INFLUENCE OF FILLER ADDITIVES ON THE EFFECTIVE … Cela_449-458.pdfB. Cela, S. Sillapawatana, S.M....
Transcript of INFLUENCE OF FILLER ADDITIVES ON THE EFFECTIVE … Cela_449-458.pdfB. Cela, S. Sillapawatana, S.M....
B. Cela, S. Sillapawatana, S.M. Gross, T. Koppitz, R. Conradt
449
Journal of the University of Chemical Technology and Metallurgy, 47, 4, 2012, 449-458
INFLUENCE OF FILLER ADDITIVES ON THE EFFECTIVE VISCOSITYOF GLASS-CERAMIC COMPOSITE SEALANTS
B. Cela1, 2, S. Sillapawatana2, S.M. Gross1, T. Koppitz1, R. Conradt2
1 Forschungszentrum Juelich GmbH, Central Technology
Division, 52425 Juelich, Germany
E-mail: [email protected] Institute of Mineral Engineering,
Department of Glass and Ceramic Composites
RWTH-University Aachen. Mauerstrasse 5,
52064 Aachen, Germany
ABSTRACT
�������������� ��� ��� ������������ ������������ ��� �������������� ������ �������������� � ����� ��� �
� ������� �� �������� ����� ������ �������������� � ����������������������������� ����� �������������� ����
�� ��� ������ ���������� ������ ��������� �������������� ���� ������������� � ������� ����!�������� �����
������ ������������ ������ ���������� ������� ������ ���������������� ���"������������� ������ � �� ����
� ���� � ��������� ����� ������ ���������������# ��#�������� ���������� ���������� �������� �����������������
��� ������ ����� ��$�%�&�%�'%(������� ���� ������ ��� ����� �� ������ ������������ ������ ���������������
� ������������������� ���������)*'+,������� ������ ����������������"���� ����������� ������ ������ �������
����� ��� � �����������-.�/0���� � ��� ��� ���� ������������ ����������������� ������ ������ �� ��� ������ ��
%���� ��������� ���� ���������������� ����� ���� ����������� ��������������� �#������������� ����������� ��
$����� ��������������������������������� � � �� ���� �������������� ����� ������ ������������ �����������
*'+� �� �� ���������������������� ���� � ��� ��� ������������ ������# ������� ������ ���1���������� �
� � ����� ��������� �1!"� �������"� �*'+�� ����� �� ���������� ������ ���������� ��������� ������
� �������������� � ������� ��2������������ ����� ���������������� ���������3'4������� �������� ���
5 �����6���������������� ���������� ���� �������'%!&�
Received 05 December 2011
Accepted 12 March 2012
INTRODUCTION
������������������ �������������������������
��� ��� ���� ������ ��������� ����������������������
�������������������� �����������������������������
������� ����� ��� ��������� !���� ������� ������������
����������������� �������������� ��� ���������� ���
������������������������������"����������������� ��������
�������������������������������������������������� ����
#�$�%&� ������ ���� ����������������������������� ���'
������ ��������� ���� �������������������������������
��� ���(��)!�
*�������������������������������������+������
������������������ �������������������� ����������'
��� �� ������� ���� ��� ��� � ������� �������� ��� ��� �
��+������������ �������������������������������'�����
�������� ��� ��,����������� ������������ ������� ������
��� ����������������� ���� �������������+����������'
Journal of the University of Chemical Technology and Metallurgy, 47, 4, 2012
450
������ ��������+������� ������� ���������������������'
��������������������������������� ����������������
��� ��� ���������������������������������������������
+��� ����������������������������������������������������
�����-� ���� ���� ������������� ��������������������
+�����+������������'����� ���������������.!�
*��������� ����������������������� �����/������
0������1�203������������������������ ����� ������������4��
����������������������������������������������������
����� ���� �������������������������������������������
���� ���������������������� ���� �������������������
������������ �������������������������� ���� �����������
��������������$��5��6!�
������������� ������ ���� �������������������
+���+�������������������������������������������������'
��������������������������������������������������
������������������������+������1+�������.(7'6778�3�����'
��������� ��� ��������������19:;:�<� �;3����������������
����� ���������������������� ����� ��������������������'
�����1��=3�������������� ����������������������1��=
� $;��$7')�>'$3����������������������������� ��������
���� ��� ���+������ ��� ���/���� ��� 1����3� ��� ���
������������������� �������-�������������������1�� $7('
$7)�?���3���������� ���������������������������������
����������.��$$'$;!�
@����������+������������������������� ��������
+��������������������������������������������������� ����� �
��������� ���������� �����' ����� � ���������� �����' �����
��������������������� ����������������$A!������+������
������������ ���������+������ ���������������������� ����
���� ����+������������������"������������������������+�
������� �������+���������� ������ ������������ ����'����
����� ����������������� ������������� ������ �� ��������� ����
���������������������� � �����?����������������������������'
