A Method for Reconstructing and Locating Atoms on the Crystal Lattice in Three-dimensional Atom...

7/27/2019 A Method for Reconstructing and Locating Atoms on the Crystal Lattice in Three-dimensional Atom Probe Data

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. ~ : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : ~ : ~ : : : . ~ : , , . , -============================: : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : :~ : : A : . . - . ~ : ~ : ~ : ~: ~ : : : : . ~ . ~ . . . . . . . . .- . . . . . . - .. . - - ' - ~ - . . . . .. . : . : . :: : : : : ~ : ~ ~ : : : ~ :a~ea

s u r f a c e s c i e n c eEL SE VI ER Applied Surface Science 87 /88 (1995) 305-310

A m e t h o d f o r r e c o n s t r u c t i n g a n d l o c a t i n g a t o m s o n t h e c r y s t a ll a tt ic e i n t h r e e - d i m e n s i o n a l a t o m p r o b e d a ta

P a t r i c k P . C a m u s a ,h ,,, D a v i d J . L a r s o n b , c , T h o m a s F . K e l l y a,b,ca Dep ar tmen t o f Ma ter ia l s Sc ience and Engineer ing , Univers i t y o f Wiscons in , Madison , WI 53706, USA

b App l ied Superconduc t iv i t y Center , Univers i t y o f Wiscons in, Madison , W I 53706, USAc Mater ia l s Sc ience Program, Univers i t y o f Wiscons in, M adison , W I 53706 , USA

Received 10 July 1994; accepted for publication 26 August 1994

A b s t r a c t

T h e p h y s i c a l p r o c e s s o f f i e l d e v a p o r a t i o n i n t r o d u c e s l a te r a l a b e r r a ti o n s in t h e i o n t r a j e c t o r i e s t o w a r d a n a t o m p r o b ed e t e c to r . I n t h r e e - d i m e n s i o n a l a to m p r o b e s , t h e s e a b e r r a t i o n s b l u r i n f o r m a t i o n d e s c r i b i n g th e 3 D a t o m i c s t a c k i n g i n t h em a t e r i a l . T h i s w o r k r e p o r t s p r o g r e s s t h a t h a s b e e n m a d e u s i n g F o u r i e r t r a n s f o r m a n d p a t t e r n r e c o g n i t i o n t e c h n i q u e s t or e c o n s t r u c t a n o r i g i n a l l a t ti c e st r u c tu r e f r o m s i m u l a t e d a t o m p r o b e d a t a a n d t o s u b s e q u e n t l y f o r c e a t o m s t o t h e n e a r e s t l a tt i c ep o i n t . U s u a l l y F o u r i e r t r a n s fo r m t e c h n i q u e s a r e u s e d i n i m a g e p r o c e s s i n g to s e p a r a t e i m a g e n o i s e f r o m p e r i o d i c i n f o r m a t i o nn o t t o a c t u a l l y sh i f t f ea t u r e s i n t h e i m a g e . T h e p r e s e n t t e c h n iq u e a n a l y z e s a 2 D d a t a s e t a n d d e t e r m i n e s t h e s t a t i st i c a l ly b e s tl a t t ic e p a r a m e t e r s , l a t t ic e o r i e n t a ti o n , l a tt i c e p o s i t io n a n d s i t e o c c u p a t i o n w i t h n o f r e e p a r a m e t e r s i n t h e a n a l y s is . A r a n d o m l yor ien ted G aus s ian b lu r r ing func t ion i s us ed to s imula te t ra j ec to ry abe r ra t ions . For 151 a tom s o r ig ina l ly on a s qua re l a t t i ce ,a t o m l o c a t i n g e r r o r s a r e l e s s th a n 4 % w h e n t h e m e a n d i s p l a c e m e n t is o n e q u a r t e r o f t h e l a t ti c e p a r a m e t e r . T h e r e p o s i t i o n i n ge f f i c i e n c y i n c r e as e s r a p i d l y w i t h i n c r e a s i n g d a t a s e t s i z e a n d d e c r e a s e s r a p i d l y w i t h i n c r e a s i n g a b e r r a t i o n m a g n i t u d e .

1 . I n t r o d u c t i o n

T h e u l t i m a t e t h r ee - d i m e n s i o n a l a t o m p r o b e( 3 D A P ) w o u l d h a v e s u f f ic i e n t sp a t i a l r e s o l u ti o n s u c ht h a t t h e c r y s t a l st r u c t u r e o f a m a t e r i a l c o u l d b ed e t e r m i n e d d i r e c t ly f r o m t h e d e t e c t e d a t o m i c p o s i -t i o n s . A b e r r a t i o n s i n t h e t r a j e c t o r i e s o f i o n s e v a p o -r a t e d f r o m t h e s p e c i m e n a r e t h e p r i m a r y l i m i t a t i o no n t h e l a t e r a l r e s o l u t i o n o f A P a n a l y s e s [ 1 ]. T h e s ea b e r r a t i o n s w e r e f i r st o b s e r v e d i n f ie l d d e s o r p f i o nm i c r o s c o p y b y t h e a p p e a r a n c e o f b r i g h t a n d d a r k

