telahditerima dan Kepaia PPSM-BATAN atas fasilitas yangdisediakan sehingga penelitian ini dimungkinkan untukterlaksana. Tak lupa diucapkan terimakasih kepada parateknisi RUT-VI, saudara M. Rifai Muslich, M. Nur, daDHeri M atas bantuannya. Tak lupa ucapan terimakasihyang mendalam kepada Assosiate Prof. DR H. Yamauchidan Prof. DR. Y. Yamaguchi dari InstitUte for MaterialsResearch, Sendai -Jepang atas kesediaannya mengukUfcuplikan dengan YSM. Demikian juga ucapan terimakasih

155Setyo Punvanto dkk.

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN1410-2897

kepada Drs. Bambang H.P, daD Drs. Bambang S. dariBalai Tekno Fisika-PPSM atas usaha mengkonversi datax-ray sehingga layak di refinement.

[4] R B VAN DOVER, E.M. GYORGY, R.1. CAVA, J.1.KRAJEWSKI, R.J. FELDER, W.F. PECK,"Magnetoresistance of SrnMn2Ge2 : A layeredantiferromagnet",Physical Rev.B., 47-No.10(1993)6134

[5] J.R VI. BRABERS, K.BAKKER, H.NAKOflE, F.RDEBOER, S.KJ. I.ENCZOWSKI, KRJ. BUSCOOW,"Giant magnetoresistance in polycrystalline

SmMn2Ge2",J. of Alloys Comp., 199(1993)Ll[6] S. PURWANTO, "Neutron Diffraction Studies on

The Magnetic Structure of Tb.-x Y xMn2Si2 andTb..x Y xMn2Ge2", Doctor Thesis, Tohoku

Univ.(19%)

DAFTAR PUSTAKA

[1] H.FUllL T.OKAMOTO, T. SHIGEOKA,N.IWATA."Reentrant Ferromagnetism Observed inS~Ge;', Solid State Comm.,53-No.8(1985)715

[2] M.DURAJ,R.DURAJ, A.SZYTULA, Z.TOMKOWICZ, "Magnetic Properties ofS~GezCompounds",J. Magnetism and Magnetic

Mat.,73(1988)240[3] M.SLASKI, T.LAEGRID, K.FOSSHEIM,"Specific

heat and a.c. Susceptibility Measurements ofSmMnzGe2 and UMnzGez",J. of Alloys and

Compo ,178( 1992)249

,\'etyo Puffllanto dkk.156