����� ������������������������������������������������
-����������������1������� ����� ����������3�+� ���������� ��
+������������������������� �����������������������������
������������� ��� ��������������������������� ���� ��
���+����������� ���������������/������������������B���'
����������� ���+��������������������������� ����������
� ��������������������������$ !�
�����������������������������������' ����� � ��'
�������������������+�����+������������������������ ���'
� ������� ���$(!�������������������������������������
������ ���'���/���� � �����������������������������
�����������������������������������������������+�����
���������������������������������� ��������������������'
����� ��������������+�����+����������������������������
���������� ��������������������� �������-��������������'
������5!����������������������������������������+�����������
�������������������������������' ����� � ���������������
��,��������������������������������� ����������������������'
����������������������� -��������������������C������+��
���������������+�����������������������������������
������������5��$7��$('$5!�
�������������������������������������� ����
���������������������������������������������1�20������
��������������"3����������� ����+������������������
-���������� ��������������������������������� ���������
���������������������������������������������$7��$(�
$5!���������+���204�D�2������ �����2DE�';�1D�2���'
+���3������ ������������������� ����
SCIENTIFIC APPROACH
���������������� �������������������� ���,���
��������������������������������� ����+�����������
�����F ����� � �������������������������-������� ���'
�������@�� ��� ��� ���������+��� ��� ����� ���� �����' �����
�������������������+������+�����������������������'
�������������������������������� ����������+�������'
���������� ����������+����+��������� ���������������
Fig. 1. Schematic representation of the repeating unit of a planar SOFC with a rigid glass ceramic seal [9].
B. Cela, S. Sillapawatana, S.M. Gross, T. Koppitz, R. Conradt
451
�������� ��� ���������� �$'A!����� ��������� ��� ��
�����������������������������������������-����������'
���������������' ����� � ���������������������������'
��������������������������������������������������'
���������������� ����������� ���� ���������������
�������������������������%����,�����������������'
������ ������������������������������������� ����'
�������� ����������������������������+������ ����+�'
������������� �������-���������� ����
EXPERIMENTAL
���������' ����� ��������������20������������'
��� ��������������������������������������E��'���'
���;���������������������� ��� ����� �������������
������"���������������� ���� ��� ����������� ���+������
�����+���$��$7!�������������������������������� ��
��/������������A)�G��
����������������������������������������������
���������4�D�2������ ��&�D�2���+����12DE�3����������
����� ������������������������������������ �������
����������������������� ���������������������������'
�������������� ������������ ������������ ���� ��������
��������������'�� ���� ������������������������������
���� ����� ����� ����D�2������������������'
� ��+��H�����@+��������*� ��1I�����<�������H�@3
��� ����������� $A�����J����D;�
A� ���5.�����J���
2��;&��������������������������+��@����@�����K�+"
L����>K�1>����������K������3���������������������
���66�6�J������������� �����/��������+�������7�.�F
$�A�G�&�2DE������$7�J�����������+���/����+������� �
��������� ��+��2�� ���2�� �����*� ��1��������H�@3�
I����������������������������������������2DE����������'
��� ����������� �������+��������2DE�';��������'�����
������� ������������ ��� ����� ��������������������
������������������������� �� �������������������������
�����������+������+������������ ���������$(!�
������������������� ����������������������������'
���������������"������ ������������������� ��+�������������
���������� ������������������������(4$�������4����������������
�����������������������������+����������������������A7
�����*���������� ���� ����/��������� ����+����������������'
����������'���������������� ����� ��� ����1=B�;7$��"����'
*�����������������������"��/��K������3�������������
"�B����������� ������� ���,�����������������������+������
����������������������������������������������������������
+�������������������������������������+��������������������
"�B� ��������+��������������������� �������������������
������������� �������������+��?�� ������������$'A!�
�������+���������������������+��������������'
������������������+�������������� ��� ������������
��������������� ���������� ���/���$6!����?�� �����$'
A!����������� ���� ������� ������������������ �������
� ������ ��� M*I� ($.A74$65 '7(� �;7!� ��
M*I:($.A74$665'7 � �;$!�� ������ ��������;�
�3����������������������������������������������'
������������������������������������ �������������������
�����������������
+3�B������������������������������� �����������
������������������������������� ���������������������
�������������������� ��+��������������������������
3�������������������������������������������������
������������������ ������������������������������������+'
������������ ��� ���������� ������+�� ������������ ����
��������������������������������������������������������
������������������� �������� ������+��$�(�J��������'
��� ������������������������������� ��� ���������������
�� ������+��$7�J�������� ������������������������������
��� �� ���� ������� +� ����� ������������������N����
�������������������������+��������������������+������
7�6����$�1��������������7�5(3��*����������+���� �����
������������+�������������������,�������$(78�������
�������� ���������+�����������7�5�
3�"����+������������������������������������������
������������������ �������� ��������������������+�����
������������ �� ���������������� ����������������7�65(���
�������������������������� �����������������+���������
�3������������1M*I�($.A74$65 '7(3�������������
������������������ �������������� �����������������'����
�����������������������
������� ����� �� ������������� ���� ���
���� ���� ����
�������� ����� ����� �� � ����!"����!"�#��$"�%���
�
��+���$������� ��� ��������������������"�������������������$7!�
Journal of the University of Chemical Technology and Metallurgy, 47, 4, 2012
452
�3������������ 1M*I:($.A74$665'7 3� ��� ���� �����
������������������ �������������� �����������������'
���������������������������������������������
�������� �������������������������������� ����+��������
������������' ����� ���������1������"3������+������������
"�B�������������������������� ������ ���������������
������������������������+��� ���/���$6!����?�� �����$'
A!����%����'��� ���'��������1%��3��,�������
%����'��� ���'�������� 1%��3� �,������� ��
���������������������������� �������������������������'
������ �������O�P� ���Q��Q� ��� ?�� ��� ��� �� ����������� ��
�������������,�������$������������ ������� ����������*�
������������������ �������������17$��7
;��7
A3�����������'
������1"$��"
;��"
A3���������������� �� �������������� ���'
������������� �����������������������������+���
���� ���������"7�������$� ���+�����������1���
�,��$�F� 3�+��������������������� ������������������
�����17$��"
$3��17
;��"
;3��17
A��"
A3��������������'�����������
�������� �������������������������� ����������������
�;;'; !�
0
logTT
BAL
−+== η ������������������������1$3
12
12
13
13
2310
TT
LL
TT
LLLL
TT
−−−
−−
−+=���������������������������������1;3
12
011022 )()(
TT
TTLTTLA
−−⋅−−⋅
= ������������1A3
)()( 011 TTALB −⋅−= ������������������������1 3
Fig. 2. Geometric shape corresponding to each fixed viscosity point [2-3, 20, 21].
Fig. 3. Seal geometry (a) Ideal geometry (b) Insufficientsolder glass (c) Thin seal and bead drop, too low viscosity(d) Tick seal, too high viscosity [27].
B. Cela, S. Sillapawatana, S.M. Gross, T. Koppitz, R. Conradt
453
��������� ��� ������������ �������������������+�
"�B������������ �����������������������������+���� �� ��
�������������� ����������������MKK'$�1�����������3�
������� �������������������������������������-��
����� ���� ���� �� ������� -���������� ���� �������������
���������������������+����� ���+������ ��������������
�����+�������������������������������-��������������������@
������� ��������������������������������������A�����
������������������������A�+'��������������������������
��������������������� ������+� ���������� ��������������� �
�������������������� ���� �������� ������������� ��������
������������������������ �������+�������������� �����
����������������A����������������� ������������������
�������������������������� ����������������������-����������'
���������������"����5(78���������+��≤ $7)�?�����;(!��@�
�����������������������������������������5778������
��� �����������������+��������������$7)�?�����;)!������
���������������������������������������������������������
����������������-������������ �� ��������������
RESULTS AND DISCUSSION
<������� +��������� ������ �� ������� ���� ����� ��
� ����������������������������������������������+�������
M����������-���������� ��������������� ������������������
�,���/������������� ����������������������;;@?H�1��'
��� ���� �3����������������������������� �����5(78�
1������� -������� ������������ ���� ������"� ������203�
K����������� ��� ��,����� ��� ����� ������������� ���
�����+���������������"� ���������������������������;;@?H
��+������� ��� �����+���������� ���������������� 577�� 5(7
���6778������������������� �
@��5778���������������������������������������
1�����������"�������� ��������������;7�J�@�3��������
�������� ���������������������� �������������1 �����'
���������;7�JD�2���� ��������������;7�J2DE�';3�
@��5(78������������:"������������������������������
������� ���� �����������.6�8���������+������ ���������
�����;7�J�@�����;7�J�D�2��� ������� ���� �����������
Fig. 4. Wetting images and contact angles of glass H and composite mixtures observed on Crofer22APU substrate.