* Corresponding author. Fax: + 1 608 263 3704; E-mail: [email protected].

l i n e s i n th e i m a g e o f p u r e m a t e r i a l s [2 ] a n d l a t e rw e r e d e s c r i b e d f o r t w o - p h a s e m a t e r i a l s [ 3] . T h e s ef e a t u r e s w e r e u s u a l l y a t t r i b u t e d to a f o c u s i n g e f f e c to r " r o l l - u p " o f th e e v a p o r a t i n g a to m o n i t s n e i g h -b o r s d u r i n g e v a p o r a t i o n . T h e c o n t r a s t d e p e n d sm a r k e d l y o n l o c a l a t o m i c a r r a n g e m e n t a n d e l e c t r o n icb e h a v i o r . T r a j e c t o r y a b e r r a t i o n s in d e s o r p t i o n i m a g e so f t w o - p h a s e m a t e r i a ls h a v e b e e n d e s c r i b e d b y l o c a lm a g n i f i c a t i o n e f f e c t s . T h e c o n t r a s t i s u s u a l l y a t -t r i b u t e d t o l o c a l e v a p o r a t i o n b e h a v i o r . B e c a u s e t h e r ea r e n o t h e o r e t i c a l d e s c r i p t io n s b e y o n d t h e " r o l l - u p "a n d l o c a l m a g n i f i c a t i o n e f f e c t s , a n d t h e r e h a s b e e nl i t tl e e m p i r i c a l w o r k , i t is n o t l i k e l y t h a t t h e s e a b e r r a -t i o n s m a y b e c o r r e c t e d o n a p u r e l y f i r s t - p r i n c i p l e st h e o r e t i c a l b a s i s i n t h e n e a r f u t u r e .

0169-4332/95/$09.50 1995 Elsevier Science B.V . Al l rights reservedS S D I 0 1 6 9 - 4 3 3 2 ( 9 4 ) 0 0 5 0 3 - 6


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306 P .P . C a m u s e t a l. / A p p l i e d S u r f a c e S ci e n c e 8 7 / 8 8 ( 19 9 5) 3 0 5 - 3 1 0T h e m a g n i t u d e o f th e s e a b e r r a ti o n s a re u n k n o w n

b u t a r e e x p e c t e d to b e i n th e r a n g e 0 . 1 - 0 . 5 n m . T h er a d i a l v a r i a t i o n i s u n c e r t a i n , b u t o v e r s ma l l f i e l d s o fv i e w m a y b e s y s t e m a t i c . I f t h e m a g n i t u d e o f t h ea b e r r a t i o n s i s r e l a t i v e l y s ma l l a n d t h e r a d i a l v a r i a t i o ni s s y s t e ma t i c , th e n p a t t e r n r e c o g n i t i o n i ma g e p r o c e s s -i n g t e c h n i q u e s ma y b e u s e d t o i n v e s t i g a t e t h e r e -mo v a i o f t h e a b e r r a t i o n s a n d t o i ma g e t h e t r u eu n d e r l y i n g s t r u c t u r e . T h u s , mo r e i n f o r ma t i o n ma y b eo b t a i n e d f r o m t h e i ma g e t h a n i s v i s u a l l y a p p a r e n t .

Pa t t e r n r e c o g n i t i o n t e c h n i q u e s a r e u s e d w h e n s y s -t e m a t i c i n f o r m a t i o n m u s t b e e x t r a c t e d f r o m a w h o l es c e n e o r b a c k g r o u n d n o i s e n e e d s t o b e r e d u c e d [ 4 ] .F i r s t a s e a r c h p a t t e r n i s c h o s e n ; t h e p o s i t i o n ( s ) o fw h i c h w i l l b e s o u g h t i n t h e d a t a s e t . T h e l o c a t i o n o ft h i s p a t t e r n w i t h i n t h e d a t a s e t i s u s u a l l y f o u n d b yp e r f o r mi n g a 2 D c r o s s - c o r r e l a t i o n a n a l y s i s b e t w e e nt h e p a t t e r n a n d t h e d a t a . T h i s g i v e s a n a r r a y o f t h es t a t is t i c a ll y b e s t p o s i t i o n ( s ) o f t h e s e a r c h p a t t e r n w i t hr e s p e c t t o t h e d a t a . Co mp u t a t i o n a l l y , t h i s i s a c c o m-p l i s h e d b y ( 1 ) t a k i n g t h e Fo u r i e r t r a n s f o r m ( FT ) o fb o t h t h e p a t t e r n a n d t h e d a t a , ( 2 ) mu l t i p l y i n g o n e FTw i t h t h e c o m p l e x c o n j u g a t e o f t h e o t h e r F T a n d ( 3 )t a k i n g t h e i n v e r s e FT . H i g h i n t e n s i t y r e g i o n s i n t h er e s u l t a n t a r r a y a r e t h e p o s i t i o n s o f p a t t e r n ma t c h i n g .

A n a l y s i s o f 3 D A P d a t a r e qu i r e s e x tr a c o m p u t a t i o nb o t h p r i o r t o t h e c r o s s c o r r e l a t i o n a n d a f t e r w a r d . T h ef i r s t p r o b l e m o c c u r s b e c a u s e t h e s e a r c h p a t t e r n t o b ema t c h e d i s a l a tt i c e , w h i c h t y p i c a l l y is u n k n o w n . T h el a t t i c e c a n b e d e t e r mi n e d b y c a l c u l a t i n g a d i f f r a c t i o np a t t e r n f r o m t h e d a t a a n d me a s u r i n g t h e l a t t i c e p a -r a me t e r s a n d t h e r e l a t i v e o r i e n t a t i o n w i t h r e s p e c t t ot h e o r i g i n a l d a t a s e t . T h e s e c o n d p r o b l e m a r i s e sb e c a u s e t h e a t o m s m u s t b e m o v e d o n t o t h e l a t t i c es i te s . T h e c r o s s - c o r r e l a t i o n g i v e s t h e r e l a t i v e p o s i ti o no f t h e l a tt i c e w i t h r e s p e c t t o t h e d a t a , b u t t h e a t o m sare s t i l l a t aber ra t ed pos i t ions , no t a t l a t t i ce po in t s .Mi n i mi z a t i o n o f a l l a t o m d i s p l a c e me n t s t o t h e n e a r -e s t l a t t i c e p o s i t i o n s f o r t h e w h o l e d a t a s e t w o u l dh o p e f u l l y r e t u r n t h e a t o ms t o t h e i r p r o p e r l a t t i c es i t e s . A t t h i s s t a g e , a l l d e t e c t e d a t o ms w o u l d b e a tt h e i r o r i g i n a l l o c a t i o n w i t h i n t h e c r y s t a l a n d a n a l y s i so f t h e s t r u c t u r e ( u s u a l l y s i t e o c c u p a t i o n p r o b a b i l i t y )w o u l d c o m m e n c e .

F u n d a m e n t a l p r o b l e m s e n c o u n t e r e d w i t h t h i st e c h n i q u e i n c l u d e a c c o u n t i n g f o r i n t e r s t i t i a l a t o ms ,i o n i c c l u s t e r s a n d t h e p o t e n t i a l l y l a r g e ma g n i t u d e o ft r a j e c t o r y a b e r r a t i o n s . I n t e r s t i t i a l a t o ms mu s t n o t b e

u s e d f o r d e t e r mi n a t i o n o f t h e c r y s t a l l a t t i c e n o r f o ra t o mi c d i s p l a c e me n t s t o l a t t i c e p o s i t i o n s . H o w e v e r ,a f t e r t he l a t t i ce has been de te rmined , an in t e rs t i t i a ls u b - l a t t i c e ma y b e d e t e r mi n e d a n d t h e a t o ms p l a c e do n i t . I o n i c c l u s t e r s o f s a mp l e a t o ms c o u l d b e p l a c e do n w h i c h e v e r l a t t i c e s e e ms t o ma k e t h e mo s t s e n s e ,d e p e n d i n g u p o n t h e t y p e o f a t o ms i n t h e c l u s t e r , o rc o u l d b e i g n o r e d i n i t ia l ly . I f t h e a b e r r a t i o n s a r e v e r yl a r g e , t h e n i t ma y b e i mp o s s i b l e t o d e t e r mi n e al a t t i c e b e c a u s e t o o mu c h d i s p l a c e me n t o c c u r r e d a n dt h e i n f o r ma t i o n a b o u t t h e u n d e r l y i n g l a t t i c e c a n n o tb e e x t r a c t e d . I n t h i s c a s e , t h e a n a l y s i s c a n n o t b ec o mp l e t e d w i t h o u t a p r i o r i i n f o r ma t i o n a b o u t t h el a t t i c e p a r a me t e r s a n d / o r o r i e n t a t i o n . Fo r t u n a t e l yt h i s o f t e n ma y b e a v a i l a b l e . T h e o r e t i c a l o r e mp i r i c a lw o r k o n t r a j e c t o r y a b e r r a t i o n s i s r e q u i r e d t o d e t e r -mi n e t h e g e n e r a l a p p l i c a b i l i t y o f t h i s t e c h n i q u e .