Journal of the University of Chemical Technology and Metallurgy, 47, 4, 2012
454
6.8����$$.8������� �������������������� ���� ����������
���� ��������������;7J�2DE�';�������������������'
�������+����@��6778������ ��������� ����� ���� ��������
+������������������������;;@?H���+������������ ���� �
����������5 8��).8��( 8����A$8��������� ��������������
;7�J�2DE�';��;7�J�D�2��;7�J�@��������������������"
����� ��������@����-����������������������5(78������������
�����������������1D�2��2DE�';����@������� ��3�� �����
������� ���������������"������������;;@?H���+����������'
�����/��+�� �����+������������� �� ��������� �����������
������
0���������������������������;;@?H������������
�����������"������������������������������������������
������������������������������������� ����������������
����� ������������ ���������������"�+�������������������
��������������������� ������� ������� ����������-���'
������� ������� �������������+������ �������������������
�������������������+�������
�������� ����� �� �����������
�� � &��� ��!� $��� �� �
������������������������������� ��
���� �!�� �"�� ��� �#$�
��������'�()�*� �&�� &! � &��� � �� �$��
��������+��,�-�%� ���� &�,� &&&� ���� ����
��������+��,�%-�./�� �� � &$,� &��� ���� �,$�
��������+��,��0� �$�� &,�� &��� � �� ����
1�� ��0�����'�()�*� $�&� ��&� & � &&&� ����
1�� ��0�����+��,�-�%� � ,� ��&� &!!� ��!� �,��
1�� ��0�����+��,�%-�./�� � $� ���� &��� ��$� �$!�
1�� ��0�����+��,��0� $&,� ���� ���� &&!� �!��
�
�������� ����� �� �����������
�� � &��� ��!� $��� �� � !���
������������������������������ ��
���� �!�� �"�� ��� �#$� ���
��������'�()�*� ���� &!&� &� � � �� ���� �$$�
��������+��,�-�%� ���� &��� &&!� �!,� ��!� ,���
��������+��,�%-�./�� ��&� &��� &� � �!�� �,�� !��
��������+��,��0� �$ � &,&� &$$� � ,� ��,� ��$�
1�� ��0�����'�()�*� �,!� ���� & �� &��� ���� ,���
1�� ��0�����+��,�-�%� �,$� �&�� &��� ��$� �$,� $!�
1�� ��0�����+��,�%-�./�� � �� ��$� &&�� �$�� ��,� ���
1�� ��0�����+��,��0� $& � ���� ��,� &�,� ���� $ �
�
��+���A��"�B������������������"� ��������������������������� �����������
�+�������������������+�������
��+���;��"�B������������������"� ��������������������������� �����������
�+���������������;;@?H���+�������
[log ηηηηη]
[log ηηηηη]
B. Cela, S. Sillapawatana, S.M. Gross, T. Koppitz, R. Conradt
455
������� ����������������������������������"���
������"� �������������+���;����������������+�� ��'
���������������������������"�B����������+�������((7
���$7(78����������������������(�>N���������������
������������������+�� ����������� �$'A��$6!�����������
������;;@?H��������� ��� ����� ���� ����������� ���
��������������� �������������� ���������������
+��������� ��� ����� ������ ���� ���� ������ ���� ���������
�+����$$778��������,��������������������������������
����� �������� �������� +�� ������������ +� ����� ���
��������������������� ������������������������������
�������������+�����������������������+����������� ��'
����������� �����������������������������������������'
������������ ������ �������C��������������������������
��+���A��<���������������������������������������
��������������� ��������������������������������������'
�����������������������"������������ ��+���������������
+������������������
������+����;����A���������������������������
���������������+������+�������������������� ��������
��+��������������"E����������+���������+�����������������
D�2������ ��� ���2DE�';� ��+��� �� ������ ���� �������
�����������1������
B����
M����
����
"E�����
�3�����+���������
����� ������������@������� ������ ���������
B������
M��+��
���������� �������������������������������
���������(��������������� �����'��������������
����������"� ���������� ������������������������������
1D�2��2DE�';����@�3��+���������������;;@?H���
�������������+������������������������������� �� ��'
��� �������������� ������������������������� ���������
������ ������+����������������D�2������ ����������'
���������+����������������2DE����+�������������������
���������������� ���� ��� ������������������+�������'
���������� ���������������������� ������������������� ���
��������������� ���������� ����������@���������������
��� ������������ ���������������������������������+�'
����5(78���@+�������������������������������������
@������������������� ������������� ������������� ��'
������� ����������������������������������@������+��
��������������������������������������������� ���+�
����������������������������������������������������
�������������������������������� ���� ������������ ��'
��������������������������� �������������������������
�������������������������������� ��� ����������������
������������������������� ����� ��������� ����+�
�������������������� ��������� ����������������������'
����������������
K�����"�������������� ����������������������������
������������������-��������������� ���� ���1������;;@?H3�
��+��� �������������� ��������������������������+�����
Fig. 5. Graphic representation of HSM results of glass H compositions observed on Crofer22APU and alumina substrates
������� #�� ��2�'� 0�3*�
�$,�4��
�������� ���!�
��������+��,�-�%� ��& �
��������+��,�%-�./�� $� ��
������+��,��0� ���,�
�
��+��� ��%�� �������������������"� �����������������+�
����%��������+�������������������;;@?H���+�������
[log η]
Journal of the University of Chemical Technology and Metallurgy, 47, 4, 2012
456
���������;;@?H���+�����������5(7�8������ ������� ��'
������������ ����%����,��������@�� ���� -������� ���'
������������������� ���������������������� �����������
����������������� ������������������������ ���������
��-���������� ����1$7):?���3������������������������� ���
�����+���������������-����������������������������� ��;(��;)!����� ��������������������������������������������'
-����������������������������������' ����� ��2DE�';���'
+���������������������� ����������� ����������������-���'
������� ������������������������������������������"�
�������� ��������� ��������/��������� ���������� '
��������������-��������������������5(78������$7������
�����������+�� ���������������������������������������
������� �������������������������� ������ ������������
��������� ���������������������"������� ����������)
����� ����������� ������ �$(!�� ���� �������� ����������
�������������������������������� ��������� ���+����
���������� �����+����������������' ����� ��������������
������������������������� ���� �������������� ����������
������� ���+�� ������ ��� ����������������������� ����'
������������ ��������������������������������� ��������
��� ������������� ����������������������+������������ �
���������������������������
CONCLUSIONS
�������������"�B����������������������� �����
�������������������������������%����,�����������
��������� ����������������������������������� ���
+��������������������������*������������������������� ��
��������������������+������ ������������������������'
�������������' ����� � ������������������������������'
���� ����� �+������ ��� �����' ����� � ���������� ��
������;;@?H���+��������H����� ����������������+'
������ ����� �������������� ������������������ ��'
���������������+���������������������' ����� �����'
������=��� ����������D�2���+�������������������+����'
��������������-������������ �������������������������'
�������� ���������������������+����
Acknowledgements
"� ���������� �� �������� ��������� ���������
���������� ��� �6�8��8��������������������������
������� ���������������������"��+�������� ������
������������������������������ ��� �*'+�
Fig. 6. Glass H reinforced with (a) Ag particles, (b) YSZparticle, (c) YSZ fiber [15].