2. MethodologyA 2 D A P d a t a s e t w a s f a b r i c a t e d o f p o i n t s o n a

square l a t t i ce a t a par t i cu la r s imula ted pos i t ion ingr e s o l u t i o n . T h e e f f e c t o f m i c r o c h a n n e l p l a t e e f f i -c i e n c y o n t h e d a t a w a s i n t r o d u c e d b y r a n d o m l yr e m o v i n g 4 0 % o f t h e a t o m s t o s i m u l a t e a c t ua l d e t e c-t i o n e f f i c i e n c i e s . T h i s p r o d u c e d a s p a r s e 2 D a r r a y ,F i g . l a . T r a j e c t o r y a b e r r a t i o n s i n t r o d u c i n g p o s i t i o n -i n g e r r o r s w e r e s i m u l a te d b y a p p l y i n g a t w o - d i m e n -s i o n a l s p a t i a l G a u s s i a n d i s t r i b u ti o n w i t h f u l l w i d t h a th a l f m a x i m u m o f a s p e c i f i e d o - o n t h e a t o m p o s i -t i o n s a t e a c h l a t t i c e s i t e . T h e a p p e a r a n c e o f t h er e s u l t a n t d a t a s e t , F i g . l b , i s v e r y s i m i l a r t o t h a to b t a i n e d f r o m 3 D A Ps [ 5 , 6 ] .

T o i n d e p e n d e n t l y o b t a i n t h e l a t t i c e p a r a me t e r s , ad i f f r a c t i o n p a t t e r n w a s c a l c u l a t e d f o r t h e d a t a s e t ,F i g . l c . T h e t w o l a t t i c e p a r a me t e r s , t h e a n g l e b e -t w e e n t h e c r y s t a l a x e s a n d t h e r e l a t i v e o r i e n t a t i o n o ft h e l a t t i c e w i t h r e s p e c t t o t h e d a t a s e t ma y a l l b ed e t e r mi n e d d i r e c t l y f r o m t h i s p a t t e r n . A r e f e r e n c el a t t i c e c o n s t r u c t e d f r o m t h e s e v a l u e s i s u s e d a s t h ep a t t e r n t o b e ma t c h e d i n t h e c r o s s - c o r r e l a t i o n c a l c u -l a t ion . S ince the l a t t i ce i s per iod ic , t he resu l t an tc r o s s - c o r r e l a t i o n a r r a y i s a l s o p e r i o d i c w i t h a p e r i o do f o n e u n i t c e l l, F i g . l d . N o w t h e c o r r e c t l y s i z e d ,o r i e n t e d a n d p o s i t i o n e d l a t t i c e i s u s e d a s a r e f e r e n c efo r loca t ing the de tec ted a toms on l a t t i ce s i t es .


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P .P . C a m u s e t a l. / A p p l i e d S u r f a c e S c i e n c e 8 7 / 8 8 ( 19 9 5) 3 0 5 - 3 1 0 3 0 7

1 2 8 -1 1 2 -

9 6 -8 0 -6 4 -4 8 -3 2 -1 6 -

( a )

0 1 6 3 2 4 8 6 4 8 0 9 6

D O D D D O O D D D O G[] O D D O O O O D O

D O D O [] O O O OD D D D D O D D O OD D D [ ] D D O D D []

D D D D D D D G O DD D D D D [] D D D D [][] D D O D D D [] D OD [ ] D D D D D [] [ ]D O D O ~ D D D[] [] D D D O D D [][] DD [] DDD D D O D D [] []

D D D O D D [][] [] D D D D []

,,n1 1 2

[]D[]

[][]

128

^ ^ - ( b )

1 1 2 ~ " % e " e o ; ~ ,". . :.

8 o 1 ." -" - . . " ." ", 8 ] : : " " . " : " - ' " " "o o e qu, o ---- ~ 0 [ ] O 0~SZ-J o o 16-1 [] 0 e [] ~ []

0 O 0 ~ ] '~ o o o o e o 0 1 6 3 2 4 8 6 4 8 0 9 6 1 1 2 1 2 8

( c )

9 6 . . . . . . . . . . .

" ~ 1 6 . . .. . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

-1 - , , , , , , . . . . , . . . . , . . . .- 1 6 0 1 6 3 2 4 8 6 4 8 0 9 6 1 1 2 1 2 8R e c i p r o c a l D i s t a n c e

0 1 2 3 4 5 6 7

1 2 81 1 2 -

S 6 i8 0 - ~6 4 -4 8 -3 2 - :

(e )

1 6 i *0 ? , . . . . . . . . " , , , , ,,, 4 " ' ~ ' ~ " . . . . . . . . . . . . n0 1 6 3 2 4 8 6 4 8 0 9 6

. ~ . ~ . . ~ . . ~ . e . 4 ,.

,e '~ 4 ' ,e. ~ ,e" ,e- 'e"

~ .

1 1 2 1 2 8

(f )1 2 8 ' = = 4 = 1 [ ] '= [ ] " 1 1 2 1 4 4 4 4 4 4 4 4 4 4

4 [ ] 4 [ ] 4 9 6 q ~ 4 [ ] 4

4 [ ] 4 8 0 t [ ] 4 4 46 4 q ~ 4 4 4 4

4 4 [ ] [ ] [ ]4 8 q I [] [] * [] [] []4 [ ] D 4 4 43 2 t * [] []4 [ ] 4 41 6 q 4 4 4 4 [ ] 4 4 4 4 [ ]

0 1 4 4 , = = , = , = = , = , = , = , = , , O , ,0 1 6 3 2 4 8 6 4 8 0 9 6 1 1 2 1 2 8

[ ] [ ] [ ] [ ][ ] m l

t [ ] 4 4 [ ]

[ ] [ ] 4 [ ]

4 4 [ ] [ ]

4 [ ]4 4

F i g . 1 . S t e p s i n t h e p a t t e r n r e c o g n i t i o n i m a g e p r o c e s s i n g o f s i m u l a t e d 2 D A P d a t a s e t o f 1 6 1 6 u n i t c e l l s o f s i z e 8 8 b i n s w i t h o " = 2 . ( a )O r i g i n a l d a t a s e t w i t h 6 0 % d e t e c t i o n e f f i c i e n c y . ( b ) A p p l i c a t i o n o f 2 D s p a t i a l G a u s s a n d i s t r i b u t i o n to ( a ) . ( c ) 2 D d i f f r a c t i o n p a t t e r n f r o mw h i c h t h e x a n d y l a t t i c e p a r a m e t e r s a r e m e a s u r e d ( s p o t d i a m e t e r c o r r e s p o n d s t o in t e n s i t y ) . ( d ) 2 D c r o s s - c o r r e l a t i o n c o e f f i c i e n t b e t w e e nc a l c u l a t e d l a t t i c e a n d ( b ) . ( e ) A t o m s m o v e d t o n e a r e s t c a l c u l a t e d l a t t i c e s i t es . (f ) R e s o l u t i o n o f d o u b l e l a t t i c e s i t e o c c u p a n c y ( d i a m o n d s )o v e r l a i d o n o r i g i n a l a t o m p o s i t i o n s f r o m ( a ) ( o p e n s q u a r es ) .


4/6

3 0 8 P .P . C a m u s e t a l. / A p p l i e d S u r f a c e S c i e n c e 8 7 / 8 8 ( 19 9 5) 3 0 5 - 3 1 0

T o o b t a i n t h e b e s t l a t t i c e l o c a t i o n s f o r a l l o f t h ea t o ms s i mu l t a n e o u s l y , t h e t o t a l d i s t a n c e t h a t e a c ha t o m m o v e s m u s t b e m i n i m i z e d . T h i s r e q u i r e s t h a tt h e d i s t a n c e o f e a c h a t o m t o i t s n e i g h b o r i n g l a t t i c ep o s i t i o n s b e me a s u r e d a n d t h e a t o ms e v e n t u a l l ymo v e d t o t h o s e l a t t i c e s i t e s t h a t p r o d u c e t h e c u mu l a -t i v e mi n i mu m d i s p l a c e me n t , F i g . l e . T h i s a n a l y s i sd o e s n o t a l w a y s p r o d u c e a c c e p t a b l e r e s u l t s i n t h a tt w o a t o m s m a y b e m o v e d t o t h e s a m e l a t t i c e s i t e .Re s o l u t i o n o f t h i s p r o b l e m r e q u i r e s a n a d d i t i o n a ll e a s t- s q u a re s c o m p u t a t io n w h i c h t h e n m i n i m i z e s t h el o c a t i n g d i s t a n c e o f t h e s e a t o ms t o n e i g h b o r i n g l a t -t i c e s i t e s w h i l e ma i n t a i n i n g u n i q u e l a t t i c e p o s i t i o n -i n g , F i g . i f . So m e t i m e s t h i s c a u s e s a " c h a i n r e a c -t i o n " i n w h i c h s u b s e q u e n t c a l c u l a t i o n s a r e r e q u i r e d .A t t h i s p o i n t , a ll o f th e a t o m s s h o u l d b e u n i q u e l y a n da c c u r a t e l y p o s i t i o n e d w i t h i n t h e c r y s t a l a s t h e y w e r ei n t h e o r i g i n a l s a mp l e . N o t e t h a t n o f r e e p a r a me t e r sa r e n e c e s s a r y t o a c h i e v e t h i s r e s u lt .

3 . R e s u l t s a n d d i s c u s s i o n

A n u m b e r o f p a r a m e t e r s m u s t b e c h o s e n i n o r d e rt o s i mu l a t e t h e 2 D A P d a t a s e t . T h e s i z e a n d s h a p e o ft h e u n i t c e l l, t h e r e s o l u t i o n o f t h e a t o m i c p l a c e me n t s ,t h e n u mb e r o f u n i t c e l l s i n e a c h d i r e c t i o n , t h e r a d i a ls h a p e o f t h e a b e r r a t i o n s a n d t h e ma g n i t u d e o f t h ea b e r r a t i o n s w e r e a s s i g n e d v a l u e s w h i c h w e r e e i t h e rp h y s i c a l l y r e a l i s t i c o r c o mp u t a t i o n a l l y w o r k a b l e . T h ed a t a s e t e n c o m p a s s e d 1 6 1 6 u n i t c e l ls , e a c h o fw h i c h c o n s i s t e d o f t y p i c a l l y 8 8 b i n s o n a s q u a r el a t t i c e . T h e ma g n i t u d e o f t h e a b e r r a t i o n s w a s v a r i e df r o m o - = 0 t o 4 b in s i n b o t h x a n d y d i r e c t io n s .