a)
b)
c)
B. Cela, S. Sillapawatana, S.M. Gross, T. Koppitz, R. Conradt
457
REFERENCES
$�����O�����B�0��?�� �����B����?�����������4�������'
���� ��� �������� ��� ���� �������C�'@�;�
A'E��'���
;
1CP����B���2�3�������+�����'�������� ��� ����
�����������*��� ��������A' ��;77 ��;7$';75�
;��B�0��?�� �����O��?�� �����@��M�����M���������������
������� ������������������ ������������������������+�'
�������������� ����������������������+�����������
�� ��� �����?�����������K��������;77$�������$��)$F)�
A��B�0��?�� �����@��M����4�@����������������������'
���� ���� ��� ������ ������� ���K������4�?����������
K������������(��;77(��($;F(;7�
��<��I�������=�� ������� � ��� ���������������������
+��� ��� ����� ����� �������������� +��� ��
=����������� ���O��������������>�����+�������������
��������������2��=������ ���������$566�� $' A�
(��O��E�����"�?��E� �����������B��K������O�K�0����"�����
0�<��R����������H��C��������C�������+�����'<�� �����
C�<�� �����+�� ����������/�� ��4� ����� �������� ��� 0�
B�/������1=�3��?�� �����6���*����������������������
�����������������������1�����*S3��R��+� ������
�������;77(������=�� ��� ���� ����� ������?%�;77('
7.��%����$������������ �������������������A6F .�
)��E�����"����������@��"���/����B�����������������' ���
�� �����������I������������;77$��A ('A(;�
.��B��>��B����������>��O��������K�����������������
������������ 0�����?��������� ����$6(��;7$7��.$;6F
.$A6�
5��O��E�������B������� ���B��/+������H��?�+����B�
?�������C��?�������*����%������*��������������������
��������� ������������+���������������� ����������
���������������� �����/����������� ���0���?����
���� ��������;7$$��.$.('.$5$�
6��"��?��E� ���������C����������M���+����������� ��'
���������������������������� ������������������"��'
+������������������F���������������� ����������
@���� ��������=��+��<��%������ ���"��@��K���������
@��O�������"��D��������� �;7$7�0����<�����L
������O��� *�EI4�6.5'7' .7'6. 77'$�
$7�����B��K���������>�����/��0��C�������0��E��E�� ���
H��C��������0����������������������� ��������������'
����� ���������������������E���������;77)��$;�'$(�
$$��>����<��������������'��'���'@���������������� �������
�������������������������0��B���������;77)��A.' �
$;�����2������R��2����2��S����B���������� �� �������
���� �����'+���� ������ ���� ����� ���� ����� ����� 0�
?��������� �������;776��$..F$5A�
$A��?��@��O��������@��������������������� ������������'
��� �+������������������ ��������� ������0��B�����
� ��������;77.��A )(FA .)�
$ ������ ��� ������C�������������?��K�������C���������
K����' ����� ����������������������������������'
��� ��������B����<����� �<���������� ���� ���� ;77;�
A)A'A))�
$(�� ��B��K������M������������ 0��C�������B��?���
C������ ����������������������������������� �'
�������0��?��������� ��������;7$$��.AA5'.A ;�
$)��=��<������ ���K����� ���>�����/�� 0��C�������H�
C��������<��<����������C����������K����' �����
������������������������E�'B��'���;������������'
���������������������� ����1����3������;77.�M%�
E����M%��E��� ����������$��;77.��$A7F$A �
$.����B��K��������H��C��������K��������������'����'
�������-��������� ���,������������������������'
������������ ����� ���� '� K��������� F� ����
������ �������������� ����� �� ��� �� ��� ���
"� �����������'E���������/������ � ����������
� �����������;77.��.7F..�
$5��D��2�����0��B��/+��������B��K�������������� ����
��������������������������������������������
��� ���� ������ ��������� �������� ��� ��� ����
������������������� ����� ����������������������
����� ������0�������=�������������� ��� ���������
;7$$�� ( $F( 5�
$6��"��� ���/���*������ �������� �������������� �����'
����� ��� ���'�������� ��� ����������������� ��
�������4�%����M�� ���>������K��������$6);���)A')5�
;7��M*I�($.A7� $65 '7(4�?������� �������E����������'
E�������������@� ��'� ����/����������4�E����
%�������E������$65 �
;$��M*I:($.A74$665'7 4� ?������ �������E����������'
E�������������@� ��'� ����/����������4�E����
%�������E�������$665�
;;��"��%������������������������ �������,���T����'
������ ������������������� ���� ���!�� ������� "��
������� �������?�����2����������$6;$��) (F) )�
;A��K�������� �����@������������� �������������������
������� ������������������0��@������������ �����$6;(�
AA6FA((�
Journal of the University of Chemical Technology and Metallurgy, 47, 4, 2012
458
; ��K�����������K��������������� �������,�����0���� �
K������� ���������$6;(��$))F$5(�
;(��>�O��O�����������K����'������ ������������������
��������������4� ?���� *�� ?���� ��� ?����������� 0�
B������C���������)��$66)�$ 56'$ 6A�
;)��C����������K����' ����� ���������������-�����������������
��������������� �� �� ������������'����������������� ���
'�K���������� ���<��������������������������������������
���E��������������������#��$�%����������&�����'%���(
)��������$������ ����������� K�����'�����������
��������������������� E@B��E������� ;77(�� ����4NN
������������'�� �����N���N�����N����N��������/��N
?����J;7����J;7;77 J;7�20�����;7$$�
;.�����0��"�� ���������������������=���������B�����'
����"��+���������� �������� �����K��������@�B
*��������������H�@��$66$�� 6A'(7$