T h e f i r s t s i mu l a t i o n i n v e s t i g a t e d t h e e f f e c t o fa b e r r a t i o n ma g n i t u d e o n a t o mi c p o s i t i o n i n g a b i l i t y .W hen the in i t i a l da ta se t was 8 8 un i t ce l l s , t hel a t t i c e c o u l d b e d e t e r mi n e d f r o m t h e d i f f r a c t i o n p a t -t e rn fo r o -= 1 b in ; bu t a t o r = 2 b ins , t he a ber ra t ion sw e r e t o o l a r g e t o e x t r a c t t h e l a t t i c e p a r a me t e r s f r o mt h e d i f f r a c t i o n p a t t e r n . W h e n t h e s i z e o f th e d a t a s e tw as inc rease d to 16 16 un i t ce ll s , t he l a tt i ce cou ldb e d e t e r mi n e d u s i n g t h e l a r g e r d e f l e c t i o n . T h i s i n d i -c a t e s t h a t t h e r e i s n o t e n o u g h i n f o r ma t i o n i n t h es ma l l e r d a t a s e t f o r s u c c e s s f i f l e x t r a c t i o n o f t h ela t t i ce . In genera l , t he l a rger the da ta se t , t he l a rgert h e a b e r r a t i o n s t h a t ma y b e t o l e r a t e d w i t h o u t l o s i n gt h e p e r i o d i c i t y . T h e u p p e r l i m i t o n t h i s ma y s t i l l b e

w h e n t h e a v e r a g e a b e r r a t i o n b e c o m e s g r e a t e r t h a nh a l f t h e i n t e r a t o m i c d i s t a n c e .

A c o mp l e t e a n a l y s i s i s p r e s e n t e d i n F i g . 1 f o r a16 16 da ta se t o f 8 8 -b in (a 0 ) un i t ce l l s , 6 0%d e t e c t i o n e f f i c i e n c y a n d s p a t i a l d i s t o r t i o n t h r o u g ha p p l i c a t i o n o f a r a d i a l l y s y mme t r i c G a u s s i a n u s i n go - = _ 2 b in s . T h e l a t t i c e p a r a me t e r s c o u l d e a s i l y b ed e t e r m i n e d f r o m m e a s u r i n g t h e s p a c i n g o f t h e n e a r -e s t p e a k s i n t h e d i f f r a c t i o n p a t t e r n , F i g . l c , w h i c hma t c h e d e x a c t l y t h e i n i t i a l k n o w n v a l u e s . T h e s ev a l u e s w e r e u s e d t o c o n s t r u c t t h e c a l c u l a t e d l a t t i c ea n d f o r t h e c r o s s - c o r r e l a t i o n a n a l y s i s . T h e p e a k i n

1 2 8 - ( a )1 t ~ - - - - -

9 8 " . " : . 1 : ' o oU U o O- - . U 4 - o o 4 8 2 2 - " . " . ' ' "~ - O O O

1 6 " : : : ' : : o :- U . . . . ~ . . . . u . . . . i . . . . i . . . . i . . . . i . . . . i . . . .

0 1 6 3 2 4 8 6 4 8 0 9 6 1 1 2 1 2 81 2 8 ( b )/1 1 2 . . . . . ~ , . . . . . . . l . . . . . . . ; . - . . . . . . . .

o ! O . , ............... ................. - t ........ !. 1 6 i . . . . ! r i , . . . . ! !

. . . . I . . . . . . . . . . . .

- 1 6 0 1 6 3 2 4 8 6 4 8 0 9 6 1 1 2 1 2 8F i g . 2 . ( a ) O r i g i n a l l a t t ic e f r o m a d a t a s e t o f 1 6 1 6 u n i t c e l l s o fs i z e 1 0 8 b i n s . ( b ) D i f f r a c t i o n p a t t e r n o b t a i n e d f r o m ( a ) w i t h aG a u s s i a n o f t r = 2 . S p o t s n e a r e s t t h e m a i n s p o t i n d i c a t e t h e u n i tc e l l d i m e n s i o n s . S p o t d i a m e t e r i n d i c a t e s i n t e n s i t y .


5/6

P .P . C a m u s e t a l. / A p p l i e d S u r f a c e S c i e n c e 8 7 / 8 8 ( 19 9 5) 3 0 5 - 3 1 0 3 0 9t h e c r o s s - c o r r e l a t i o n a t ( 4 . 5 , 4 . 5 ) , F i g . l d , w a s v e r yc l o s e t o t h e e x p e c t e d ( 4 , 4 ) o f f s e t o f t h e o r i g i n a ld a t a . L o c a t i o n o f t h e a t o ms t o n e a r e s t l a t t i c e s i t e sp r o d u c e d 7 d o u b l y o c c u p i e d l a t t i c e s i t e s , F i g . l e ,t h a t r e q u i r e d f u r t h e r a n a l y s i s . Re s o l u t i o n o f t h e s ec o n f l i c t s p r o d u c e d p l a c e m e n t o f m o s t o f t h e a t o m so n t h e i r o r i g i n a l p o s i t i o n b u t l e f t 6 a t o ms o u t o f 1 5 1mi s p l a c e d , F i g . l f . T h u s , t h e c o r r e c t l a t t i c e s i z e ,s h a p e , o r i e n t a t i o n a n d r e l a t i v e p o s i ti o n w e r e o b t a i n e dw i t h t h e e r r o r i n a t o m p o s i t i o n i n g o f l e s s t h a n 4 % .

A t a d i s to r t ion o f o r = 2 , l a t t i ce param eter s cou ldn o t b e d e t e r m i n e d f o r a u n i t c e l l o f 6 8 b i n sw h e r e a s t h e y c o u l d b e d e t e r mi n e d f o r a u n i t c e l l o f10 8 b ins , F ig . 2 . Th i s sho ws tha t t he ra t io o f~ r / a o m u s t b e l o w t o p e r f o r m t h i s a n a l y s i s . M o r ea t o ms i n t h e d a t a s e t ma y i n c r e a s e t h e s i g n a l s u f f i -c i e n t l y t h a t th i s r a t io m a y b e i n c r e a s e d . T h i s s u g g e s t st h a t h i g h e r r e s o l u t i o n o f a c t u a l i o n a r r i v a l p o s i t i o n sm a y b e h e l p f u l i n d e c o n v o l u t i n g 3 D A P d a t a .

W hen the in i t ia l da t a se t is ro t a t ed 30 the resu l -t a n t d i f f r a c t i o n p a t t e r n i s a l s o r o t a t e d t h e s a me 3 0 F i g . 3 , a s i t s h o u l d b e . T h i s c o n f i r ms t h e u s e f u l n e s so f t h i s t e c h n i q u e t o d e t e r mi n e t h e o r i e n t a t i o n o f t h es a mp l e w i t h r e s p e c t t o t h e d e t e c t o r . I t a l s o me a n st h a t h i g h r e s o l u t i o n a n g u l a r a n a l y s e s ma y b e p e r -f o r me d o n d a t a s e t s o b t a i n e d f r o m a p o l y c r y s t a l l i n ea n a l y s i s b y a n a l y z i n g t w o s e p a r a t e r e g i o n s o f t h eda ta se t .

Mo s t o f t h e l i m i t a t i o n s t h a t o c c u r w i t h t h i s a n a l y -s i s o r i g i n a t e f r o m t r y i n g t o i n d e p e n d e n t l y d e t e r mi n et h e l a t t i c e p a r a me t e r s a n d o r i e n t a t i o n w i t h r e s p e c t t ot h e d a t a s e t . I f t h i s i n f o r ma t i o n c a n b e o b t a i n e d ap r i o r i , u s u a l l y v i a e l e c t r o n d i f f r a c t i o n i n e l e c t r o nm i c r o s c o p y , t h e n t h a t i n f o r m a t i o n m a y b e u s e d i nc o n s t r u c t i o n o f t h e l a t t i c e . T h i s w i l l r e d u c e t h e u n -c e r t a i n t y i n t h e l a t t i c e c o n s t r u c t i o n a n d ma y e n a b l es i t e d e t e r mi n a t i o n s w h e n n o t o t h e r w i s e p o s s i b l e .

A l t h o u g h t h i s a n a l y s i s w a s p e r f o r m e d u s i n g 2 Dd a t a , t h e a b o v e q u a s i - o p t i c a l f i l t e r i n g t e c h n i q u e ma yb e r e a d i l y e x t e n d e d t o 3 D . I n i t i a l c a l c u l a t i o n s i n d i -c a t e t h a t i n c r e a s i n g t h e s i z e o f t h e d a t a s e t s h o u l dp e r mi t t h e a n a l y s i s o f d a t a w i t h g r e a t e r t r a j e c t o r y -a b e r r a t i o n ma g n i t u d e s . T h e mu c h l a r g e r d a t a s e t s o f3 D A P a n a l y s e s , t y p i c a l l y 10 6 a t o m s o r m o r e , i se x p e c t e d t o p r o v i d e a s i g n i f i c a n t l y l a r g e r s i g n a l - t o -n o i s e r a t i o t h a n t h e s e p r e l i m i n a r y c a l c u l a t i o n s u s i n gb e t w e e n 1 51 a n d 2 5 6 a t o m s . A l t h o u g h a c t u a l im a g e sh a v e n o t y e t b e e n a n a l y z e d , t h e s e a n a l y s i s p r o c e -

1 2 8 . . , ( a )g o Q Q1 1 2 , 0 0 0 0

9 6 - D O o g o o

8 0 - o : o o 6 4 - o - oO O g o O O g o U O4 8 : o " o " e .:4+ ^ ] ' . " " . " . ' . _ - . /1~-:10 " e l

0 1 6 3 2 4 8 6 4 8 0 9 6 1 1 2 1 2 81 2 8 F ( b )

. . . . . t . . . . . . .

" . . . . . . . . . . . . . I . .. . .. . . . . . . . . .. . . . . . i . . . . . . F t

: 3 2 . . . . . . . . ~ . . .. . .. . ~ .. . .. . .. . I . . . . . . . .+ , - . + ~ . . . . . . . . . ~ . . . . . + - - - .a ~ .

o . . . . 0 - - I . . . . . . . . . . . . . I . . . . . . . . . . . . . . . . . I - - - I

- 1 + . . . . . . . ! . . . . . . ! . . . . . . . . . . . I . .. . , , I- 1 6 0 1 6 3 2 4 8 6 4 8 0 9 6 1 1 2 1 2 8F i g . 3 . ( a ) O r i g i n a l l a t t i c e f r o m a d a t a s e t r o t a t e d 3 0 w i t h r e s p e c tt o t h e d a t a a r r a y . ( b ) D i f f ra c t i o n p a t t e r n f r o m ( a ) w i t h a G a u s s i a no f o " = 2 . N o t e t h a t t h e d i f f r a c t io n p a t t e r n i s r o t a t e d t h e s a m e 3 0 .

d u r e s c l e a r l y h o l d p r o mi s e f o r r e a l - s p a c e s t r u c t u r ed e t e r mi n a t i o n f o r 3 D A P. Fu r t h e r mo r e , r e a l a b e r r a -t i o n s a r e n o t r a n d o m a n d t h i s t e c h n i q u e h o l d s g o o dp r o mi s e f o r d e t e r mi n i n g t h e ma g n i t u d e a n d d i r e c t i o nof rea l aber ra t ions , a t l eas t on a loca l sca le .

4 . C o n c l u s i o n s / f u t u r e w o r kF o u r i e r t r a n s f o r m a n d p a t t e r n r e c o g n i t i o n t e c h

n i q u e s h a v e b e e n u s e d t o r e c o n s t r u c t a n o r i g i n a ll a t t i c e s t r u c t u r e f r o m s i mu l a t e d 3 D A P d a t a a n d t os u b s e q u e n t l y f o r c e a t o ms t o t h e n e a r e s t l a t t i c e s i t eT h i s t e c h n i q u e a n a l y z e s a 2 D s l i c e a n d p r o v i d e s t h es t a t i s t i ca l ly bes t l a t t i ce parameters , l a t t i ce o r i en ta -


6/6

3 1 0 P .P . C a m u s e t a l. / A p p l i e d S u r f a c e S c i e n c e 8 7 / 8 8 ( 19 9 5) 3 0 5 - 3 1 0t i o n , l a t t i c e p o s i t i o n a n d s i t e o c c u p a t i o n w i t h n o f r e ep a r a me t e r s i n t h e a n a l y s i s . A t o m p o s i t i o n i n g e r r o r sf o r s i mu l a t e d d a t a s t r u c t u r e s a r e l e s s t h a n 4 % w i t ht h e p a r a me t e r s u s e d . T h e q u a l i t y o f t h e r e s u l t s a r eh i g h l y d e p e n d e n t o n t h e s i z e o f t h e d a t a s e t a n d t h ema g n i t u d e o f t h e a b e r r a ti o n s . E x t e n s i o n o f th i s te c h -n i q u e t o 3 D d a t a s e t s o n l y i n v o l v e s c o mp u t a t i o n a lc o m p l e x i t y n o t a c h a n g e i n th e a l g o r i t h m. I n t e r st i ti a li o n i c s p e c i e s a n d i o n i c c l u s t e r s mu s t b e t r e a t e d c a r e -f u l l y s o t h a t t h e y d o n o t a d v e r s e l y a f f e c t t h e l a t t i c ed e t e r mi n a t i o n . G e n e r a l a p p l i c a b i l i t y o f th i s t e c h n i q u et o r e a l d a t a s e t s d e p e n d s u p o n t h e ma g n i t u d e o f t h er e a l a b e r r a t i o n s w h i c h a r e n o t a d e q u a t e l y d e s c r i b e de i t h e r t h e o r e t i c a ll y o r e m p i r i c a l l y a t th e p r e s e n t t i me .

Acknow l e dg emen t sT h i s w o r k i s s p o n s o r e d b y t h e N a t i o n a l S c i e n c e

F o u n d a t i o n u n d e r g ra n t N o . D M R - 8 9 1 1 3 3 2 ( D r . J o h n

H u r t a n d D r . L a n c e H a w o r t h ) . T h e a u t h o r s w o u l dl i k e t o t h a n k L . M. H o l z ma n f o r h e l p f u l d i s c u s s i o n s .

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